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論文

Cycloidal magnetic ordering in noncentrosymmetric EuIrGe$$_3$$

松村 武*; 塚越 舜*; 上田 祥央*; 比嘉 野乃花*; 中尾 朗子*; 金子 耕士; 垣花 将司*; 辺土 正人*; 仲間 隆男*; 大貫 惇睦*

Journal of the Physical Society of Japan, 91(7), p.073703_1 - 073703_5, 2022/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:78.27(Physics, Multidisciplinary)

Successive magnetic phase transitions in EuIrGe$$_3$$, an intermetallic compound with a body centered tetragonal lattice belonging to a polar space group I4mm, has been investigated by neutron diffraction and resonant X-ray diffraction. It is shown that EuIrGe$$_3$$ exhibits an incommensurate longitudinal sinusoidalorder with $$q{sim}$$ (0, 0, 0.792) and m$$_q{parallel}$$ c-axis in the high temperature phase, which changes to a cycloidal order with $$q$$ = ($${delta}'$$, 0, 0.8) ($${delta}'{sim}$$ 0.017) and m$$_q{parallel}$$ ac-plane in the intermediate phase. In the low temperature phase, the cycloidal plane rotates by 45$$^{circ}$$ to have $$q$$=($${delta}, {delta}$$, 0.8) ($${delta}{sim}$$0.012). It is also pointed out that the X-ray scattering amplitude from odd-parity magnetic quadrupole due to the polar environment interfere with that from normal even-parity magnetic dipole in the magnetic ordered phase.

論文

Role of residual transition-metal atoms in oxygen reduction reaction in cobalt phthalocyanine-based carbon cathode catalysts for polymer electrolyte fuel cell

小林 正起*; 丹羽 秀治*; 原田 慈久*; 堀場 弘司*; 尾嶋 正治*; 大渕 博宣*; 寺倉 清之*; 池田 隆司; 腰越 悠香*; 尾崎 純一*; et al.

Journal of Power Sources, 196(20), p.8346 - 8351, 2011/10

 被引用回数:32 パーセンタイル:67.33(Chemistry, Physical)

コバルトフタロシアニンとフェノール樹脂の混合物の熱分解によって合成したコバルトフタロシアニン由来の炭素触媒中の炭素原子の電子構造をX線吸収微細構造分析と硬X線光電子分光を用いて調べた。Co K端XAFSスペクトルからほとんどのコバルト原子は金属状態であるが酸洗い後でも少量の酸化コバルト成分があることがわかった。また、XAFSとHXPESのプローブ長の違いから酸洗い後においてCoクラスタ凝集体の表面領域はおもに金属Coから構成されていることがわかった。酸洗い前後で電気化学的性質がほとんど変化しなかったことから、残存金属Co又は酸化Co自体は炭素カソード触媒の酸素還元反応活性にほとんど寄与しておらず、炭素や窒素等の軽元素がコバルトフタロシアニン由来炭素触媒の活性点を構成していると考えられる。

論文

X-ray photoemission spectroscopy analysis of N-containing carbon-based cathode catalysts for polymer electrolyte fuel cells

丹羽 秀治*; 小林 正起*; 堀場 弘司*; 原田 慈久*; 尾嶋 正治*; 寺倉 清之*; 池田 隆司; 腰越 悠香*; 尾崎 純一*; 宮田 清蔵*; et al.

Journal of Power Sources, 196(3), p.1006 - 1011, 2011/02

 被引用回数:90 パーセンタイル:91.52(Chemistry, Physical)

固体高分子形燃料電池用窒素含有炭素ベース正極触媒3種類の電子構造を硬X線光電子分光で調べた結果を報告する。炭素1sスペクトルから酸素還元活性には$$sp^{2}$$炭素ネットワークが重要であること、窒素1sスペクトルから高活性なサンプルはグラファイト様窒素をより多く含むことがわかった。

