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論文

Characterization of mineral composition using PIXE and EXAFS analyses to elucidate the Barium adsorption mechanism

小栗 香里; 羽倉 尚人*; 山口 瑛子; 奥村 雅彦; 松浦 治明*; 綱嶋 康倫; 青木 勝巳; 荒井 陽一; 渡部 創

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 556, p.165516_1 - 165516_8, 2024/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Instruments & Instrumentation)

人形峠は日本で操業されたウラン鉱山であり、鉱山の地下水にはウラン(U)、ラジウム(Ra)などの各種放射性元素が微量ながら依然として存在し、その挙動は十分に解明されていない。金属イオンと鉱さい中の土壌・粘土鉱物との相互作用により、金属の化学的形態や組成が変化したり、鉱物に金属が吸着したりすると考えられる。また、吸着により、地下水に流れ出た放射性元素は土壌中を移動する間に吸着し保持される。このような粘土鉱物との相互作用は金属漏出の予測に重要であるため、系内の種分化には基本的な化学相互作用の検証が必要である。本研究では、スラグ堆積物の土壌中の金属酸化物と粘土鉱物の組成を調査し、さまざまなイオンの吸着構造の系統性を調べた。スラグ・土壌に含まれる鉱物の組成や化学形態を特定することは、安全性評価や周辺環境への影響評価に有用な情報を提供する。金属(水)酸化物や一部の粘土鉱物に含まれる局所構造を解明するために、拡張X線吸収微細構造(EXAFS)解析を実施し、粒子誘起X線放出(PIXE)による各元素の定量分析を実施した。

論文

Ion beam induced luminescence of lanthanide complexes in organic solvents irradiated by hydrogen and argon ion beams

中原 将海; 渡部 創; 石井 保行*; 山縣 諒平*; 百合 庸介*; 湯山 貴裕*; 石坂 知久*; 江夏 昌志*; 山田 尚人*; 羽倉 尚人*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 554, p.165449_1 - 165449_5, 2024/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Instruments & Instrumentation)

マイナーアクチニド回収プロセスにおける抽出溶媒の錯体構造を把握するために、有機溶媒中のランタニド元素の荷電粒子誘起発光分析を行った。本実験では、国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構のイオン照射施設においてシングルエンド加速器から得られる水素イオンビーム及びサイクロトロンから得られるアルゴンイオンビームを利用した。本実験において、荷電粒子誘起発光スペクトルを測定し、得られたスペクトルと錯体構造との相関について考察した。

論文

Adsorption mechanism of Eu onto newly synthesized fluorous-compound-impregnating adsorbent

荒井 陽一; 渡部 創; 渡部 雅之; 新井 剛*; 勝木 健太*; 吾郷 友宏*; 藤川 寿治*; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 保科 宏行*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 554, p.165448_1 - 165448_10, 2024/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Instruments & Instrumentation)

Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U and radioactive materials have been generated through solvent extraction experiments on nuclear fuel materials. Although incineration and denitrification / conversion processes are promising for treatment of such liquid wastes, installation of large equipment is essential. Treatment of liquid wastes generated from the reprocessing experiments is one of important tasks of Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning (STRAD) project, and the recovery technologies of nuclear materials from the spent solvent has been developed. However, recovery of trace amounts of nuclear fuel material from aqueous solutions with wide pH range is still a challenging task. In our previous study, the porous silica particles with a high specific surface area bearing the iminodiacetic acid (IDA) functional group were revealed to be applicable to recover cations. Although the IDA group introduced adsorbents showed an excellent adsorption reaction from the aqueous solution, further improvement related to the adsorption amount is indispensable for application to the radioactive liquid treatment. In this study, fluorous ligands with IDA group were newly synthesized, and its complexation behavior with cations was investigated in order to understand the adsorption mechanism.

論文

Investigation of adsorption mechanism of Mo(VI) by baker's yeast and applicability to the uranium liquid waste treatment process

荒井 陽一; 長谷川 健太; 渡部 創; 渡部 雅之; 箕輪 一希*; 松浦 治明*; 羽倉 尚人*; 勝木 健太*; 新井 剛*; 小西 康裕*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(7), p.3585 - 3593, 2024/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:30.19(Chemistry, Analytical)

Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U are generated by solvent extraction of nuclear fuel materials in experiments of reprocessing technologies. Although incineration and denitrification/conversion processes are promising for treating such liquid waste, the installation of large equipment is essential. To give appropriate treatment procedures for radioactive liquid waste generated in nuclear facilities, STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project was started by Japan Atomic Energy Agency (JAEA) with several organizations. We are focusing on baker's yeasts for their excellent metal ions adsorption characteristics, easy handling and low prices. In order to optimize adsorption performance and operation procedures as the liquid waste treatment technology, adsorption performance of U has to be precisely investigated. In this study, adsorption performance of U and anion from nitric acid solution was investigated by batch-wise adsorption experiments.

