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/4H-SiC(11
0) interfaces中沼 貴澄*; 岩片 悠*; 渡部 ありさ*; 細井 卓治*; 小林 拓真*; 染谷 満*; 岡本 光央*; 吉越 章隆; 志村 考功*; 渡部 平司*
Japanese Journal of Applied Physics, 61(SC), p.SC1065_1 - SC1065_8, 2022/05
被引用回数：7 パーセンタイル：77.62(Physics, Applied)本研究ではSiC(110)面のNO窒化過程を詳細に観察し、MOSキャパシタの電気的特性への影響を調べた。具体的には、走査型X線光電子分光法によりサブナノメートルオーダの窒素分布プロファイリングを行った。その結果、窒化は(0001)面よりもはるかに速く進行し、界面の窒素濃度は約2.3倍であった。暗所および紫外線照射下で容量-電圧(
)測定を行い、伝導帯端/価電子帯端近傍の欠陥や、ヒステリシス・シフトを引き起こす欠陥を評価した。これらの欠陥は、窒化の進行とともに失活化されたが、過度の窒化は逆に電気的特性の劣化を招くことが分かった。以上の実験結果をもとに、NO窒化の最適条件を議論した。
-rays有阪 真; 渡邉 雅之; 石崎 学*; 栗原 正人*; Chen, R.*; 田中 寿*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1543 - 1547, 2015/02
被引用回数：13 パーセンタイル：70.51(Chemistry, Analytical)不溶性フェロシアン化物は、溶液中のセシウム(Cs)を選択的に吸着する材料としてよく知られている。本研究では、不溶性フェロシアン化物類縁体であるヘキサシアノ鉄酸金属錯体塩(MHCF: M=Fe, Cu, Ni)から成るナノ粒子吸着材を対象に、線照射に対する吸着材の安定性と線照射がCs吸着能に与える影響について調べた。50
300kGyの吸収線量の範囲において、線照射後の硝酸中にFe, Cu、又はNiがわずかながら検出され、吸収線量の増加に伴いそれらの濃度が増加することから、放射線分解の進行が確認された。その際、MHCF中の炭素, 窒素, 水素の組成比は維持されていた。一方、CsのMHCFへの分配係数は充分に大きな値を示し、明確な吸収線量依存性が見られなかったことから、長期の使用に耐え得ると考えられる。
-ray irradiation有阪 真; 渡邉 雅之; 須郷 由美; 小林 久実子*; 金尾 修*; 木村 貴海
Journal of Nuclear Science and Technology, 51(4), p.457 - 464, 2014/04
被引用回数：3 パーセンタイル：23.92(Nuclear Science & Technology)3価アクチノイドとランタノイドの実用的な分離法の開発に向けて、ピリジンアミドを用いる抽出クロマト法を検討した。カラム分離操作中における硝酸接触や線照射による吸着剤の性能低下は非常に小さいことが確かめられた。また、カラム分離の際の最適条件として溶離液は5M硝酸、溶離速度は0.1mL/minと決定した。
adsorption 
lattice defect sites of Prussian blue filled with coordination and crystallization water molecules石崎 学*; 秋葉 沙依*; 大谷 麻子*; 星 祐二*; 小野 健太*; 松葉 茉優*; 富樫 貴成*; 金井塚 勝彦*; 坂本 政臣*; 高橋 顕*; et al.