論文

地下の還元的な条件下でのセレンの砂質泥岩への収着分配係数

飯田 芳久; 木村 祐一郎*; 山口 徹治; 上田 正人*; 田中 忠夫; 中山 真一

原子力バックエンド研究, 15(2), p.57 - 67, 2009/03

放射性廃棄物の地層処分の安全評価において、放射性核種の岩石への収着は重要な評価因子である。深地層の還元的な環境におけるセレン(Se)の砂質泥岩への収着分配係数(K$$_{d}$$)に対する、硝酸塩(NaNO$$_{3}$$)及び塩水(NaCl)の影響をバッチ式収着試験で調べた。試験は、日本原子力学会が定めた、「深地層処分のバリア材を対象とした測定の基本手順」に準じて行った。深度129-156mから極力空気に触れさせないように工夫をして採取した砂質泥岩試料及び地下水試料を用い、Seを還元的な溶液条件で安定な化学形(HSe$$^{-}$$あるいはSe$$_{4}$$$$^{2-}$$)に調製したうえで試験液に添加し、添加後もHSe$$^{-}$$で溶存させるため還元的な溶液条件(Eh, pH)を維持した。得られたHSe$$^{-}$$のK$$_{d}$$は、塩濃度範囲0.1-1.1mol$$cdot$$dm$$^{-3}$$において、0.015-0.037m$$^{3}$$$$cdot$$kg$$^{-1}$$であり、典型的な収着性元素であるCsと同程度であった。

論文

Verification of the plant dynamics analytical code CERES using the results of the plant trip test of the prototype fast breeder reactor MONJU

西 義久*; 植田 伸幸*; 木下 泉*; 宮川 明; 加藤 満也*

Proceedings of 14th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-14) (CD-ROM), 10 Pages, 2006/07

CERESは、電中研で開発されたプラント動特性解析コードである。CERESは、1次元ネットワークコードとしての機能に加え、プレナムの多次元流動を解くことができる。1995年12月に実施された高速増殖原型炉「もんじゅ」のトリップ試験を用いて、CERESの検証を実施した。本研究はJAEAと電中研の共同研究として実施した。(1)1次,2次及び補助冷却系にわたる解析(R/V内プレナムはR-Z2次元でモデル化),(2)R/V内プレナムの熱流動挙動に着目した解析(R/V内プレナムは3次元でモデル化),(3)IHX内プレナムの熱流動挙動に着目した解析(IHX内プレナムは3次元でモデル化)。解析の結果、CERESの結果は試験結果との良い一致を示し、CERESの基本的能力を確認することができた。また、「もんじゅ」のプレナム内の特徴的な流動特性を明らかにすることができた。

論文

Experimental study on long-term safety assessment considering uncertainties for geological disposal of radioactive wastes; JAERI status at 2005

山口 徹治; 坂本 好文; 飯田 芳久; 根岸 久美; 瀧 洋; 赤井 政信; 神野 文香; 木村 祐一郎; 上田 正人; 田中 忠夫; et al.

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

地層処分の長期評価では不確かさの定量化が必要である。日本原子力研究開発機構の確率論的核種移行評価は確率論的な評価結果の分布を計算するだけでなく、パラメータ不確かさやモデル不確かさを提示することができる。これにより、核種移行解析結果の不確かさに相関の大きいパラメータが明らかになる。これらのパラメータのうち、定量的に解明されていないものがわれわれの実験的研究の対象である。優先的に取り組むべき研究対象は具体的には、セメントの影響を受けた高pH環境下におけるベントナイト系緩衝材の変質,放射性核種の溶解度,ベントナイト系緩衝材中拡散,深地下の還元的環境を維持したまま採取した地層試料に対する重要核種の収着である。不確かさをもたらす原因としては、海水系地下水の浸入によるイオン強度の上昇,TRU廃棄物に含まれる硝酸ナトリウムの溶解に伴うNO$$_{3}$$$$^{-}$$, NO$$_{2}$$$$^{-}$$及びNH$$_{3}$$濃度の上昇,セメント系材料に起因する高pH環境,オーバーパック腐食に伴う間隙水化学組成の変化を考慮する。本論文はこの研究の現状を報告するものである。

論文

Influences of humid substances, alkaline conditions and colloids on radionuclide migration in natural barrier

