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論文

Sorption properties of aluminum hexacyanoferrate for platinum group elements

三島 理愛; 稲葉 優介*; 立岡 壮太郎*; 針貝 美樹*; 渡邊 真太*; 尾上 順*; 中瀬 正彦*; 松村 達郎; 竹下 健二*

Chemistry Letters, 49(1), p.83 - 86, 2020/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:21.77(Chemistry, Multidisciplinary)

使用済燃料の再処理で生じる高レベル放射性廃液を最終処分するにあたり質の良いガラス固化体に成型するためには、白金族元素(PGM)を分離することが重要である。新たな収着材としてフェロシアン化アルミニウム(AlHCF)を合成し、濃硝酸中におけるPGM収着挙動を調べた。その結果、硝酸によりAlHCFが顕著な溶出をすることがわかった。同様にPGMであるRhの単成分溶液においてもAlHCFが溶出しRh収着が確認されなかった。しかしPd単成分溶液においてはPd収着が確認でき、AlHCFは大きく溶出せず構造が安定化した。そこでPdとRhが共在する二成分系溶液での収着試験を行ったところPd収着によりAlHCFの構造が保たれRhは収着された。また、Pd収着量とAlとFeの溶出量について、AlとFeの溶出比はAlHCF中の元素比と一致しなかったがその理由としてFeの再収着が考えられ新しい構造の形成が示唆された。AlHCFによるPGMの収着メカニズムは、単純なイオン交換だけでなく酸化還元反応と収着速度論も重要な法則である。この収着と溶出の挙動を理解することがAlHCFのPGM収着性能向上に役立つ。

論文

Characteristics of TPDN/SiO$$_{2}$$-P adsorbent for MA(III) recovery

小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11

Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract $$^{241}$$Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.

論文

Selective Sc recovery from rare earths in nitric acid medium by extraction chromatography

渡部 創; 鈴木 英哉; 後藤 一郎*; 小藤 博英; 松村 達郎

日本イオン交換学会誌, 29(3), p.71 - 75, 2018/09

Chemical compounds containing scandium (Sc) are widely applied to various fields such as catalysts, alloys, lamps and etc. Sc is found in mineral ore, and it is necessary to develop efficient Sc separation and recovery technology for the industrial applications. So far, solvent extraction based processes were proposed as promising Sc recovery procedures. Our group has found that hexaoctyl nitrilotriacetic acid triamide (HONTA) has strong affinity to Sc. In this study, applicability of the extraction chromatography technology for the selective Sc recovery was experimentally evaluated through batch-wise adsorption/elution studies and column separation experiments.

論文

The Separation mechanism of Am(III) from Eu(III) by diglycolamide and nitrilotriacetamide extraction reagents using DFT calculations

金子 政志; 渡邉 雅之; 松村 達郎

Dalton Transactions, 45(43), p.17530 - 17537, 2016/11

AA2016-0311.pdf:1.49MB

 被引用回数:29 パーセンタイル:87.78(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

マイナーアクチノイドとランタノイドのドナーの違いによる分離メカニズムの違いを理解することを目的として、相対論密度汎関数計算をジグリコールアミド(DGA)およびニトリロトリアセトアミド(NTA)を用いたAm(III)/Eu(III)分離挙動研究に適用した。先行研究に基づいて錯生成反応をモデル化し、錯生成による金属イオンの安定化に基づく熱力学エネルギーを計算した。その結果、DGA試薬はAm(III)イオンよりもEu(III)イオンと好んで錯生成するのに対し、NTA試薬はEu(III)イオンよりもAm(III)イオンと選択的に錯生成することを示唆し、Am(III)/Eu(III)選択性を再現した。Mulliken密度解析により、Amのf軌道電子と供与原子との結合特性の寄与の差異が、Eu, Am錯体の相対的な安定性を決定づけることを示唆した。

論文

Thermoresponsive extraction of cadmium(II) ions by poly(TPEN-NIPA) gels; Effect of chain length and branched spacer structure on gel formation and extraction behavior

稲葉 優介*; 津曲 貴幸*; 喜田 達也*; 渡部 渉*; 中島 靖隆*; 福岡 佐千緒*; 森 敦紀*; 松村 達郎; 中野 義夫*; 竹下 健二*

Polymer Journal, 43(7), p.630 - 634, 2011/07

 被引用回数:11 パーセンタイル:35.66(Polymer Science)

