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加藤 正人; 沖 拓海; 渡部 雅; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 小澤 隆之; 上羽 智之; 生澤 佳久; 中村 博樹; 町田 昌彦
Journal of the American Ceramic Society, 107(5), p.2998 - 3011, 2024/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Materials Science, Ceramics)Herein, a science-based uranium and plutonium mixed oxide (MOX) property model (Sci-M Pro) is derived for determining properties of MOX fuel and analyzing their performance as functions of Pu content, minor-actinide content, oxygen-to-metal ratio, and temperature. The property model is constructed by evaluating the effect of phonons and electronic defects on heat capacity and thermal conductivity of MOX fuels. The effect of phonons was evaluated based on experimental datasets related to lattice parameter, thermal expansion, and sound speeds. Moreover, the effect of electronic defects was determined by analyzing oxygen-potential data based on defect chemistry. Furthermore, the model evaluated the effect of the Bredig transition on the thermal properties of MOX fuel by analyzing the irradiation test results. The derived property model is applied to the performance code to analyze fast reactor fuel pins.
He spin filter and small-angle X-ray scattering領木 研之*; 渡部 史*; 奥平 琢也*; 高橋 慎吾*; 奥 隆之; 廣井 孝介; 元川 竜平; 中村 洋*
Journal of Chemical Physics, 160(11), p.114907_1 - 114907_9, 2024/03
Small-angle neutron scattering (SANS) and small-angle X-ray scattering (SAXS) measurements were performed for deuterated and non-deuterated poly(ethylene glycol) (d-PEG and h-PEG, respectively) in D
O and a DO/HO mixed solvent (Mix) to compere the scattering profiles. To determine the coherent scattering intensity of SANS, a He spin filter was utilized. The scattering profiles determined by SANS measurements were analyzed in terms of the wormlike chain model with touched beads along the contour of the chain. However, the SAXS profiles were not explained by the same model with uniform beads but with beads each consisting of a core and a shell having different electron densities. To explore the chain thickness determined form the SANS profile, scattering intensities for different combinations of d-PEG/DO, d-PEG/Mix, h-PEG/DO, and h-PEG/Mix were also examined.
根本 隆弘; 荒川 了紀; 川上 悟; 長住 達; 横山 佳祐; 渡部 雅; 大西 貴士; 川本 大樹; 古澤 孝之; 猪井 宏幸; et al.
JAEA-Technology 2023-005, 33 Pages, 2023/05
JAEA-Technology-2023-005.pdf:5.25MB
HTTR (High Temperature engineering Test Reactor) RS-14サイクルの原子炉出力降下において、ヘリウムガス循環機のフィルタ差圧が上昇傾向となった。この原因を調査するため、1次ヘリウム純化設備のガス循環機の分解点検等を実施した結果、ガス循環機内のシリコンオイルミストがチャコールフィルタの性能低下で捕集できなくなり、1次系統に混入したためと推定された。今後は、フィルタ交換を実施するとともに、さらなる調査を進め、再発防止対策を策定する予定である。
日下 良二; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(5), p.603 - 613, 2023/05
被引用回数：1 パーセンタイル：31.61(Nuclear Science & Technology)Raman spectroscopy is a powerful technique for studying nuclear materials. However, it has been scarcely utilized for nuclear fuel debris. Here, we present a Raman study of several types of simulated nuclear debris synthesized from uranium, stainless steel, and zirconium to identify and characterize chemical components included in the simulated debris. Raman spectroscopy sensitively identified many kinds of chemical components: cubic UO, U
O
, (Fe,Cr)UO
(iron-chromium uranate), spinel oxides, monoclinic ZrO, tetragonal ZrO, and ZrO. Some details concerning the chemical states of each component included in the simulated debris were obtained (e.g., spinel oxides were suggested to consist of Fe, Cr, Ni, Zr, and U). The results obtained here will be helpful in the Raman analysis of actual nuclear debris, such as that in the Fukushima-Daiichi nuclear power plants.
, Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之
Nuclear Engineering and Technology, 55(4), p.1300 - 1309, 2023/04
被引用回数：1 パーセンタイル：72.91(Nuclear Science & Technology)UO・Zr・ステンレス鋼を出発物質として模擬デブリを合成し、形成された固相の分析と浸漬試験を行った。主要なU含有相は合成条件に依存し、不活性雰囲気下・1473KではUO相が維持されていた。1873Kでは(U,Zr)O固溶体相の形成が観測された。酸化性雰囲気では、1473Kの場合にはUOと(Fe,Cr)UO相の混合物が得られ、1873Kでは(U,Zr)Oが形成された。浸漬試験により金属イオンの溶出挙動を調べるため、中性子照射により核分裂生成物を導入する、もしくは出発物質への添加によりその安定同位体を導入する処理を行った。試験の結果、Uの溶出挙動は、模擬デブリの性状や浸漬液の液性に依存することが確認された。CsやSr, Baは模擬デブリの固相組成に依存せず顕著な溶出を示した。一方で、多価イオンとなるEuとRuの溶出は抑制されることが観測され、模擬デブリ中でウラン相に固溶ないしは包含されたことによる影響が推察される。
平田 早紀子*; 日下 良二; 明地 省吾*; 為国 誠太*; 奥寺 洸介*; 浜田 昇賢*; 坂本 知優*; 本田 匠*; 松下 高輔*; 村松 悟*; et al.
Inorganic Chemistry, 62(1), p.474 - 486, 2023/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)A new technique, surface-enhanced infrared absorption (SEIRA) spectroscopy, was used for the structural investigation of lanthanide (Ln) and actinide (An) complexes containing organic ligands. We synthesized thiol derivatives of organic ligands with coordination sites similar to those of diglycolamide (DGA), Cyanex-272, and 
-tetrakis(2-pyridinylmethyl)-1,2-ethanediamine (TPEN), which have been used for separating Ln and An through solvent extraction. These ligands were attached on a gold surface deposited on an Si prism through S-Au covalent bonds; the gold surface enhanced the IR absorption intensity of the ligands. Aqueous solutions of Ln (Eu
, Gd, Tb) and An (Am) ions were loaded onto the gold surface to form ion complexes. The IR spectra of the ion complexes were obtained using FT-IR spectroscopy in the attenuated total reflection mode. In this study, we developed a new sample preparation method for SEIRA spectroscopy that enabled us to obtain the IR spectra of the complexes with a small amount of ion solution (5 
L). This is a significant advantage for the IR measurement of radiotoxic Am complexes. In the IR spectra of DGA, the band attributed to C=O stretching vibrations at 
1630 cm
shifted to a lower wavenumber by 20 cm upon complexation with Ln and An ions. Moreover, the amount of the red-shift was inversely proportional to the extraction equilibrium constant reported in previous studies on solvent extraction. The coordination ability of DGA toward Ln and An ions could be assessed using the band position of the C=O band. The Cyanex-272- and TPEN-like ligands synthesized in this report also showed noticeable SEIRA signals for Ln and An complexes. This study indicates that SEIRA spectroscopy can be used for the structural investigation of ion complexes and provides a microscopic understanding of selective extraction of Ln and An.
渡辺 勢也*; 河原 淳*; 青木 尊之*; 杉原 健太; 高瀬 慎介*; 森口 周二*; 橋本 博公*
Engineering Applications of Computational Fluid Mechanics, 17(1), p.2211143_1 - 2211143_23, 2023/00
被引用回数：1 パーセンタイル：61.52(Engineering, Multidisciplinary)津波氾濫や大雨の斜面災害では、多くの浮遊物や流木、丸太などが流れに含まれる。剛体衝突による構造物の被害は、水圧による被害よりも深刻である。浮遊物体を含む自由表面流れを研究するためには、大規模計算が可能で高性能な自由表面流のシミュレーションコードの開発が必要となる。本研究ではキュムラント格子ボルツマン法と粒子ベースの剛体シミュレーションを組み合わせた単相自由表面モデルを提案する。剛体間の接触相互作用は個別要素法で計算される。解析精度の向上と計算の高速化のために8分木ベースの局所細分化格子法を導入し、自由表面や固体表面近傍には高解像度の格子を割り当てた。提案モデルの精度検証のために、八戸工業大学と神戸大学の15m水槽と70m水槽で2種類の津波実験を行った。シミュレーションの結果、漂流速度、捕捉木片数、積層角について実験と良い一致を示した。
加藤 正人; 町田 昌彦; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 生澤 佳久; 中村 博樹; 小林 恵太; 小澤 隆之; 前田 宏治; 佐々木 新治; et al.