向井 雅之; 上田 正人; 稲田 大介; 湯川 和彦; 前田 敏克; 飯田 芳久

Proceedings of International Symposium NUCEF 2005, p.219 - 224, 2005/08

地層処分の安全評価における、より定量的な放射性核種移行の理解のため、原研では、地質媒体中のTRUの収着・拡散挙動に及ぼす腐植物質,高アルカリ環境,コロイドの影響について、実験及びモデル両面で研究を進めている。腐食物質の一成分であるフルボ酸が共存しない場合、凝灰岩試料を透過したAmの拡散は検出されなかった。フルボ酸を共存させた場合、凝灰岩を透過拡散したことを示すAmが下流側セル中に認められた。セメント材に起因する高アルカリ環境は、地質媒体を化学的・物理的に変質させながら広がる可能性がある。花崗岩中のアルカリ成分透過拡散試験から、セメント平衡水のCa$$^{2+}$$及びOH$$^{-}$$の有効拡散係数は、NaOH溶液のNa$$^{+}$$及びOH$$^{-}$$と比較してほぼ2桁高いことがわかった。コロイドは放射性核種の移行を促進するとされ、放射性核種移行へのコロイドの影響を評価できる計算コードが求められている。

報告書

高速増殖原型炉「もんじゅ」過渡試験を対象としたプラント動特性解析コードCERESの検証-定常運転ならびに原子炉トリップ運転に対する検証-

西 義久*; 植田 伸幸*; 木下 泉*; 宮川 明; 加藤 満也*

JNC TY2400 2005-001, 66 Pages, 2005/06

JNC-TY2400-2005-001.pdf:7.59MB

高速増殖炉(FBR)において、原子炉容器(R/V)内冷却材の多次元熱流動は、プラント過渡時の温度変化に影響を与える。電力中央研究所は、FBRの機器や構造の健全性評価に影響するプラント過渡時温度変化を精度よく評価するために、従来から用いられている1次元システム動特性コードに多次元熱流動解析機能を付け加えたFBR用プラント動特性解析コードCERESを開発している。CERESコードが、プラント動特性解析コードとして実プラントの評価に使えることを示すために、平成7年12月に実施された高速増殖原型炉「もんじゅ」の40%出力からの原子炉トリップ試験を対象に、CERESコードの検証解析を実施した。また、本作業は核燃料サイクル開発機構所有のSuper-COPDの解析結果と比較しながら実施した。主な成果は以下である。R/V内プレナムを2次元でモデル化し、冷却系全体を対象に解析を行った結果、1次・2次冷却システム出入口温度および補助冷却システム出入口温度の測定値と良い一致が確認できた。R/V内流動に着目した3次元解析を行った結果、プレナム内鉛直方向温度分布の測定値とのよい一致が確認できた。また、過渡における温度変化挙動についても、試験結果と良く一致した。中間熱交換器(IHX)1次プレナムに関して3次元解析を行った結果、熱流動上の特徴を明らかにすることができた。これらにより、CERESコードのFBRプラント動特性解析コードとしての基本的な能力を確認することができた。

報告書

崩壊熱除去系除熱性能評価に関する研究

大島 宏之; 堺 公明; 山口 彰; 植田 伸幸*; 西 義久*; 木下 泉*

JNC TY9400 2001-020, 161 Pages, 2001/07

JNC-TY9400-2001-020.pdf:4.96MB

実用化戦略調査研究PhaseIの一環として、電力中央研究所と共同で各種炉型における崩壊熱除去性能評価を実施した。ここでは、Phase-Iで概念設計が進められている原子炉システムを対象とし、最適な崩壊熱除去システム構築に必要な崩壊熱除去特性や各種設計・運転パラメータの影響感度を把握することを目的として、解析手法の整備およびプラント動特性解析を行った。本報告書は平成12年度の成果をまとめたものである。 ナトリウム冷却炉や重金属冷却炉に関しては、液体金属という観点からこれまでに蓄積されてきた知見をベースに、概念設計が進められている炉型の解析評価が可能となるよう、プラント動特性解析コードの改良・整備を実施した。また、これらを用いて予備解析を行い、コードの妥当性を確認するとともに定性的なプラント過渡挙動を把握した。 崩壊熱除去系システムの1つである炉壁冷却システム(RVACS)についても、S-PRISMの設計を例としてスクラム過渡解析及び設計パラメータ感度解析を実施した。これより、RVACS単独で除熱成功基準を十分に満たせること、除熱性能向上には、放熱面積の拡大、炉容器-ガードベッセル間伝熱の促進、空気側熱熱伝達の向上が重要であることなどが判明した。また、合理的な範囲と考えられる原子炉容器形状で、RVACS単独でホットプレナム最高温度を650度C以下に保持できる出力上限は、電気出力55万KWe前後と推定された。 ガス冷却炉については、動特性解析手法を整備するとともに、EGBR設計案を対象に自然循環崩壊熱除去能力は十分であるが、減圧事故時等の熱過渡特性を解析により把握した。原子炉トリップ時の自然循環崩壊熱除去能力は十分であるが、減圧事故の重ね合わせでは炉容器内圧力を数気圧以上に確保しない限り除熱困難であること、減圧事故時過渡変化においては1次ピーク被覆管温度を抑えることがポイントであることなどが判明した。また、パラメータ感度解析により、流量半減時間、伝熱中心差、崩壊熱除去系起動時間などの感度は、本解析の想定範囲内ではあまり高くないことが示された。

