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論文

Vacuum chromatography of Tl on SiO$$_{2}$$ at the single-atom level

Steinegger, P.*; 浅井 雅人; Dressler, R.*; Eichler, R.*; 金谷 佑亮*; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; Piguet, D.*; 佐藤 哲也; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Physical Chemistry C, 120(13), p.7122 - 7132, 2016/04

 被引用回数:21 パーセンタイル:61.01(Chemistry, Physical)

超重元素の吸着エンタルピー測定のため、真空クロマトグラフィーという新しい実験手法の開発を行い、短寿命タリウム同位体を用いて実証実験を行った。原子力機構タンデム加速器を用いて短寿命タリウム同位体を合成し、オンライン同位体分離装置を用いてイオン化・質量分離したタリウムイオンビームを真空等温クロマトグラフィー装置に導入し、SiO$$_{2}$$表面に対するタリウム原子の吸着の温度依存性を測定した。その結果から吸着エンタルピーを158KJ/molと決定した。タリウムは113番元素の同族元素であり、本研究で開発した真空クロマトグラフィー法は、半減期1秒オーダーの超重元素の化学研究を可能にすると期待される。

口頭

Improving material properties and performance of nuclear targets for transmutation-relevant experiments

Vascon, A.; Wiehl, N.*; Runke, J.*; Drebert, J.*; Reich, T.*; Trautmann, N.*; Cremer, B.*; K$"o$gler, T.*; Beyer, R.*; Junghans, A.*; et al.

no journal, , 

TRAKULA is a joint research project of the German Federal Ministry of Science and Education (BMBF) whose main focus is on obtaining high-quality nuclear data relevant to the transmutation of radioactive waste. Fission cross section measurements on actinides, carried out as a part of the TRAKULA project, require well characterized and very homogeneous large-area actinide targets. Molecular plating is one of the most successfully applied techniques for the production of nuclear targets. The element of interest is electrodeposited from an organic medium with quantitative yields. Yet MP-produced targets are usually defective, characterized by surface cracks, and sometimes with poor structural rigidity. Such properties negatively affect the experiments to be performed. In order to produce optimum targets for TRAKULA, in the last years we have undertaken efforts to improve the quality of the obtained layers. The latest results of these studies will be reported, which allowed identifying those plating parameters that have a crucial influence on the homogeneity, structural rigidity, surface roughness, and morphology of the layers. The presentation will also demonstrate that nuclear targets perform differently depending on the properties of the layers. Finally, characterization analyses and preliminary results of the performance of the targets produced for the TRAKULA-related fission experiments will be shown.

口頭

超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元にむけた同族元素MoとWの電解還元

豊嶋 厚史; 宮下 直*; 大江 一弘*; 北山 雄太*; Lerum, H. V.*; 後藤 尚哉*; 金谷 佑亮; 小森 有希子*; 水飼 秋菜*; Vascon, A.; et al.

no journal, , 

超重元素研究グループでは、超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元実験に向けた準備実験を進めている。本研究では、Sgの同族元素である$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを用い、これらを電解還元した後、溶媒抽出分離が可能な溶液条件を探索した。原子力機構タンデム加速器施設において$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを生成した。これらをHe/KClガスジェット法により化学室まで搬送し、3分間捕集した後、数百$$mu$$Lの硫酸水溶液あるいは硫酸と過塩素酸の混合水溶液に溶解した。これを0.4Vから-1.4Vまでの電圧(vs. Ag/AgCl参照電極)を印加したフロー電解カラムに導入した後、溶出液を収集した。さらにこの溶出液をトリイソオクチルアミン(TOA)-トルエン溶液と混合して1分間振とうした後、30秒間遠心分離した。その後、両相から同量分取して$$gamma$$線を測定し、分配比Dを評価した。硫酸/過塩素酸水溶液で電解還元し、0.2M TOAへ抽出した場合、MoのD値は-0.4 V以下で急激な減少を示す一方、WのD値は変化しなかった。このような変化は他の分離条件においても観測されており、WがMoに比べて還元され難いことを示している。討論会では、他の電解条件や抽出条件についても報告する。

口頭

重アクチノイド元素ノーベリウム(No, $$Z$$=102)の第一イオン化エネルギー測定

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; Vascon, A.; 武田 晋作; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 市川 進一; et al.