重合可能な二重結合を持つ官能基をピリジン環に結合させた${it N,N,N',N'}$-(tetrakis-2-pyridylmethyl)ethylenediamine (TPEN)の誘導体を合成し、重合開始剤としてazobisisobutyronitrile (AIBN)を使用して${it N}$-isopropylacrylamide (NIPA)との共重合を試みた。得られたTPEN-NIPA重合ゲルは、膨潤/収縮挙動に温度応答性が認められ、さらに抽出剤であるTPENの性能が発揮され水溶液中のカドミウム(II)イオンを抽出可能であった。重合ゲルは、側鎖にpropyl基, butyl基, decyl基及びisopropyl基を持つTPEN誘導体を用意して重合した。これらについて、カドミウムイオン抽出の温度依存性を比較した。これらのゲルによる水溶液中のカドミウム(II)イオン抽出は、膨潤状態である5$$^{circ}$$Cにおいて効率が高く、収縮状態である45$$^{circ}$$Cでは、ほとんど抽出されなかった。また、側鎖にisopropyl基を持つTPEN誘導体による重合ゲルが、抽出性能の高い温度応答性を有することを見いだした。

論文

Recent progress in the energy recovery linac project in Japan

坂中 章悟*; 明本 光生*; 青戸 智浩*; 荒川 大*; 浅岡 聖二*; 榎本 収志*; 福田 茂樹*; 古川 和朗*; 古屋 貴章*; 芳賀 開一*; et al.

Proceedings of 1st International Particle Accelerator Conference (IPAC '10) (Internet), p.2338 - 2340, 2010/05

日本においてERL型放射光源を共同研究チームで提案している。電子銃,超伝導加速空洞などの要素技術開発を進めている。また、ERL技術の実証のためのコンパクトERLの建設も進めている。これら日本におけるERL技術開発の現状について報告する。

論文

Thermo-responsive extraction of cadmium(II) ion with TPEN-NIPA gel; Effect of the number of polymerizable double bond toward gel formation and the extracting behavior

福岡 幸男*; 喜田 達也*; 中島 康孝*; 津曲 孝之*; 渡部 渉*; 稲葉 優介*; 森 敦紀*; 松村 達郎; 中野 義夫*; 竹下 健二*

Tetrahedron, 66(9), p.1721 - 1727, 2010/02

 被引用回数:17 パーセンタイル:48.67(Chemistry, Organic)

ピリジン環に結合させた重合性二重結合を持つアルコキシ基の数を1-4に変化させたTPEN誘導体を合成し、それぞれN-イソプロピルアクリルアミド(NIPA)とAIBN存在下において共重合させた。得られたポリTPEN-NIPAゲルについて、膨潤/収縮特性の温度応答性と、水相中からのカドミウム(II)の抽出に温度変化を観察した。特に重合性二重結合を3個以上持つTPEN誘導体から構成されるポリマーゲルは、水中において温度に依存して明確な膨潤収縮性を示した。これらのゲルは、Cd(II)イオンを5$$^{circ}$$Cにおける膨潤状態で効率的に水相中から抽出したが、収縮状態である45$$^{circ}$$Cでは抽出はわずかに観察されたのみであった。

論文

Selective separation of Am(III) from Ln(III) with a novel synergistic extraction system, N,N,N',N'-tetrakis(2-methylpyridyl)ethylenediamine (TPEN) and carboxylic acid in 1-octanol

Mirvaliev, R.*; 渡邉 雅之; 松村 達郎; 館盛 勝一*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(11), p.1122 - 1124, 2004/11

 被引用回数:20 パーセンタイル:76.62(Nuclear Science & Technology)

高レベル廃棄物の長期放射能毒性の劇的な低減化を目指す分離変換技術の実現には、高レベル廃液からマイナーアクチノイドを分離し、ADS等に供給する分離技術の開発が重要である。しかし、マイナーアクチノイドのうちAm, Cmは溶液中で3価のイオンとなりランタノイドと類似した化学的挙動を取るため相互の分離が困難であることが知られており、各国においてこの分離に適用できる抽出剤の開発が精力的に進められている。N,N,N',N'-tetrakis(2-methylpyridyl)ethylenediamine (TPEN)は、水相中においてAmとランタノイド元素との錯体安定度定数に10$$^{2}$$の差があることが報告されており、われわれはこれまでニトロベンゼン系,D2EHPA-オクタノール系において、TPENによるAmのランタノイド元素からの抽出分離を確認してきた。今回、より実用に適した新規協同抽出系であるTPEN・デカン酸-オクタノール系において、Am(III)がLn(III)から選択的に分離されることを見いだし、その分離係数、SF$$_{Am/Eu}$$は最大84を示した。