論文

Ion beam induced luminescence measurements of porous silica adsorbents containing europium complexes by argon ion beam irradiation

中原 将海; 渡部 創; 湯山 貴裕*; 石坂 知久*; 百合 庸介*; 石井 保行*; 山縣 諒平*; 山田 尚人*; 江夏 昌志*; 加田 渉*; et al.

QST-M-47; QST Takasaki Annual Report 2022, P. 64, 2024/03

高レベル放射性廃棄物からマイナーアクチニドを回収のために抽出クロマトグラフィ法の研究が実施されている。効率的な吸着材からのマイナーアクチニドの溶離のために、荷電粒子誘起発光による錯体構造の解析を試みている。本研究では、Eu錯体構造の解析のために吸着材中のEu錯体にAr$$^{8+}$$イオンビームを照射し、荷電粒子誘起発光スペクトルを測定した。

論文

Ion beam induced luminescence analysis of europium complexes in styrene-divinylbenzene copolymer-coated spherical silica by proton and argon ion beams irradiation

中原 将海; 渡部 創; 竹内 正行; 湯山 貴裕*; 石坂 知久*; 石井 保行*; 山縣 諒平*; 山田 尚人*; 江夏 昌志*; 加田 渉*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.144 - 150, 2023/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:84.10(Instruments & Instrumentation)

マイナーアクチニド回収のための抽出クロマトグラフィ技術において、荷電粒子誘起発光分析により様々な抽出剤を用いて調製した吸着材中のユウロピウム錯体構造の評価を行った。測定は、量子科学技術研究開発機構のイオン照射施設においてシングルエンド加速器から得られる陽子ビーム及びサイクロトロン加速器から得られるアルゴンイオンビームを利用して行った。本研究において、抽出剤の種類によって荷電粒子誘起発光スペクトルが変化することが確認され、これらの変化と錯体構造のとの相関について評価を行った。

論文

Evaluation of the remaining spent extraction solvent in vermiculite after leaching tests via PIXE analysis

荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.206 - 213, 2023/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:30.87(Instruments & Instrumentation)

Spent PUREX solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the spent nuclear fuel reprocessing. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. The organic liquid is considered to be trapped between layers of the vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity, elution behavior of the loaded solvent into organic diluents were evaluated. A part of the loaded solvent was easily leaked into the diluent, while some solvent remained inside the particle even after the leaching test. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K$$alpha$$ line depended on the washing condition, and the behavior of the amount of change in adsorbed P atom qualitatively agreed with the results of the leaching test.

論文

Ion beam induced luminescence spectra of europium complexes in silica-based adsorbent

中原 将海; 渡部 創; 石井 保行*; 山縣 諒平*; 山田 尚人*; 江夏 昌志*; 湯山 貴裕*; 石坂 知久*; 加田 渉*; 羽倉 尚人*

QST-M-39; QST Takasaki Annual Report 2021, P. 62, 2023/02

マイナーアクチニド回収のための抽出クロマトグラフィ法において、効率的にマイナーアクチニドを分離するために吸着材中の錯体構造解析に係る研究を行っている。本研究では、マイナーアクチニドの模擬物質としてEuを使用し、シリカ担持型吸着材にEuを吸着させた試料を調製した。吸着材中のEu錯体の荷電粒子誘起発光スペクトルを測定し、Eu錯体構造解析に向けた基礎データを取得した。

論文

PSTEP: Project for solar-terrestrial environment prediction

草野 完也*; 一本 潔*; 石井 守*; 三好 由純*; 余田 成男*; 秋吉 英治*; 浅井 歩*; 海老原 祐輔*; 藤原 均*; 後藤 忠徳*; et al.