Materials Science and Fuel Technologies of Uranium and Plutonium mixed Oxide, 171 Pages, 2022/10
プルトニウム燃料を使用した革新的で先進的な原子炉が各国で開発されている。新しい核燃料を開発するためには、照射試験が不可欠であり、核燃料の性能と安全性を実証する必要がある。照射試験を補完する技術として、照射挙動を正確にシミュレートする技術を開発できれば、核燃料の研究開発にかかるコスト,時間,労力を大幅に削減でき、核燃料の照射挙動をシミュレーションすることで、安全性と信頼性を大幅に向上させることができる。核燃料の性能を評価するためには、高温での燃料の物理的および化学的性質を知る必要がある。そして、照射中に発生するさまざまな現象を記述した行動モデルの開発が不可欠である。以前の研究開発では、モデル開発の多くの部分で、フィッティングパラメータを使用した経験的手法が使用されてきた。経験的手法では、データがない領域では非常に異なる結果が得られる可能性がある。したがって、この研究では、燃料の基本的な特性を組成と温度に外挿できる科学的記述モデルを構築し、モデルが適用される照射挙動分析コードの開発を行った。
and CrUO秋山 大輔*; 日下 良二; 熊谷 友多; 中田 正美; 渡邉 雅之; 岡本 芳浩; 永井 崇之; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Materials, 568, p.153847_1 - 153847_10, 2022/09
被引用回数：3 パーセンタイル：68.71(Materials Science, Multidisciplinary)ウラン酸鉄,ウラン酸クロム、およびその固溶体を合成し、これらのウラン酸塩が異なる熱的安定性を示すメカニズムを研究した。熱的安定性を評価するため、ウラン酸塩試料の熱重量分析を実施した結果、ウラン酸クロムの分解温度(約1250
C)に対してウラン酸鉄は低温(約800C)で分解するが、クロムを含む固溶体では熱分解に対する安定性が高まることが分かった。この熱的安定性と結晶構造との関係性を調べるため、エックス線結晶構造解析,エックス線吸収微細構造測定,メスバウアー分光測定,ラマン分光分析による詳細な結晶構造と物性の評価を行ったが、本研究で用いたウラン酸塩試料の間に明瞭な差異は観測されなかった。そのため、熱的安定性の違いは結晶構造に起因するものではなく、鉄とクロムとの酸化還元特性の違いによるものと推定した。クロムは3価が極めて安定であるのに対して、鉄の原子価は2価と3価を取ることができる。このため、ウラン酸鉄の場合には結晶中でウランと鉄との酸化還元反応が起こり、低温での分解反応を誘起したものと考えられる。
, Zr, and stainless-steel桐島 陽*; 秋山 大輔*; 熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 佐藤 修彰*
Journal of Nuclear Materials, 567, p.153842_1 - 153842_15, 2022/08
被引用回数：4 パーセンタイル：78.52(Materials Science, Multidisciplinary)福島第一原子力発電所事故では、UOやZr,ステンレス鋼(SUS)の高温反応により燃料デブリが形成されたとみられる。この燃料デブリの化学構造や安定性を理解するため、UO-Zr-SUS系模擬デブリ試料の合成と物性評価を行い、より単純な組成の試料と比較した。模擬デブリ試料の合成では、不活性雰囲気(Ar)もしくは酸化雰囲気(Ar + 2% O)において1600Cで1時間から12時間の加熱処理を行った。
Npおよび
Amをトレーサーとして添加し、浸漬試験ではUに加えてこれらの核種の溶出を測定した。試料の物性評価は、XRD, SEM-EDX,ラマン分光法およびメスバウアー分光法により行った。その結果、模擬デブリの主なU含有相は、加熱処理時の雰囲気に依らず、Zr(IV)およびFe(II)が固溶したUO相であることが分かった。模擬デブリ試料の純水もしくは海水への浸漬試験では、1年以上の浸漬の後も主な固相の結晶構造には変化が観測されず、化学的に安定であることが示された。さらに、U, Np, Amの溶出率はいずれも0.08%以下と、溶出は極めて限定的であることが明らかとなった。
O solution熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(8), p.961 - 971, 2022/08
被引用回数：2 パーセンタイル：53.91(Nuclear Science & Technology)東京電力福島第一原子力発電所事故では核燃料と被覆管,構造材料が高温で反応し、燃料デブリが形成されたと考えられる。この燃料デブリが水の放射線分解の影響により経年変化する可能性を調べるため、模擬燃料デブリを用いて過酸化水素水溶液への浸漬試験を行った。その結果、過酸化水素の反応により、ウランが溶出し、ウラニル過酸化物が析出することが分かった。また、模擬燃料デブリ試料のうちウランとジルコニウムの酸化物固溶体を主成分とする試料では、他の試料と比較してウランの溶出は遅く、ウラニル過酸化物の析出も観測されなかった。この結果から、ウランとジルコニウムの酸化物固溶体は過酸化水素に対して安定性が高いことを明らかにした。
熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*
放射線化学(インターネット), (113), p.61 - 64, 2022/04