口頭

A Forecasting system of RIAM for the Japan/East Sea

広瀬 直毅*; Sergey, V.*; 渡邊 達郎*; 川村 英之; 山本 勝*

no journal, , 

日本海には、外洋が持つ現象が数多く見られる。私達は、この日本海の海況を調べるためにデータ同化と海況予報システムを開発してきた。システムの中心は、九州大学応用力学研究所で開発されたRIAMOMであり、メソスケールの変動を計算することが可能である。現在、このシステムには二つのバージョンがあり、その一つである短期予報システムは、潮汐や天気予報により計算された変数を駆動力としており、潮汐を含めて5日程度までの正確な予報ができる。また短期予報システムは、流出重油のような物質の移行計算にも適用される。もう一つの長期予報システムは、人工衛星の海面水温・高度データをそれぞれ緩和法・近似カルマンフィルターにより逐次的に同化するものである。対馬海峡における流量は、定期的に日本と韓国を運航するフェリーに搭載した機器により観測されたデータを使用している。長期予報システムは、正確な日本海の現況計算に加えて、数か月程度の予報も可能であることが確認された。さらに海況予報システムを使用して、2005年に社会問題となったエチゼンクラゲの挙動を予報することに成功した。今後、海況予報システムは東アジア縁辺海に拡張していく予定である。

口頭

日本海海況予測システム(JADE)の構築,4; 潮位データの同化

高山 勝巳*; 広瀬 直毅*; 川村 英之; 清水 大輔*; 渡邊 達郎*

no journal, , 

原子力機構では日本海における汚染物質等の移行挙動を再現・予測するために、日本海を対象とした海洋大循環モデルを開発している。これまでの研究により、日本沿岸の潮位計データを数値モデルに同化することで沿岸域の海況の再現性を高めることが確認された。本研究では、人工衛星海面高度計データ・現場水温塩分データ・潮位計データを数値モデルに同化する効果を定量的に解析した。その結果、これらのデータを同化することが、海況の再現性を高めるのに有効であることがわかった。

口頭

北海道西岸沖における1次元海洋生態系モデルの構築

高山 勝巳*; 渡邊 達郎*; 川村 英之; 田中 伊織*

no journal, , 

近年、海洋大循環モデルと低次生態系モデルを結合させて、海洋中の基礎生産量を見積もる研究が盛んに行われている。海洋中の基礎生産量を正確に見積もることは、水産資源の動向や汚染物質の挙動を数値モデルで再現・予測するうえでも非常に重要である。本研究では、3次元低次生態系モデルを構築する準備段階として、北海道西岸沖を対象海域とした鉛直1次元モデルを構築し、栄養塩や植物プランクトン濃度等の観測データとモデル結果を比較し、数値モデルの再現性を確認することを目的としている。本研究で使用した低次生態系モデルは、1-boxのNEMUROを鉛直1次元に拡張したものである。モデル結果は、春季と秋季に表層で植物プランクトン濃度が高くなるブルーミングと呼ばれる現象や夏季に亜表層で植物プランクトン濃度が極大になる現象等を現実的に再現していることが確認された。

口頭

Syntheses and properties of TPEN derivatives bearing hydrophobic side-chains as separating agent for minor actinides from high-level radioactive waste

稲葉 優介*; 喜田 達也*; 渡部 渉*; 森 敦紀*; 松村 達郎; 尾形 毅*; 竹下 健二*

no journal, , 

分離変換技術において、ランタノイドとマイナーアクチノイド(MA)の分離は重要な課題となっている。TPENは、MA分離プロセス構築のための分離試薬として有力な候補となっているが、水への溶解性と容易にプロトネーションする特性が、実用を困難なものとしている。MA分離の実用プロセスは、高い酸性溶液で構成されることになるため、疎水性が高く酸耐性のある配位子の開発が必要とされている。われわれは、アルコキシ基,フッ化アルコキシ基等のさまざまな疎水性側鎖を有するTPEN誘導体の効率的な合成と、硝酸系水溶液におけるAm(III)のEu(III)からの溶媒抽出について報告する。合成したTPEN誘導体は、側鎖を有しないTPENと比べ、高い疎水性を有することが確認され、低pH条件においてEuからのAmの分離に高い性能を発揮した。