Earth, Planets and Space (Internet), 73(1), p.159_1 - 159_29, 2021/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:41.20(Geosciences, Multidisciplinary)

PSTEPとは、2015年4月から2020年3月まで日本国内の太陽・地球惑星圏に携わる研究者が協力して実施した科研費新学術領域研究である。この研究枠組みから500以上の査読付き論文が発表され、様々なセミナーやサマースクールが実施された。本論文では、その成果をまとめて報告する。

論文

Structural characterization of Eu-HONTA complexes by IBIL and EXAFS analyses

渡部 創; 佐野 雄一; 岡田 諒*; 松浦 治明*; 羽倉 尚人*; 加田 渉*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 477, p.60 - 65, 2020/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:38.05(Instruments & Instrumentation)

抽出クロマトグラフィを用いたMA回収技術開発のためのHONTA含侵吸着材中に形成されるEu錯体の局所構造を、EXAFSとIBILとを組み合わせた手法により調査した。本分析により、吸着材中と溶媒中とで形成される錯体構造の微小な変化をとらえることができることが明らかとなった。

論文

Microscopic analyses on Zr adsorbed IDA chelating resin by PIXE and EXAFS

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; 久保田 俊夫*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 477, p.54 - 59, 2020/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:57.03(Instruments & Instrumentation)

Used PUREX process solvent generated from reprocessing process of spent nuclear fuel contains a small amount of U and Pu complexed with tributyl phosphate (TBP) or dibutyl phosphate (DBP). The radioactive nuclides should be removed from the solvent for safety storage or disposal. The iminodiacetic acid (IDA) type chelating resin was proposed as promising procedures for efficient recovery of the trapped cations in the solvent. In order to reveal the distribution and amount of Zr in the particle and local structure of Zr complex formed in the adsorbent, PIXE and EXAFS analyses on the Zr adsorbed chelating resin were carried out. Micro-PIXE analysis proved that it is an effectual method for quantitative analysis of trace adsorbed elements. Moreover, some of the adsorption sites were possibly occupied by the molecules. On the other hand, Zr-K edge EXAFS analysis suggested that extraction mechanism of Zr from the aqueous solution and the solvent was different.

報告書

東海再処理施設周辺の環境放射線モニタリング結果; 2018年度

中野 政尚; 藤井 朋子; 根本 正史; 飛田 慶司; 河野 恭彦; 細見 健二; 西村 周作; 松原 菜摘; 前原 勇志; 成田 亮介; et al.

JAEA-Review 2019-048, 165 Pages, 2020/03

JAEA-Review-2019-048.pdf:2.69MB

核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV編 環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2018年4月から2019年3月までの間に実施した環境放射線モニタリングの結果、及び大気、海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものである。なお、上記の環境放射線モニタリングの結果において、2011年3月に発生した東京電力(2016年4月1日付けで東京電力ホールディングスに変更)福島第一原子力発電所事故で放出された放射性物質の影響が多くの項目でみられた。また、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、平常の変動幅の上限値を超過した値の評価について付録として収録した。

論文

First nuclear transmutation of $$^{237}$$Np and $$^{241}$$Am by accelerator-driven system at Kyoto University Critical Assembly

Pyeon, C. H.*; 山中 正朗*; 大泉 昭人; 福島 昌宏; 千葉 豪*; 渡辺 賢一*; 遠藤 知弘*; Van Rooijen, W. G.*; 橋本 憲吾*; 左近 敦士*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(8), p.684 - 689, 2019/08

 被引用回数:12 パーセンタイル:74.06(Nuclear Science & Technology)

本研究では、京都大学臨界集合体(KUCA)で構築した未臨界炉心への高エネルギー中性子の入射による加速器駆動システム(ADS)において、マイナーアクチノイド(MA)の核変換の原理が初めて実証された。本実験は、ネプツニウム237($$^{237}$$Np)とアメリシウム241($$^{241}$$Am)の核分裂反応と、$$^{237}$$Npの捕獲反応を確認することを主たる目的とした。$$^{237}$$Npおよび$$^{241}$$Amの箔の未臨界照射は、試料($$^{237}$$Npまたは$$^{241}$$Am)と参照として用いるウラン-235($$^{235}$$U)のそれぞれの箔からの信号を同時測定可能なback-to-back核分裂計数管を使用し、中性子スペクトルが硬い炉心で行われた。核分裂と捕獲反応の実験結果を通じて、未臨界炉心と100MeVの陽子加速器を組み合わせ、かつ鉛-ビスマスのターゲットを使用したADSによる$$^{237}$$Npと$$^{241}$$Amの初の核変換が示された。

報告書

東海再処理施設周辺の環境放射線モニタリング結果; 2017年度

中野 政尚; 藤田 博喜; 水谷 朋子; 根本 正史; 飛田 慶司; 河野 恭彦; 細見 健二; 外間 智規; 西村 朋紘; 松原 菜摘; et al.