東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故では燃料や被覆管、構造材料等が高温で反応して燃料デブリが形成されたとみられている。1F炉内は注水や地下水の流入で湿潤な環境にあり、放射線による水の分解が継続していると考えられ、これが燃料デブリの化学的な性状に影響する可能性がある。1F燃料デブリの組成や形状については、いまだに十分な情報が得られていないが、炉内や周辺で採取された微粒子の分析結果では、様々な組成が観測されており、事故進展における温度履歴や物質移動の複雑さを反映していると考えられる。1Fサンプルのように複雑組成の混合物については、水の放射線分解が与える影響に関する知見が乏しい。そこで、水の放射線分解の影響として想定すべき燃料デブリの性状変化を明らかにするため、模擬デブリ試料を用いてHO水溶液への浸漬試験を行った。その結果、HOの反応により、模擬デブリ試料からウランが溶出し、過酸化ウラニルの形成が進むことが分かった。またUO相の固溶体形成によるHOに対する安定化が観測された。これらの酸化劣化の過程は、ウラン含有相の反応性や安定性に基づいて説明できることを明らかにした。
濱本 真平; 清水 厚志; 猪井 宏幸; 栃尾 大輔; 本間 史隆; 澤畑 洋明; 関田 健司; 渡辺 周二; 古澤 孝之; 飯垣 和彦; et al.
Nuclear Engineering and Design, 388, p.111642_1 - 111642_11, 2022/03
被引用回数：2 パーセンタイル：53.91(Nuclear Science & Technology)日本原子力研究開発機構は、2011年の福島第一原子力発電所事故を契機に作られ2013年12月に施行された新しい規制要件に、高温工学試験研究炉(HTTR)を適合させた。様々な高温ガス炉(HTTR)安全試験を通じて得られたHTGRに関する知見を基に、既存の構造物,系統及び機器の安全性及び耐震分類が議論された。防護の対象となる構築物,系統及び機器が再検討し、安全機能に影響を及ぼす内的・外的脅威への対策が強化された。さらに、設計基準を超える事故として、多量の放射性物質が放出されるおそれのある事故に対する措置を講じた。我々のこの対応が、新しい規制要求に適合していることを、原子力規制委員会は厳格かつ適切に審査した。2014年11月に提出したHTTRの設置許可変更申請書は、9回の修正を経て2020年6月に承認された。この対応は、高温ガス炉の特性を反映すれば、強化された規制要件を満たすためでも合理的に設計できることを示しており、今後の高温ガス炉の開発の参考になると考える。
佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 上原 章寛*; 武田 志乃*; 北辻 章浩; 音部 治幹; 小林 大志*
トリウム,プルトニウムおよびMAの化学, 254 Pages, 2022/03
核燃料物質としてトリウム(第1部)やプルトニウム(第2部)の化学について、固体化学や溶液化学といった基礎から、実験方法、評価方法、燃料サイクルなど応用について詳細に述べる。さらに、第3部としてMA(マイナーアクチノイド: Np, Am, Cm, Pa)についての固体化学や溶液化学を紹介する。
and SrLaCuNbO; Spin-
quasi-square-lattice 
-
Heisenberg antiferromagnets渡邊 正理*; 栗田 伸之*; 田中 秀数*; 植野 航*; 松井 一樹*; 後藤 貴行*; 萩原 雅人
Physical Review B, 105(5), p.054414_1 - 054414_12, 2022/02
被引用回数：4 パーセンタイル：59.24(Materials Science, Multidisciplinary)We report the magnetic properties of the double perovskites SrLaCuSbO (SLCSO) and SrLaCuNbO (SLCNO). The temperature dependence of the magnetic susceptibilities of both com-pounds shows a broad maximum characteristic of an 
= 1/2 square lattice Heisenberg antiferromagnet. Magnetic ordering occurs at 
= 13.6 and 15.7 K for SLCSO and SLCNO, respectively. Neutron powder diffraction measurements reveal contrasting spin structures in both compounds. The spin structures of SLCSO and SLCNO below are N
el antiferromagnetic and collinear antiferromagnetic, respectively. This result demonstrates that the nearest-neighbor interaction is dominant in SLCSO, whereas the next-nearest-neighbor interaction is dominant in SLCNO. The magnitude of the ordered moment was evaluated at 3.5 K to be 
= 0.39(3) 
for SLCSO and 0.29(2) for SLCNO, which are significantly smaller than those calculated using linear spin wave theory. We infer that the small ordered moment is caused by the effect of exchange bond randomness arising from the site disorder of Sr and La ions.