報告書

多様な冷却系システムの熱流動評価

大島 宏之; 堺 公明; 永田 武光; 山口 彰; 西 義久*; 植田 伸幸*; 木下 泉*

JNC TN9400 2000-077, 223 Pages, 1999/05

JNC-TN9400-2000-077.pdf:6.24MB

実用化戦略調査研究PhaseIの一環として、各種炉型における崩壊熱除去性能評価、炉心・燃料体熱流動評価、および伝熱流動相関式の調査を実施している。本報告書はこれらについて平成11年度の成果をまとめたものである。崩壊熱除去性能評価については電力中央研究所との共同研究として実施し、プラント動特性解析によりナトリウム冷却炉炉壁冷却系(RVACS)の除熱性能に対する各種設計パラメータの影響を把握するとともに、除熱限界の予備評価によりその適用上限を電気出力50万$$sim$$60万kW程度と推定した。また、ガス冷却炉および重金属冷却炉(鉛、鉛-ビスマス)用の動特性解析手法の整備を行うとともに、仮想プラントを対象として予備解析を実施し、定性的な過渡特性を把握した。さらに各プラントの自然循環力比較のための無次元数を導出した。炉心・燃料体熱流動評価においては、重金属冷却炉やガス冷却炉のピン型燃料集合体、ヘリウムガス冷却炉の被覆粒子燃料体、ダクトレス炉心に対応する熱流動解析手法の整備を行った。また、予備解析として、鉛冷却炉とナトリウム冷却炉の燃料集合体内熱流力特性の比較、炭酸ガス・ヘリウムガス冷却炉の燃料体内熱流力特性の把握、およびナトリウム冷却炉における内部ダクト付燃料集合体内熱流力特性の把握を行った。伝熱流動相関式の調査では、ガス冷却炉、重金属冷却炉に対して、主に炉心・燃料体の熱流動評価の際に必要となる圧力損失相関式や熱伝達相関式を、文献をベースに調査、比較検討を実施し、信頼性と利用しやすさの観点から層流領域から乱流領域までをカバーできる相関式群を推奨した。また、同時に詳細設計への適用には信頼性が不十分と思われるものを、今後データを充足すべき課題として摘出した。

口頭

地下の還元的な状態を維持した条件での岩石への分配係数測定,1; 地下の還元的な状態の検討

山口 徹治; 木村 祐一郎; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一; 上田 正人*; 荒木 邦夫*

no journal, , 

地層処分の安全評価に使う分配係数は地下の還元的な状態を反映した条件で取得する必要があり、そのためには地下の還元的な状態を知る必要があるが、それは容易ではない。ボーリング作業自身が地下の状態を攪乱する可能性があり、地下で実測できる項目は限られており、揚水した地下水は注意深く扱っても変化している可能性があるからである。本研究では、白亜系花崗閃緑岩層,第三系砂質泥岩層及び第三系凝灰質砂岩層に無酸素ボーリングを実施し、得られた情報から地下の還元的な状態を推定した。水質検層プローブによって原位置で測定したEh(-74mV)及び溶存酸素濃度と、揚水した地下水中で酸化還元対となりうる成分(CH$$_{4}$$/HCO$$_{3}$$$$^{-}$$, HS$$^{-}$$/SO$$_{4}$$$$^{2-}$$, NH$$_{4}$$$$^{+}$$/NO$$_{2}$$$$^{-}$$/NO$$_{3}$$$$^{-}$$)の分析結果から計算される酸化還元電位は整合しなかった。その理由は、地下水揚水に伴い近接地下水との混合が起こったためと考えられ、混合がなければ、Ehが-279mV程度あるいはそれ以下の還元的な地下水であったと推定された。