Dalton Transactions, 42(45), p.16049 - 16055, 2013/12
被引用回数：178 パーセンタイル：99.58(Chemistry, Inorganic & Nuclear)福島第一原子力発電所の事故を受けて、プルシアンブルー(PB)をベースにした高性能セシウム(Cs)吸着剤を開発するために、PBへのCsイオンの吸着の基本メカニズムを明らかにした。Csイオン吸着能に関して2種類のPBナノ粒子を比較したところ、4Fe
と3[Fe
(CN)
]
から合成された典型的なPB-1では、市販のPB-2よりも効率的に吸着することを明らかにした。この違いが、PB上に形成される欠陥の数で決まることを突き止めることができた。
有阪 真; 渡邉 雅之; 木村 貴海
Radiochimica Acta, 101(11), p.711 - 717, 2013/11
被引用回数：3 パーセンタイル：25.73(Chemistry, Inorganic & Nuclear)高レベル廃液から3価マイナーアクチノイドを分離するために、抽出クロマトグラフ法に適用する抽出剤アルキルピリジンジカルボキシアミド(R-PDA)を合成した。R-PDAをアンバーライトXAD樹脂上に担持することで吸着剤として用いた。調製した吸着剤は、3-5Mの高濃度硝酸条件下において、Am(III)及びEu(III)に対する適度な吸着性能と両者間の適度な分離性能を示した。硝酸との接触による吸着剤の劣化、すなわちR-PDAの吸着剤からの溶出は、R-PDAの側鎖アルキル基を長くすることにより抑制できることを明らかにした。また、Eu(III)の吸着平衡データをラングミュアー等温線モデルにより解析し、その吸着容量を24.2mg Eu/gと決定した。
Chen, R.*; 田中 寿*; 川本 徹*; 浅井 幸*; 福島 千賀子*; Na, H.*; 栗原 正人*; 渡邉 雅之; 有阪 真; 南川 卓也
Electrochimica Acta, 87, p.119 - 125, 2013/01
被引用回数：108 パーセンタイル：94.92(Electrochemistry)銅(II)ヘキサシアノ鉄酸(III)を用いた今までにない電気化学的吸着システムによる廃液からのセシウムの選択的除去法が提案された。このシステムは余分な化学薬品を使用することなく、濾過処理も必要としないセシウムの分離法として利用できる。セシウムの取りこみと脱離は、電気化学的に適当な電位を陽極、陰極間にかけるスイッチングにより制御可能である。バッチ実験の速度論的研究結果は、粒子間拡散方程式によく合致し、急こう配な上昇とそれにつづくプラトーを二段階過程方程式として反映している。他の共存アルカリ金属イオンがあっても、高い分配係数(
5
10
mL/g以上)を与え、効率的なセシウムの除去がpH0.3から9.2までの広い範囲で可能で、放射性廃液処理に有効な方法であると考えられる。
Chen, R.*; 田中 寿*; 川本 徹*; 浅井 幸*; 福島 千賀子*; 栗原 正人*; 渡邉 雅之; 有阪 真; 南川 卓也
Electrochemistry Communications, 25, p.23 - 25, 2012/11
被引用回数：50 パーセンタイル：79.8(Electrochemistry)初めて水分散性銅ヘキサシアノ鉄酸(CuHCF)インクを合成し、そのナノ粒子を放射性廃液からのセシウムを電気化学的に除去するために、電極上にコートした。セシウムの取りこみは陽極と陰極間の電位スイッチにより制御することができた。広いpH範囲(0.2-8.9)で効率的にセシウムの除去が可能であり、放射性廃液処理に有効な方法であることを示唆している。合成されたCuHCFナノ粒子は、簡易印刷法と同様、簡便かつ一様に電極上に湿式コートされるため、低予算でパターンやサイズを実現可能である。これは、大きなサイズの吸着電極をカラム中に作製することで、放射性廃棄物からのセシウムの除去において、連続除去、リサイクル可能な分離法を提示することができることを示している。
香西 直文; 大貫 敏彦; 有阪 真; 渡邉 雅之; 坂本 文徳; 山崎 信哉; Jiang, M.
Journal of Nuclear Science and Technology, 49(5), p.473 - 478, 2012/05
被引用回数：64 パーセンタイル：97.82(Nuclear Science & Technology)福島第一原子力発電所事故由来で降下した放射性Csの化学状態を抽出及び分級により調べた。抽出後に残った放射性Csは、水批により分級された画分よりも大きな雲母鉱物がほとんどない画分に70%以上が存在した。この結果は、雲母鉱物以外の土壌構成物が放射性Csを強く保持している可能性を示している。
有阪 真; 渡邉 雅之; 木村 貴海
Journal of Nuclear Materials, 407(2), p.116 - 118, 2010/12
