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平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T. R.*; 小林 恵太; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Rosso, K. M.*; Bourg, I. C.*; 奥村 雅彦
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分において長期間の安全性を評価するためには、緩衝材として用いられる粘土鉱物における放射性核種の移行挙動を分子スケールで解明しモデル化する必要がある。本研究では、粘土鉱物-水系での古典分子動力学シミュレーションを実施し、粘土鉱物に対する自由エネルギー地形の評価を行うことで、分子スケールにおけるセシウム拡散挙動を明らかにしそのモデル化を行う。
平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T. R.*; 小林 恵太; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Rosso, K. M.*; Bourg, I. C.*; 奥村 雅彦
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高レベル放射性核種の地層処分において、緩衝材であるベントナイトは陽イオンを吸着し核種移行を遅延させる。特にセシウムイオンは主成分である粘土鉱物のモンモリロナイトに強く吸着するが、緩衝材は高温になり得るため、セシウムイオンの吸着と拡散の温度依存性を評価することは長期的な安全性を保証するために重要である。本研究では、Na型モンモリロナイト層間と水分子を含む系に対し、古典分子動力学法を用いて300Kから370Kの範囲でシミュレーションを実施した。結果として、この温度範囲内でセシウムの吸着強度に顕著な変化は見られなかった。本講演では、セシウムの拡散係数の温度依存性に関して議論し実験結果との比較を示す。
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高レベル放射性廃棄物を安全に地層処分するためには、放射性核種の拡散現象を理解することが重要である。特に、粘土鉱物-水系における拡散現象は、ベントナイトからなる人工バリアの性能にとって重要である。数値シミュレーションは、この現象をミクロなレベルで理解するための最も重要な研究手法の一つである。近年、粘土鉱物粒子と水分子を含む系の大規模分子動力学(MD)シミュレーションが可能となっている。本発表では、MDを用いた大規模な系におけるセシウムの拡散の数値シミュレーション結果を示す。計算の結果から、セシウムはナトリウムよりも拡散性が低いことが示唆された。
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高レベル放射性廃棄物の地層処分を長期的に安全に行うためには、緩衝材として使用される粘土鉱物中の放射性核種の移行挙動を解明する必要がある。最近のスーパーコンピューターの発達により、大規模な古典分子動力学(MD)シミュレーションを実行して、粘土鉱物へのカチオンの吸着特性を評価できるようになった。我々はスーパーコンピューター上で古典MDを用いてメソポアからNa型モンモリロナイト層間までのセシウム吸着の自由エネルギープロファイルを評価し、セシウム吸着の自由エネルギープロファイルが水系においてNa型モンモリロナイトの層間サイズとメソポアの塩分濃度に依存することを発見した。本講演では、セシウムイオンの分布と拡散係数についても説明する。
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高レベル放射性廃棄物の地層処分において長期間の安全性を評価するためには、放射性核種の移行を抑制する緩衝材に含まれる粘土鉱物中での放射性核種の拡散挙動の理解が必要である。本研究では、Na型モンモリロナイト周囲でのセシウムイオンとナトリウムイオンの拡散挙動の違いについて、古典分子動力学シミュレーションによる自由エネルギー評価によって解析する。
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高レベル放射性廃棄物の地層処分の長期安全性を確保するためには、緩衝材として用いられる粘土鉱物中の放射性核種の移行挙動を明らかにする必要がある。大型計算機で分子動力学法を用いることで、粘土鉱物および水系におけるセシウムイオンおよびナトリウムイオンの拡散・吸着挙動を分子レベルで調べることができる。本研究では、メソポア中のバルク水からNa型モンモリロナイト層間へのセシウムおよびナトリウムイオンの吸着の自由エネルギープロファイルを評価した。その結果、これらの陽イオンの自由エネルギープロファイルの極小値はNa型モンモリロナイト層間に位置し、セシウムイオンの自由エネルギープロファイルの極小値はナトリウムイオンのそれよりも低いことがわかった。この結果は、Na型モンモリロナイトに対するセシウムイオンの親和性がナトリウムイオンよりも強いことを示している。さらに、塩分濃度の増加とともにNa型モンモリロナイトに対する両陽イオンの親和性は低下することがわかり、これらの陽イオンが吸着機構を維持することを確認した。本発表では、これらの陽イオンの自由エネルギープロファイルに対する層電荷と層サイズの依存性について説明する。
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高レベル放射性廃棄物の地層処分の長期安全性を確保するためには、緩衝材として用いられる粘土鉱物中の放射性核種の移行挙動を明らかにする必要がある。大型計算機で分子動力学シミュレーションを用いることで、粘土鉱物および水系におけるセシウムイオンおよびナトリウムイオンの拡散・吸着挙動を分子レベルで調べることができる。本研究では、メソポア中のバルク水からモンモリロナイト層間へのセシウムおよびナトリウムイオンの吸着の自由エネルギープロファイルを評価した。Na型モンモリロナイトの層間におけるセシウムおよびナトリウムイオンの自由エネルギーはバルク水の自由エネルギーよりも小さく、層間におけるセシウムの平均した自由エネルギー値はナトリウムの平均した自由エネルギー値よりも低いことがわかった。この結果は、セシウムイオンがナトリウムイオンよりもNa型モンモリロナイトの層間に強く吸着していることを示す。さらに、層間でのこれらの自由エネルギープロファイルの形状に違いがあることがわかり、セシウムイオンの自由エネルギープロファイルは、多くの極小値を伴うスパイク構造をしているが、ナトリウムイオンのプロファイルはほぼ均一であった。これらの結果は、セシウムイオンがこれらの極小値で内圏錯体を形成し、ナトリウムイオンが外圏錯体を形成することを示唆している。さらに、自由エネルギープロファイルの塩分濃度依存性を調べた。Na型モンモリロナイトに対する両陽イオンの親和性は塩分濃度の増加とともに低下し、これらの陽イオンの吸着メカニズムは塩分濃度に依存しないことを確認した。本発表では、異なる層電荷、層間距離等を変化させた時の自由エネルギープロファイルについて説明する。
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ベントナイトは、高レベル放射性廃棄物の地層処分において、放射性核種の拡散を抑制する主要な緩衝材である。ベントナイトの主成分であるモンモリロナイトは、セシウムイオンを強く吸着するがその詳細な吸着状態やメカニズムは未解明のままである。そこで、300K、330K、350K、370KにおけるNa型モンモリロナイトへのセシウム吸着の古典分子動力学シミュレーションを実施し、自由エネルギープロファイルの温度依存性を調査した。シミュレーションの結果、セシウムイオンはすべての温度で一貫して層間に吸着し、内圏錯体を形成することが示された。この温度に依存しない挙動は、高温環境下でもベントナイトが高レベル放射性廃棄物の緩衝材として信頼性を維持することを支持している。