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論文

Tracer diffusion coefficient measurements on NASICON-type Lithium-ion conductor LAGP using neutron radiography between 25$$^{circ}$$C and 500$$^{circ}$$C

高木 穂乃香*; 薮塚 武史*; 林田 洋寿*; Song, F.; 甲斐 哲也; 篠原 武尚; 栗田 圭輔; 飯倉 寛; 山本 典央*; 中島 稔*; et al.

Solid State Ionics, 417, p.116716_1 - 116716_7, 2024/12

https://doi.org/10.1016/j.ssi.2024.116716
 被引用回数：3 パーセンタイル：28.45(Chemistry, Physical)

Tracer diffusion coefficients of lithium-ions in the sintered samples of Li$$_{1.5}$$Al$$_{0.5}$$Ge$$_{1.5}$$(PO$$_4$$)$$_3$$ (LAGP) have been measured through the neutron radiography (NR) technique in the wide temperature range from 25$$^{circ}$$C to 500$$^{circ}$$C. The diffusion data above and below 300$$^{circ}$$C were collected using pulsed and reactor-generated neutrons, respectively, which coincide with each other at 300$$^{circ}$$C exhibiting a single curve in the Arrhenius plot. The room-temperature diffusion coefficient and the activation energy below 300$$^{circ}$$C are obtained as 1.47$$times$$10$$^{-9}$$ cm$$^2$$ s$$^{-1}$$ and 0.37 eV, respectively. The activation energy of the conductivity diffusion coefficient almost agrees with the tracer one, and the deduced Haven ratio of 0.40 is consistent with the concerted migration model of the lithium-ions.

論文

Tracer diffusion coefficients measurements on LaPO$$_{4}$$-dispersed LATP by means of neutron radiography

Song, F.*; Chen, H.*; 林田 洋寿*; 甲斐 哲也; 篠原 武尚; 薮塚 武史*; 八尾 健*; 高井 茂臣*

Solid State Ionics, 377, p.115873_1 - 115873_6, 2022/04

https://doi.org/10.1016/j.ssi.2022.115873
 被引用回数：5 パーセンタイル：27.20(Chemistry, Physical)

Lithium tracer diffusion coefficients have been measured in Li$$_{1.3}$$Al$$_{0.3}$$Ti$$_{1.7}$$(PO$$_4$$)$$_3$$ (LATP) and LATP - LaPO$$_4$$ composite solid electrolytes in the temperature range between 300$$^{circ}$$C and 500$$^{circ}$$C by means of neutron radiography technique that utilizes the difference in neutron attenuation of $$^6$$Li and $$^7$$Li isotopes. The diffusion coefficient of LATP - LaPO$$_4$$ composite is higher than that of pristine LATP, although the difference is much smaller than that estimated from the room temperature conductivity. This suggests that the bulk diffusion becomes the predominant diffusion mechanism at 300$$^{circ}$$C to 500$$^{circ}$$C instead of the diffusion along the space charge layer formed around the LaPO$$_4$$ dispersants.

口頭

中性子ラジオグラフィによるNASICON型固体電解質LATPの室温トレーサー拡散係数測定

江坂 裕貴*; 薮塚 武史*; 高井 茂臣*; 飯倉 寛; 栗田 圭輔; 原山 勲

no journal, , 

酸化物系リチウムイオン伝導体は全固体電池用固体電解質への応用を目指して現在精力的に研究が行われている。NASICON型構造を持つLATP(Li$$_{1.3}$$Al$$_{0.3}$$Ti$$_{1.7}$$(PO$$_{4}$$)$$_{3}$$)は10$$^{-4}$$ Scm$$^{-1}$$のオーダーのイオン伝導率を示すものの、更なるイオン導電率の向上が期待される。我々はLATPにLaPO$$_{4}$$粒子を微分散させ、絶縁体分散効果により室温で電気伝導率が3倍程度向上することを見出した。絶縁体粒子界面近傍でイオンが高速で移動すると考えられることから、$$^{6}$$Li/$$^{7}$$Li安定同位体の中性子透過係数の違いを利用した中性子ラジオグラフィによる、トレーサー拡散係数測定を300$$^{circ}$$C$$sim$$500$$^{circ}$$Cの温度領域で行い、両者を比較した。その結果、LaPO$$_{4}$$分散LATPコンポジットでは母体に比べて拡散係数の向上は観測できたものの、3倍までの向上には至らなかった。これは高温ではバルク拡散の向上が著しいため、絶縁体分散効果の寄与が相対的に小さくなるためと考えられた。そこで絶縁体分散効果による拡散係数の変化を明らかにするために、室温におけるトレーサー拡散係数を測定することにした。本発表では母体のLATPの室温トレーサー拡散係数測定の結果を報告する。

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