被引用回数：6 パーセンタイル：40.28(Materials Science, Multidisciplinary)酸性水溶液中での三価アクチノイドとランタノイドの活性炭への吸着について検討した。pH1から4の液性において、活性炭への三価アクチノイドの吸着はランタノイドの吸着に対して十分に選択的であることを明らかにした。また、その吸着選択性は、活性炭の原料,賦活法,比表面積に依存しないことを見いだした。
渡邉 雅之; 有阪 真; 木村 貴海
Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 5 Pages, 2010/00
N,N'-ジアルキル-N,N'-ジフェニルピリジン-2,6-ジカルボキシアミド(PDA)は、ピリジン環に二つのアミド基が結合したものである。この配位子は高い硝酸酸性条件下でアクチノイドに適度な選択性を有する。これを樹脂に含浸させる目的で新規にアルキル基の異なるPDAを4種合成し、アルキル基の長さにより樹脂からの漏出を抑えられることを示した。オクチル基を有するPDAを含浸させた樹脂を用いたカラムクロマトグラフを行い、希土類からの3価アクチノイドの分離について詳細に調べた。
渡邉 雅之; 有阪 真; 木村 貴海
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1062 - 1065, 2009/09
活性炭,グラファイト,カーボンナノチューブなど、ナノサイズの構造を有する炭素系の材料を用いて、酸性水溶液から、三価アクチノイドと三価ランタノイドとの分離が可能であることを見いだした。本研究では、これら炭素系ナノ材料を用いた、アクチノイドとランタノイドの吸着挙動について明らかにしたので報告する。
,'-dialkyl-,'-diphenylpyridine-2,6-dicarboxyamides有阪 真; 渡邉 雅之; 木村 貴海
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.111 - 113, 2007/09
3価アクチノイドのランタノイドからの分離に関して、ピリジンジカルボキシアミド(PDA)を抽出剤とする抽出クロマトグラフィーの有効性を調べた。また、カラム操作の際、抽出剤の溶出(=吸着剤の劣化)がしばしば問題となるため、側鎖のアルキル基の長さが異なるブチル-PDA,オクチル-PDA,デシル-PDA,ドデシル-PDAを用いて実験を行い、溶出に対する側鎖の影響も併せて調べた。Am(III)及びEu(III)の硝酸溶液からPDA-吸着剤への分配係数(
)をバッチ法で測定し、それらの吸着挙動を調べた。どのPDAを用いた場合も、Am(III)とEu(III)の は、水相の硝酸濃度の増加に伴いともに増加した。一方、それらの吸着挙動は側鎖の長さにはほとんど依存しなかった。Am(III)/Eu(III)間の分離係数(= (Am)/ (Eu))は、オクチル-PDAで約7、デシル-PDAで約8と両元素を分離するには十分な値を示した。また、抽出剤の溶出は、側鎖の長さが長くなるにつれて抑制されることを明らかにした。
有阪 真; 渡邉 雅之; 木村 貴海
no journal, ,
ピリジン環(窒素ドナー原子)を有するピリジンジカルボキシアミド(PDA)の3価アクチノイド(An(III))に対する分離性能に着目し、新規に合成した側鎖のアルキル基の長さが異なるブチル-PDA,オクチル-PDA,デシル-PDA,ドデシル-PDAを抽出剤として、Am(III)とEu(III)の硝酸溶液からの抽出挙動を調べ、それらの分離性能を評価した。抽出実験を行ったすべてのPDAについて、Am(III)及びEu(III)の分配比(
)は、硝酸濃度の増加に伴い増加した。それらの抽出挙動は、アルキル基の長さにはほとんど依存しなかった。Am(III)/Eu(III)間の分離係数(=(Am)/(Eu))は6程度であり、硝酸濃度が5Mの条件でAm(III)がEu(III)から分離可能であることを明らかにした。一方、軽ランタノイド(Ln)(La-Gd)のは、Euのそれと同程度か、より小さな値であった。一方、重Ln(Tb-Lu)のは、原子番号の増大に伴い、増大することを明らかにした。高レベル廃液中のLnの組成比を考慮すると、An(III)のLnからの分離には影響しない。
有阪 真; 渡邉 雅之; 木村 貴海
no journal, ,
核燃料の再処理に伴い発生する高レベル廃液の処分に際し、環境への負荷を低減するため、
放射体である三価アクチノイド(An(III))を分離する必要がある。しかし、高レベル廃液中には化学的挙動に似た三価ランタノイド(Ln(III))が多量に含まれるため、その分離は困難である。抽出クロマトグラフィーは、少量の目的成分を溶液中から回収するために適した方法の一つである。この方法の利点は理論段数が高いことであり、そのため高い分離係数を必要としない。加えて、溶媒抽出法での課題である、抽出剤の希釈剤への溶解度について考慮しなくて良いため、分離システムの開発に好都合である。本研究では、高濃度硝酸条件下(35M)でAn(III)をLn(III)から分離できる抽出剤の一つであるピリジンジカルボキシアミド(PDA)を抽出クロマトグラフィーに適用し、An(III)とLn(III)との分離を試みた。吸着試験の結果に基づき最適条件を決定し、カラム分離試験を行った結果、テーリングの少ない、良好な溶離ピークが得られただけでなく、Am(III)がEu(III)から分離されることを明らかにした。