口頭

地下の還元的な状態を維持した条件での岩石への分配係数測定,2; 収着試験条件の検討

木村 祐一郎; 山口 徹治; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一; 上田 正人*; 荒木 邦夫*

no journal, , 

地下の還元的な状態を反映した条件で分配係数(Kd)を取得することを目的に、大気に曝すことなく採取した岩石試料(砂質泥岩,花崗閃緑岩,凝灰質砂岩)が地下の還元的な状態を維持しているか否かを分析により調べた。岩石浸出液の酸化還元電位(Eh)を測定したところ、Ehが大気暴露時間とともに上昇する傾向が見られた。このことから、大気に曝すことなく採取・加工・保管するという本手法が有効であり、花崗閃緑岩は地下の還元的な状態を維持していたと考えられた。一方、砂質泥岩、凝灰質砂岩はある程度の酸化を受けていたと考えられた。大気雰囲気下と地下の還元的な状態下とで化学的性質の異なる重要元素であるセレン(Se)の砂質泥岩へのKdを取得するため、収着試験の適切な条件設定について検討した。砂質泥岩層の地下の条件($$<$$-290mV)で実験するための試験溶液系の調整方法を検討し、pH=9, Eh=-300mVでSeをHSe$$^{-}$$に維持して実験を成立する見通しを得た。

口頭

放射性廃棄物処分の長期的評価のための実験的研究; 2006年の現状

田中 忠夫; 山口 徹治; 飯田 芳久; 木村 祐一郎; 瀧 洋; 藤原 武; 上田 正人*; 向井 雅之; 山田 文香; 水野 大; et al.

no journal, , 

地層処分の安全評価における評価期間は数千年以上の長期に及ぶため、評価結果には種々の不確かさが含まれる。本研究は、安全評価結果との相関が高く、しかも現在の知見では不確かさが大きいパラメータについてデータを取得し、パラメータの不確かさを定量化して確率論的安全評価の信頼性向上に資することを目的に実施している。本報告では平成17年度に得た主な成果を発表する。核種移行データ取得に関する研究では、ニオブ溶解度試験及びベントナイト内ヨウ素等拡散試験を進め、地下水や間隙水の組成変動に伴う溶解度及び拡散係数の不確かさを定量的に示した。また、岩石に対するセシウムの分配係数への硝酸塩及び塩水の影響を評価するためのデータを取得した。人工バリア材の長期変質に関する研究では、セメント変質に伴う間隙水組成及び間隙構造の変化を調べるセメント浸漬・拡散試験を実施するとともに、変質挙動及び拡散挙動をモデル化した。また、ベントナイト系緩衝材の長期バリア性能を評価するために整備した計算コード及び実験的に決定した評価パラメータ変動の定量式を用いて、緩衝材中透水係数の時間空間的変動の予測計算結果を例示した。

口頭

レーザー誘起反応と物質改質

端 邦樹; 勝村 庸介*; 工藤 久明*; 山下 真一*; 上田 徹*; 中園 祥央*; 岩松 和弘*; Yo, S.*; 岡屋 慶子*; 雨宮 拓也*; et al.

no journal, , 

福島第一原子力発電所の事故後の対応で、炉内や使用済燃料プールへの海水注入の措置が取られた。これにより原子炉やプールの構造材はこれまでに想定されてこなかった腐食環境にさらされたことになる。放射線場にある海水の腐食環境を見積もるためには、ラジオリシス計算が有効な手段であるが、これには放射線誘起反応の速度定数や化学種の初期収率などの入力パラメータが必要となる。本研究では、塩素イオンとOHラジカルとの反応に焦点を当て、フラッシュフォトリシス法により反応速度定数の測定を行った。

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