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論文

Sorption of Eu$$^{3+}$$ on Na-montmorillonite studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy and surface complexation modeling

佐々木 隆之*; 上田 健揚*; 斉藤 拓巳; 青柳 登; 小林 大志*; 高木 郁二*; 木村 貴海; 舘 幸男

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.592 - 601, 2016/04

 被引用回数:12 パーセンタイル:75.11(Nuclear Science & Technology)

ナトリウム型モンモリロナイトへのEu(III)の収着に対するpH, Eu濃度,硝酸塩濃度の影響について、バッチ収着試験と時間分解型レーザー誘起蛍光分光(TRLFS)によって調査された。0.01M硝酸ナトリウム中では分配係数(Kd)はpHにほとんど依存せず、一方で、1M硝酸ナトリウム中ではKdはpHに大きく依存した。陽イオン交換モデルと1サイトの静電補正を考慮しない表面錯体モデルを組み合せたモデルによってKdデータが解釈された。Eu表面化学種に対するTRLFSスペクトルはパラレル因子分析法(PARAFAC)により解析され、1つの外圏錯体(ファクターA)と2つの内圏錯体(ファクターB及びC)への対応が示唆された。ファクターAとBは、イオン交換サイトへ収着したEu、エッジの水酸基との内圏錯体に、それぞれ対応するものである。ファクターCは比較的高いpH、イオン強度条件で支配的であり、表面におけるEu(OH)$$_{3}$$の析出物と評価された。

論文

Sorption behavior of nickel and palladium in the presence of NH$$_{3}$$(aq)/NH$$_{4}$$$$^{+}$$

小林 大志*; 佐々木 隆之*; 上田 健揚*; 北村 暁

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1518, p.231 - 236, 2013/10

TRU廃棄物の管理においては、廃棄物に含まれる硝酸塩の影響を評価する必要がある。本研究では、軽石凝灰岩に対するニッケル及びパラジウムの収着挙動を、アンモニア/アンモニウムイオン共存下で調べた。種々のアンモニア/アンモニウム濃度, pH及びイオン強度条件において、軽石凝灰岩に対するニッケル及びパラジウムの分配係数(D)をバッチ法で取得した。ニッケルの場合、中性付近での分配係数は初期アンモニウムイオンに対する顕著な依存性を示さず、熱力学データを用いた予測と一致した。パラジウムの場合、初期アンモニウムイオン濃度の増大とともに分配係数が低下し、アンミン錯体(Pd(NH$$_{3}$$)$$_{rm m}$$$$^{2+}$$(m: 1-4))の生成が示唆された。得られたニッケル及びパラジウムの分配係数を表面錯体モデルで解析した。熱力学データを用いた予測計算を考慮したところ、アンモニア/アンモニウムイオン共存下におけるニッケル及びパラジウムの収着挙動がよく説明された。

口頭

Na型モンモリロナイトに対するEu(III)の収着分配係数の測定と解釈

上田 健揚*; 佐々木 隆之*; 斉藤 拓巳*; 青柳 登; 木村 貴海; 舘 幸男

no journal, , 

Na型モンモリロナイトに対するEu(III)の収着分配係数(K$$_{d}$$)を測定し、pH,イオン強度依存性について検討するとともに、TRLFS(時間分解型レーザー誘起蛍光分光法)を用いて固液界面におけるEu(III)の化学状態に関する知見を取得し、K$$_{d}$$の溶液条件依存性に関するモデル化を試みた結果、pH5以下において粘土鉱物に特有のイオン交換反応型の収着が見られた。pH5以上では、pHとともにK$$_{d}$$が増加したことから、表面錯体反応型の収着が顕著であると推察される。

口頭

イライトへのEu(III)収着に関する分析研究

石井 康雄; 舘 幸男; 吉川 英樹; 佐々木 隆之*; 上田 健揚*

no journal, , 

堆積岩系において、核種収着等に大きく寄与することが考えられる代表的な粘土鉱物のひとつであるイライトへのEu収着挙動に関する知見を得るため、0.1M塩化ナトリウム水溶液をベースとして、雰囲気制御下,大気下、炭酸水素ナトリウム添加におけるEuの収着試験を行い、収着データを対象にモデル化の検討を行った。炭酸系の表面化学種の分析、表面化学種の評価も含めたTRLFS分析について、モンモリロナイトを対象とした試験をもとに、今後の課題について議論を行う。

口頭

Na型モンモリロナイトに対するEu(III)の 収着分配係数の測定と解釈,2

上田 健揚*; 佐々木 隆之*; 斉藤 拓巳*; 青柳 登; 木村 貴海; 舘 幸男

no journal, , 

ナトリウム型モンモリロナイトに対するユウロピウム(III)の 収着分配係数(Kd)をバッチ試験法により取得し、既往の収着モデルを用いてフィッティングを試みた。また、ユウロピウムが収着した一部の固相試料に対し時間分解型レーザー誘起蛍光分光(TRLFS)を適用し、収着したユウロピウムからの蛍光を測定した。化学状態が、収着モデルで想定した反応機構の検証に有効であることを確認した。今回はTRLFS測定を多様な溶液条件(pH,イオン強度,初期濃度)で行い、その結果をもとに既往の収着モデルを改良することを目的とした。バッチ試験で取得したKd値並びにTRLFS測定の結果に基づいて得られた知見を踏まえ、さらなる収着モデルの改良について報告する。

口頭

Sorption of Eu$$^{3+}$$ on montmorillonite studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy and surface complexation modeling

佐々木 隆之*; 上田 健揚*; 斉藤 拓巳*; 青柳 登; 小林 大志*; 高木 郁二*; 木村 貴海; 舘 幸男

no journal, , 

ナトリウム型モンモリロナイトに対するEu(III)の収着に対するpH, イオン強度, Eu濃度, 硝酸塩濃度の影響をバッチ試験によって取得した。分配係数(Kd)は、低イオン強度下では、pH4-7の範囲でイオン交換反応が支配的で、一方、高イオン強度下のpH依存性からは表面錯体形成が示唆された。Eu表面化学種を時間分解型レーザー誘起蛍光分光(TRLFS)とパラレル因子分析法(PARAFAC)により評価した。PARAFAC解析結果は、2つの表面化学種、外圏錯体(ファクターA)と内圏錯体(ファクターB)を示唆した。ファクターBは高pH, 高イオン強度条件で支配的であり、高Eu濃度条件下ではEuコロイドと関連づけられた。TRLFS-PARAFACの表面化学種の分析結果を活用しつつ、陽イオン交換モデルと1サイトの静電補正を考慮しない表面錯体モデルを組み合せたモデルによってKdデータが解釈された。

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