no journal, , 

表面電離過程におけるイオン化効率の第一イオン化エネルギー(IP)依存性を利用して、102番元素ノーベリウム(No)のIPを初めて実験的に決定した。実験ではまず、原子力機構タンデム加速器からのビーム照射により生成した短寿命同位体を用いて、イオン源温度2800Kおよび2900Kについて、5.5eV$$sim$$7eVの範囲でIP決定が可能なIP-イオン化効率相関曲線を取得した。次に$$^{257}$$Noのイオン化効率を求めたところ、2900Kのとき0.8%、2800Kのとき0.6%だった。得られたイオン化効率に相関曲線を適用することにより、NoのIPを6.6eVと求めることができた。本実験値は、これまで軽いアクチノイド元素からの外挿により見積もられたNoのIP値6.65eVとよく一致した。

口頭

On the improvement of material properties and performance of nuclear targets

Vascon, A.; Wiehl, N.*; Runke, J.*; Drebert, J.*; Reich, T.*; Trautmann, N.*; Cremer, B.*; K$"o$gler, T.*; Beyer, R.*; Junghans, A. R.*; et al.

no journal, , 

In the last years efforts have been undertaken to improve the quality of nuclear targets. Experiments have been performed with lanthanide elements. Plating parameters have been varied and their effects on the material properties of the produced targets have been investigated. The combined use of as smooth as possible substrates and low volatility solvents has turned out to be effective for the production of smooth defect-free layers. The comparison between the performance of these layers and conventional targets has been studied in $$alpha$$ spectroscopy experiments. Improvements in relative detection efficiency of as much as 15% have been achieved. In the symposium, the plating parameters that have a crucial influence on the material properties and performance of nuclear targets will be discussed. Results of the application of the optimized plating procedure to the production of actinide targets will be also shown.

口頭

Developments towards aqueous phase chemistry of transactinide elements

豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 浅井 雅人; Attallah, M. F.*; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; 金子 政志*; 金谷 佑亮; 笠松 良崇*; et al.

no journal, , 

シーボーギウム(Sg)より重い超アクチノイド元素は重イオン核反応で生成されるが、半減期が十秒以下であり、さらに生成率が低いため一時間に一原子しか生成できない。そのため、これらの元素の溶液化学的研究には迅速な化学分離を連続的に行うことができる分析装置が必要となる。本研究ではSgの化学研究に向け、ガスジェット搬送物を溶液に迅速溶解するために新たに開発したメンブレンデガッサー、酸化還元反応を制御するためのフロー電解カラム、そして連続溶媒抽出装置(SISAK)を連結して用い、Sgの軽同族元素であるMoならびにWの模擬実験を行った。学会ではこれらの開発状況について発表する。

口頭

First ionization potentials of heavy actinides

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 武田 晋作*; Vascon, A.*; 阪間 稔*; 佐藤 大輔*; et al.

no journal, , 

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。最近、我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。今回、Noおよび100番元素フェルミウム、101番元素メンデレビウムのIP$$_1$$を決定したところ、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加することを確かめることができた。

口頭

First ionization energies of heavy actinides

永目 諭一郎; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜; 長 明彦; Sch$"a$del, M.*; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.

no journal, , 

The first ionization potential (IP) is one of the most sensitive atomic properties which reflect the outermost electron configuration. Precise and accurate determination of IP of heavy elements allows us to give significant information on valence electronic configuration affected by relativistic effects. The IP values of heavy elements up to einsteinium (Es, $$Z$$ = 99), produced in a nuclear reactor in macroscopic quantities, were successfully measured by resonance ionization mass spectroscopy (RIMS). IP values of heavy elements with Z $$geq$$ 100, however, have not been determined experimentally, because both half-lives and production rates of nuclides of still heavier elements are rapidly decreasing, which forces us to manage elements on an atom-at-a-time scale. Here we report the determination of IP of the heavy actinides, fermium (Fm, atomic number $$Z$$ = 100) through lawrencium (Lr, $$Z$$ = 103), by using a novel technique based on a surface ionization process.

口頭

Measurements of the first ionization potentials of heavy actinides

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 武田 晋作*; Vascon, A.*; 阪間 稔*; 佐藤 大輔*; et al.

no journal, , 

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。表面電離法によるIP$$_1$$決定法をNoおよび100番元素フェルミウム、101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP$$_1$$から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。

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