口頭

One dimensional ecosystem model in the northern Japan Sea based on an operational ocean forecast system

渡邊 達郎*; 高山 勝巳*; 川村 英之; 田中 伊織*

no journal, , 

日本海北部における基礎生産の季節変動と鉛直分布を解明するために、日本海海況予報システムに基づいた一次元低次生態系モデルを開発した。低次生態系モデルには、データ同化を適用した海況予報システムの2003年から2008年の北海道西岸域における水温と鉛直拡散係数の計算結果の平均値を入力した。モデルの計算結果は、硝酸塩・植物プランクトン・動物プランクトンの季節変動と鉛直分布を現実的に再現していた。例えば、植物プランクトンの増殖が原因となる春季ブルーミングは、観測結果と同様に、海面から水深50 mの間で4月上旬に発生し、その時の植物プランクトン濃度は1.5$$times$$10$$^{-6}$$molN/lとなった。その後、水深40 m付近に濃度の極大が形成され、秋季までにその水深は深くなり、11月末には表層で弱い秋季ブルーミングが起こるという季節変動を示した。

口頭

Reproducibility of chlorophyll-a and nutrient variability in the Japan Sea by the three-dimensional ecosystem-circulation model

高山 勝巳*; 渡邊 達郎*; 川村 英之; 田中 伊織*

no journal, , 

本研究では、三次元低次生態系モデルを使用した数値実験を行い、日本海におけるクロロフィルaと栄養塩の時空間変動に関して解析を行った。低次生態系モデルは、月平均の短波放射データと海洋大循環モデルにより計算された日平均の水温・海流速・鉛直拡散係数データによって駆動される。モデル結果の検証を行うため、人工衛星SeaWiFSで観測された海面のクロロフィルa濃度データと日本海北部で観測されたクロロフィルa濃度データと栄養塩データを使用した。低次生態系モデルは、クロロフィルaと栄養塩の季節変動を定量的に再現していることが確認された。モデル結果と人工衛星で観測されたクロロフィルa濃度の相関係数とRMSの日本海全域における平均値は、それぞれ0.455と1.468mg/m$$^{3}$$となった。

口頭

日本海3次元生態系モデルにおけるクロロフィルa濃度の再現性について

高山 勝巳*; 渡邊 達郎*; 川村 英之

no journal, , 

本研究では、三次元低次生態系モデルを使用して、クロロフィルa濃度の再現性に関して解析を行った。低次生態系モデルは、海洋大循環モデルで計算された日平均の水温・海流速・鉛直拡散係数、月平均の日射量で駆動され、対馬海峡付近ではクロロフィルa・硝酸塩・ケイ酸塩濃度の月平均データを側面境界条件としている。モデルの検証に使用したデータは、人工衛星MODIS/AQUAで観測された海面のクロロフィルa濃度と気象庁の越前岬沖線(PM線)の標準層で測られたクロロフィルa濃度である。モデル結果と人工衛星で観測されたクロロフィルa濃度の相関は、日本海全域で0.403となり、日本海南西部では相関が低かった。PM線で測られた観測データと比較した結果、低次生態系モデルはクロロフィルa濃度の季節変動だけでなく、2003年から2007年における経年変動を定性的に再現していることが確認された。

口頭

Development of the extraction chromatography system for separation of americium and curium

駒 義和; 佐野 雄一; 野村 和則; 渡部 創; 松村 達郎; 森田 泰治

no journal, , 

使用済FBR燃料からAmとCmを分離するため抽出クロマトグラフィーの工学的なシステムを開発している。プロセスに関しては、分離性能,安全性,使用済吸着材の処理に関するデータを収集し、TODGAとR-BTP吸着材を用いる組合せが現時点で最も有望であると評価した。カラムシステムに関しては、固定相ベッドの調製,移動相の流動,温度の制御,水素の排出,安全上の懸念を誘引するカラムの閉塞について検討し、システムの工学的な実現性を確認した。