JAEA-Review 2018-025, 171 Pages, 2019/02

JAEA-Review-2018-025.pdf:3.81MB

核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV編 環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2017年4月から2018年3月までの間に実施した環境モニタリングの結果、及び大気, 海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものであり、2011年3月に発生した東京電力福島第一原子力発電所事故の影響が多くの項目で見られた。なお、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、東京電力福島第一原子力発電所事故の影響による平常の変動幅を外れた値の評価について付録として収録した。

論文

Analysis on adsorbent for spent solvent treatment by micro-PIXE and EXAFS

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; et al.

International Journal of PIXE, 29(1&2), p.17 - 31, 2019/00

PUREX再処理等の試験研究により、U, Puを含む廃溶媒が発生し、安全な保管や廃棄の観点から、廃溶媒からの核燃料物質の回収は重要なプロセスである。そこで、Pu(IV)の模擬としてZr(IV)を用いて模擬廃溶媒を調製し、固体吸着材による回収法を検討し、イミノ二酢酸を導入した吸着材が廃溶媒中からの核燃料物質回収に有効であるとの結果を得ている。実用化に向けては吸着量の向上が課題であったことから、イミノ二酢酸の導入量を増加させるためにポリマーを被覆した多孔質シリカの利用を検討し、そのポリマーにイミノ二酢酸を導入することで吸着材を合成した。合成した吸着材について、廃溶媒処理への適用性を評価するためには、吸着能力と吸着メカニズムを明らかにする必要がある。そこで、微量元素の測定が可能であるマイクロPIXE分析に着目し、吸着したZrの分布や量を測定することで、吸着材に導入したイミノ二酢酸基の利用効率を評価した。また、吸着材中のイミノ二酢酸に吸着したZr周りの局所構造を明らかとするためにEXAFS分析を実施した。それぞれの分析結果から、本件で合成した吸着材は溶媒中でもZrと吸着反応を示すことを確認したが、沈殿と推察される粒子が観察され、吸着材の合成方法の更なる改善が必要である。

論文

Observation of a $$gamma$$-decaying millisecond isomeric state in $$^{128}$$Cd$$_{80}$$

Jungclaus, A.*; Grawe, H.*; 西村 俊二*; Doornenbal, P.*; Lorusso, G.*; Simpson, G. S.*; S$"o$derstr$"o$m, P.-A.*; 炭竃 聡之*; Taprogge, J.*; Xu, Z. Y.*; et al.

Physics Letters B, 772, p.483 - 488, 2017/09

 被引用回数:8 パーセンタイル:52.34(Astronomy & Astrophysics)

A new high-spin isomer in the neutron-rich nucleus $$^{128}$$Cd was populated in the projectile fission of a $$^{238}$$U beam at the Radioactive Isotope Beam Factory at RIKEN. A half-life of T$$_{1/2}$$ = 6.3(8) ms was measured for the new state which was tentatively assigned a spin/parity of (15$$^-$$). The isomeric state decays via the emission of a 309-keV $$gamma$$ ray with $$E3$$ multipolarity. The experimental results are compared to shell model calculations performed using state-of-the-art realistic effective interactions and to the neighbouring nucleus $$^{129}$$Cd. The comparison with calculations shows that adjustments of the pairing and multipole parts of the effective interaction derived from the CD-Bonn nucleon-nucleon potential are required in order to describe the properties of nuclei in the region around $$^{132}$$Sn.

論文

$$beta$$ decay of semi-magic $$^{130}$$Cd; Revision and extension of the level scheme of $$^{130}$$In

Jungclaus, A.*; Grawe, H.*; 西村 俊二*; Doornenbal, P.*; Lorusso, G.*; Simpson, G. S.*; S$"o$derstr$"o$m, P. A.*; 炭竃 聡之*; Taprogge, J.*; Xu, Z. Y.*; et al.