渡部 雅; 関 崇行*
Materials Science & Engineering B, 272, p.115369_1 - 115369_6, 2021/10
被引用回数：1 パーセンタイル：7.92(Materials Science, Multidisciplinary)本研究では、CeOの初期焼結挙動における酸素不定比性の効果を調査した。その結果、定比組成及び不定比組成における初期焼結は粒界拡散によって制御されていることがわかった。また、カチオン拡散の活性化エネルギーを初期焼結データから導出した。さらにカチオン拡散は単空孔機構によって生じることが示唆された。
O; Application of Raman imaging technique to uranium compound日下 良二; 熊谷 友多; 蓬田 匠; 高野 公秀; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(6), p.629 - 634, 2021/06
被引用回数：7 パーセンタイル：66.68(Nuclear Science & Technology)Studtite and metastudtite are uranyl peroxides formed on nuclear fuel in water through the reaction with HO produced by the radiolysis of water. However, it is unclear how the two types of uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of nuclear fuel. Here, we used Raman imaging technique to exemplify distribution data of the two uranyl peroxides formed on the surface of a UO pellet through immersion in a HO aqueous solution. As a result, we observed that studtite and metastudtite are heterogeneously distributed on the UO surface. No clear correlation between the distributions of studtite and metastudtite was observed, suggesting that the two uranyl peroxides are independently generated on the surface of UO. We anticipate that this Raman imaging technique could reveal how these uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of the nuclear fuel debris in the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plants.
佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 上原 章寛*; 武田 志乃*
ウランの化学(II); 方法と実践, 143 Pages, 2021/03
本書は実際にウランを用いた実験をする場合に必要な事項についてまとめられている。内容は方法編と実践編からなり、方法編では実験施設や設備と種々の実験方法を、実践編では溶液および固体化学の実験やウランおよびRIを用いた実験等について触れられている。
久保 重信; 近澤 佳隆; 大島 宏之; 内田 昌人*; 宮川 高行*; 衛藤 将生*; 鈴野 哲司*; 的場 一洋*; 遠藤 淳二*; 渡辺 収*; et al.
Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00489_1 - 19-00489_16, 2020/06
日本におけるNa冷却高速炉の炉型選択の幅を広げ、国際協力のメリットを追求する観点から、本研究では、第4世代炉の安全設計クライテリア及びガイドラインを満足し、かつ地震条件等の我が国特有の環境条件への適合性を有するタンク型の設計概念の構築を進めていた。電気出力を650MWeとし、高速増殖炉サイクルシステムの実用化戦略調査研究及び実用化研究開発を通じて開発された先進ループ型のJSFRの技術及び福島第一原子力発電所事故の教訓を踏まえた安全向上技術等を反映して原子炉構造概念を構築するとともに、耐震性と耐熱性に関する評価を実施した。
河村 聖子; 高橋 竜太*; 石角 元志*; 山内 康弘*; 中村 雅俊*; 大内 啓一*; 吉良 弘*; 神原 理*; 青山 和弘*; 坂口 佳史*; et al.
Journal of Neutron Research, 21(1-2), p.17 - 22, 2019/05
MLF試料環境チーム低温・マグネットグループは、J-PARC MLFにおいて、利用者の実験のための冷凍機やマグネットの運用を行っている。これまでトップローディング型
He冷凍機、ボトムローディング型
He冷凍機、希釈冷凍機インサート、超伝導マグネットを導入してきた。これらの機器の使用頻度は、ビーム出力、課題数の増加に伴い、ここ2年間で急激に高くなってきている。この状況に対応するために運用経験を加味しながら、これらの機器の性能向上作業を進めている。例えば、He冷凍機の制御ソフトには、自動の初期冷却および再凝縮のプログラムが備わっていたが、新たに、He potにヒーターを焚くことなくsorbの温度制御のみでHe potを温調するプログラムも作成した。また2017年は、超伝導マグネット用に、揺動型ラジアルコリメーター付きのOVCテールを製作した。このラジアルコリメーターの導入によりデータの質は劇的に向上し、中性子非弾性散乱実験でも超伝導マグネットが使用できるようになった。