口頭

抽出クロマトグラフィ法によるMA回収技術の開発,18; 成果のまとめ

駒 義和; 佐野 雄一; 野村 和則; 渡部 創; 森田 泰治; 松村 達郎; 朝倉 俊英; 竹下 健二*

no journal, , 

再処理の溶媒抽出工程において発生する抽出残液からマイナーアクチニドであるAm及びCmを分離回収するために抽出クロマトグラフィによるシステムを検討した。4か年に渡る成果を概括する。

口頭

FaCTフェーズI先進湿式再処理技術のとりまとめ,6; 抽出クロマトグラフィ法によるAm及びCmの分離

野村 和則; 渡部 創; 朝倉 俊英; 駒 義和; 佐野 雄一; 松村 達郎; 小泉 健治; 中島 靖雄; 森田 泰治; 鷲谷 忠博

no journal, , 

FBRサイクル全体の環境保全性,核不拡散性向上を目的として、マイナーアクチニド(MA)をMOX燃料とともにリサイクルするシステムを構築するため、HLLWからMAを分離回収する技術の開発が必要であり、その候補技術として抽出クロマトグラフィ法によるMA回収技術の開発を進めている。高レベル放射性廃液(HLLW)からのAm及びCm回収のための抽出クロマトグラフィシステムとしてTODGAとR-BTPの2段サイクルを選択し、目標達成を見通すことのできるAm及びCmの分離性能を実験室規模の試験で示すとともに、同システムの工学規模への基本的な適用性と開発課題を工学規模装置を用いたコールド試験等により示した。

口頭

高燃焼度原子炉動特性評価のための遅発中性子収率高精度化に関する研究開発,2; 代理反応によるアクチノイド原子核の質量数分布の測定

西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; 西中 一朗; 牧井 宏之; 太田 周也; 永山 達郎*; 千葉 敏; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 哲朗; et al.

no journal, , 

核分裂あたりの遅発中性子の数は、核分裂片の質量数収率に依存する。高燃焼炉などでは寿命の短いマイナーアクチノイド原子核の核分裂に伴う遅発中性子も原子炉動特性に影響を与えると考えられる。本研究では、これらの遅発中性子数の評価に必要な核分裂片の質量数分布を、核子移行反応を用いて取得する方法を開発した。この方法は、代理反応法と言えるもので、中性子を吸収して生成されるのと同じ原子核を、重イオンを用いた核子移行反応によって生成し、この核分裂を測定することで核分裂収率を取得した。実験は、原子力機構タンデム加速器から供給される酸素18ビームをウラン238標的に照射することで行った。核子移行反応の結果生成される酸素16などの原子核をシリコン検出器で検出して複合核の種類と励起エネルギーを同定し、複合核の核分裂で生じる2つの核分裂片を多芯線比例計数管で検出した。運動学的手法により核分裂片の質量数分布を決定した。この結果、ウラン、ネプツニウムおよびプルトニウムにわたる12核種の核分裂片質量数分布と、励起エネルギー50MeVまでの励起エネルギーに対する質量数分布の変化を明らかにした。

口頭

Fission study by multi-nucleon transfer reaction at JAEA

廣瀬 健太郎; 西尾 勝久; L$'e$guillon, R.; 牧井 宏之; 西中 一朗; Orlandi, R.; Smallcombe, J.; 石井 哲朗; 塚田 和明; 浅井 雅人; et al.

no journal, , 

We have developed a measurement system for the multi-nucleon transfer reaction and been studying fission of short-lived minor actinides and neutron-rich nuclides. The experiment was performed at the tandem accelerator facility of Japan Atomic Energy Agency where targets of $$^{238}$$U, $$^{232}$$Th, $$^{248}$$Cm were irradiated with $$^{18}$$O beams. In this experiment, more than ten nuclides were excited up to few tens of MeV at a time. Projectile-like scattered particles after the multi-nucleon transfer reaction were detected and identified using a $$Delta$$E-E silicon telescope. The mass distribution was deduced from the time difference between two fission fragments from the compound nucleus which were detected using two pairs of multi-wire proportional counters. Neutrons accompanied by fission were also measured using liquid scintillators placed around the reaction chamber. In the nucleon transfer reaction, the axis of the angular-momentum transfer can be determined from the direction of the scattered particle. This is one of the most different point from the neutron/ion-induced fusion-fission reaction where only the plane on which the axis lies can be determined. The fission angular distributions with respect to this axis as well as the mass yield, the prompt neutron multiplicity and so on will be presented.

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