Physical Review C, 94(2), p.024303_1 - 024303_8, 2016/08

 被引用回数:19 パーセンタイル:76.35(Physics, Nuclear)

The $$beta$$ decay of the semi-magic nucleus $$^{130}$$Cd has been studied at the RIBF facility at the RIKEN Nishina Center. The high statistics of the present experiment allowed for a revision of the established level scheme of $$^{130}$$In and the observation of additional $$beta$$ feeding to high lying core-excited states in $$^{130}$$In. The experimental results are compared to shell-model calculations employing a model space consisting of the full major $$N=50-82$$ neutron and $$Z=28-50$$ proton shells, and good agreement is found.

論文

First observation of $$gamma$$ rays emitted from excited states south-east of $$^{132}$$Sn; The $$pi$$ g$$_{9/2}^{-1}$$ $$ otimes$$ $$nu f_{7/2}$$ multiplet of $$^{132}$$In$$_{83}$$

Jungclaus, A.*; Gargano, A.*; Grawe, H.*; Taprogge, J.*; 西村 俊二*; Doornenbal, P.*; Lorusso, G.*; Shimizu, Y.*; Simpson, G. S.*; S$"o$derstr$"o$m, P.-A.*; et al.

Physical Review C, 93(4), p.041301_1 - 041301_6, 2016/04

 被引用回数:18 パーセンタイル:74.81(Physics, Nuclear)

For the first time, the decay of excited states in a nucleus situated "south-east" of $$^{132}$$Sn have been observed, in a region where experimental information is limited to ground-state properties. Six $$gamma$$ rays from $$^{133}$$Cd, produced in the fragmentation of a $$^{238}$$U beam at RIBF at RIKEN. The $$gamma$$ rays were studied using the EURICA array of Ge detectors. The new experimental information is compared to results from realistic shell-model calculations, which are the first in this region far from stability. Comparison with calculations suggests that at least four out of six new transitions can be attributed to the particle-hole configuration of one neutron in the $$f_{7/2}$$ and one proton hole in the $$g_{9/2}$$ orbits, respectively. This work constitutes an important first step towards the exploration of nuclear structure in this unknown region of the nuclear chart.

論文

$$beta$$ decay of $$^{129}$$Cd and excited states in $$^{129}$$In

Taprogge, J.*; Jungclaus, A.*; Grawe, H.*; 西村 俊二*; Doornenbal, P.*; Lorusso, G.*; Simpson, G. S.*; S$"o$derstr$"o$m, P.-A.*; 炭竃 聡之*; Xu, Z. Y.*; et al.

Physical Review C, 91(5), p.054324_1 - 054324_11, 2015/05

 被引用回数:24 パーセンタイル:80.43(Physics, Nuclear)

The $$beta$$ decay of $$^{129}$$Cd, produced in relativistic fission of a $$^{238}$$U beam, was studied at the RIKEN Nishina Center. From the $$gamma$$-ray analysis, 31 excited states and 69 $$gamma$$ ray transitions were established in the level scheme of $$^{129}$$In, and compared with state-of-the-art shell-model calculations. It was found that the $$beta$$ decay of $$^{129}$$Cd is dominated by Gamow teller transitions, but a non-negligible contribution to the $$beta$$ decay is also made by first-forbidden transitions. To estimate the contribution of first-forbidden transitions is important for calculations of the $$beta$$-decay half-lives of nuclei in this region.

論文

$$beta$$-decay half-lives of 110 neutron-rich nuclei across the $$N$$=82 shell gap; Implications for the mechanism and universality of the astrophysical $$r$$ process

Lorusso, G.*; 西村 俊二*; Xu, Z. Y.*; Jungclaus, A.*; Shimizu, Y.*; Simpson, G. S.*; S$"o$derstr$"o$m, P.-A.*; Watanabe, H.*; Browne, F.*; Doornenbal, P.*; et al.

Physical Review Letters, 114(19), p.192501_1 - 192501_7, 2015/05

 被引用回数:171 パーセンタイル:97.85(Physics, Multidisciplinary)

The $$beta$$-decay half-lives of 110 neutron-rich isotopes of the elements from Rb to Sn were measured at the RIBF Facility at RIKEN, Japan. The new data demonstrate the persistence of shell structure far from stability and have direct implications for the $$r$$-process calculations. In particular, the new half-lives have a global impact on the calculated $$r$$-process elemental abundances, and alleviate the underproduction of isotopes just above and below the A=130 peak, which in the past required the introduction of shell structure modifications. Reaction-network calculations based on the new data reinforce the notion that the r-process abundance pattern may result from the freeze-out of a (n,$$gamma$$)$$_leftarrow^{rightarrow}$$($$gamma$$,n) equilibrium.

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