佐々木 祐二; 鈴木 伸一; 北辻 章浩; 渡邉 雅之; 有阪 真; 木村 貴海; 伴 康俊; 朝倉 俊英; 森田 泰治
no journal, ,
経済性,環境負荷低減性の高い次世代軽水炉,高速炉サイクルの開発の一環として、地層処分の効率化,核不拡散性の確保,長半減期核種の核変換、に関連する分離技術の構築を行ってきた。われわれが着目した溶媒抽出法は大容量の取り扱い,反応の速さに特徴を持ち、長い歴史を有する実証済みの技術である。加えて、優れた新抽出剤を柔軟に導入し、目的元素を選択的・系統的に回収できる利点を持つ。2001年に登場したTODGAを代表として、ここ10年間に分離性能の異なる抽出剤を積極的に開発し、それに呼応して米国,仏国の再処理・MA・FP分離プロセスの高度化が進んでいる。われわれのグループでは新抽出剤の開発からプロセス基礎試験までの幅広い研究分野を展開させ、分離基礎試験を行ってきた。ここでは、最近の成果及び次世代部門との連携とその内容についての紹介を行う。
有阪 真; 渡邉 雅之; 木村 貴海
no journal, ,
炭素材料を用いたマイナーアクチノイドの分離法開発に着手した。まず、3価アクチノイド(An(III))及びランタノイド(Ln(III))の硝酸から活性炭への吸着挙動を明らかにするために、数種類の活性炭を用いて吸着試験をバッチ法にて行った。原料や製法にかかわらず、用いたすべての活性炭について、An(III)及びLn(III)の吸着が認められ、それらの分配係数は、水相のpHが増大するに従ってともに増大することがわかった。この際、Ln(III)に比べてAn(III)が選択的に吸着されることを明らかにした。次に、吸着試験で得られた結果に基づき分離試験をカラム法にて行った。Am(III)及びEu(III)それぞれの溶離ピークが個別に観察され、活性炭がAn(III)の選択的分離に有効であることを確認することができた。また、FT-IRやXPS測定などを行い、これらの吸着機構の解明を試みた。
渡邉 雅之; 有阪 真; 木村 貴海
no journal, ,
本研究は、3価アクチノイドの3価ランタノイドからの分離法の開発に、これまでの開発概念とは異なり、活性炭をはじめとする各種炭素材料を適用する研究である。通常、活性炭などを金属の吸着に用いる場合、活性炭界面を強酸で酸化処理し、酸性官能基を作成した後、吸着に利用する。本研究では、前処理を施していない活性炭,グラファイト,カーボンナノナノチューブなどナノ空間を有する炭素系材料を分離に適用する試みの概観を紹介するとともに、その中で特に、グラファイトやカーボンナノチューブを用い、3価アクチノイド及びランタノイドの吸着実験、並びにカラム分離試験を行った結果を報告する。
有阪 真; 渡邉 雅之; 木村 貴海
no journal, ,
分離変換技術において3価マイナーアクチノイドとランタノイドの分離は重要な技術開発課題の一つである。本研究では、ピリジンジカルボキシアミドをXAD4樹脂に含浸させた吸着剤を調製し、抽出クロマトグラフ法に適用した。バッチ試験の結果、濃度3から5Mの硝酸条件下においてAm(III)とEu(III)の吸着分離係数は6.9であった。この結果をもとに、Am(III)とEu(III)のカラム分離を試みたところ、良好な溶離ピークが得られ、Am(III)をEu(III)から分離できることを明らかにした。
有阪 真; 渡邉 雅之; 木村 貴海
no journal, ,
炭素材料への金属イオンの吸着反応は、おもに静電的な相互作用に支配されるため、炭素材料を用いて溶液から金属イオンを回収するために、通常、酸による前処理が行われ、炭素材料表面への官能基の導入が行われる。本研究では、そのような前処理が行われていない炭素材料(カーボンナノチューブやグラファイトなど)に対する3価アクチノイド及びランタノイドの酸性溶液からの吸着挙動を調べた。pH1から4の範囲において3価アクチノイドとランタノイドが強く吸着されることがわかった。また、3価アクチノイドがランタノイドに比べて選択的に吸着されることを明らかにした。
有阪 真; 渡邉 雅之; 木村 貴海
no journal, ,
表面酸化処理を行った活性炭(CAox)及び未処理の活性炭(CA)へのAm(III)及びEu(III)の硝酸溶液からの吸着挙動を調べ、それらの吸着機構について検討を行った。どちらの活性炭についてもAm(III)及びEu(III)の分配係数( )はpHの増加に対してほぼ直線的に増加した。また、酸化処理により、それらの比表面積はCAの1482m
/gからCAoxの873m/gへと減少したが、Am(III)及びEu(III)の はともに増大した。一方で、それらの分離係数(SF= (Am)/ (Eu))はより小さい値となった。酸化処理により表面に生成したカルボキシル基やカルボニル基などの酸素ドナー官能基との静電的相互作用により、イオン半径が同程度のAm(III)/Eu(III)間で の差が小さくなったと考えられる。
