Sorption mechanism of europium(III) onto metakaolin-based geopolymers

Yildirim, A. C.*; Mei, H.*; 戸田 賀奈子*; 青柳 登; 斉藤 拓巳*

Applied Clay Science, 274, p.107853_1 - 107853_9, 2025/09

https://doi.org/10.1016/j.clay.2025.107853

Metakaolin-based geopolymers (MKGPs) are ceramic-like materials used for nuclear waste stabilization. Therefore, understanding the sorption of ions on MKGPs is crucial where the cation exchange is considered as the main mechanism, yet the studies based on pH are limited. Thus, this study evaluates the effect of pH on the sorption mechanism of Eu(III) onto Na- and K-MKGPs. Here, time-resolved laser fluorescence spectroscopy (TRLFS) combined with parallel factor analysis, TRLFS in mixed DO/HO matrices, and extended X-ray absorption fine structure analysis. Eu(III) predominantly forms surface complexes with both MKGPs in the pH range of 4 11 at the open air environment, where three distinct surface species were identified at different pH values. The Eu(III) sorption mechanisms of both MKGPs are similar, involving ternary edge-sharing bidentate or monodentate inner-sphere surface complexation of Eu(III) with MKGP and silicate ions released from the MKGP up to pH 8, followed by the precipitation of europium tri-hydroxide within the pores of MKGP. The insights gained from this study will enhance the knowledge on MKGP for pollutant immobilization, thereby mitigating the spread of contaminants in the environment and expanding the potential application areas.

Support design and construction results for general parts and intersections of deep shafts

長田 翔平*; 市田 雄行*; 藤枝 大吾; 青柳 和平

Tunnelling into a Sustainable Future; Methods and Technologies; Proceedings of the ITA-AITES World Tunnel Congress 2025 (WTC 2025), p.3517 - 3524, 2025/05

https://doi.org/10.1201/9781003559047-448

幌延深地層研究センターの深度500mまでの立坑掘削に先立ち、支保パターン選定のために、覆工コンクリートの強度や厚さ、打設長をさまざまに設定した三次元逐次掘削解析を行い、コンクリートに作用する応力状態を評価した。この結果に基づき、支保パターンを選定し、立坑の掘削を開始した。掘削中のコンクリートに作用する応力の実際の計測結果も参照しながら、東立坑の深度500mまでの掘削を完了させることができた。また、事前の解析や実際のコンクリートに作用する応力の計測結果を踏まえて、適切な支保パターンを選定できることを実証できた。この成果は、立坑掘削を対象とした情報化施工手法の信頼性向上に資するものとなる。

Rock strength and stress dependence of local flow-path connectivity within faults or fractures; A Preliminary overview of virtual and in-situ hydraulic tests

石井 英一; 尾崎 裕介; 青柳 和平; 菅原 健太郎*

Hydrogeology Journal, 33(1), p.63 - 85, 2025/02

https://doi.org/10.1007/s10040-024-02859-y

本研究はコンピューター上で仮想の亀裂の透水試験を行い、亀裂内の流れの次元とDIの関係を調べた。DIは岩石の平均応力、地下水圧、および引張強度により定義される力学的指標である。DIが大きいほど、亀裂の閉塞により亀裂目内の流路面積は小さくなる。仮想の透水試験により得られた亀裂内の流れの次元とDIの関係を天然の断層や亀裂における原位置透水試験の結果と比較した。その結果、DIが2未満だと断層内の水みちの連結性が高い(流れの次元が1.5以上)一方で、DIが2以上だと水みちの連結性が低い(流れの次元が1.5以下)ことが分かった。この関係は断層の注水試験においてDIが変化する場合や断層のせん断変位が発生する場合においても有効で、亀裂の鉱物充填が発達する岩盤においても有効であった。しかし、断層から離れた小規模な亀裂は、断層のネットワークとの連結性の低さや鉱物充填の影響によりDIが2未満であっても水みちの連結性が低い場合があった。健岩部の透水性が高い場合は、DIが2未満でも水みちの連結性が高かった。これらの知見は限られたボーリング孔データから断層や亀裂内の水みちの連結性の分布を推定する際に役立つ。

堆積軟岩を対象とした高レベル放射性廃棄物模擬処分孔掘削時の岩盤損傷の発達状況

青柳 和平; 尾崎 裕介; 大野 宏和; 石井 英一

第16回岩の力学国内シンポジウム講演論文集(インターネット), p.269 - 274, 2025/01

幌延深地層研究センターでは、実際の処分事業を想定し、実規模大の緩衝材や炭素鋼製の模擬オーバーパックで構成される人工バリアを底盤に掘削した模擬処分孔に定置したうえで坑道の一部を埋め戻し、人工バリア及び周辺岩盤の長期的な挙動をモニタリングしている。本研究では、模擬処分孔を掘削した際の掘削損傷領域の発達を、ボアホールテレビ観察、弾性波・比抵抗トモグラフィ調査により検討するとともに、三次元逐次掘削解析により評価した。結果として、模擬処分孔の浅い深度では、坑道底盤部の掘削の影響を受けて壁面から0.8mから1.6m程度の範囲で割れ目が発達し、深度が深くなるにつれて、割れ目の発達領域が徐々に小さくなり、最深部では最大でも0.3m程度の発達であることを示した。

Interpretation of vertical migration and enrichment processes of rare earth elements (REEs) in ion-adsorption-type mineralization in Japan based on REE speciation analyses

長澤 真*; 清水 祐輔*; 山口 瑛子; 徳永 紘平; 向井 広樹*; 青柳 登; Mei, H.; 高橋 嘉夫*

Chemical Geology, 670, p.122431_1 - 122431_25, 2024/12

https://doi.org/10.1016/j.chemgeo.2024.122431

Typical vertical profiles of ion-adsorption type rare earth element deposits (REE-IADs) discovered in the central Japan were studied by various speciation analyses including X-ray absorption fine structure (XAFS) and laser-induced fluorescence (LIF) spectroscopy combined with transmission electron microscope (TEM) and adsorption/desorption experiments. The results revealed that REE speciation, migration and enrichment in the weathered granite is largely controlled by soil pH which control the variable charges of kaolinite as the REE host phase. The distribution coefficient Kd, together with the soil pH, increases as the depth increase, resulting in (i) REE dissolution and migration in upper layers near the surface acidic environment where hydroxyls of kaolinite basal surfaces and edges are deprotonated to a lesser degree and (ii) REE accumulation in relatively high pH environment below the surface where hydroxyls of kaolinite basal surfaces and edges deprotonated to a larger degree to produce variable charges as adsorption sites for REEs. The increase of soil pH above 6 in deeper layers promotes inner-sphere complexation of REEs. The inner-sphere complexation inhibits the ion-exchange extraction of REEs, but the inner-sphere complexes can be still extracted by lowering the pH, which suggests the adsorption of inner- and outer-sphere complexes is reversible. This fact is important both from (i) understanding of vertical profile of REE with variation of pH and (ii) effective recovery of REE from weathered granite at all the depths in the enriched layer.

幌延深地層研究センター周辺で発生した地震による立坑掘削損傷領域への影響

丹生屋 純夫*; 畑 浩二*; 青柳 和平; 松井 裕哉

トンネル工学報告集(CD-ROM), 34, p.IV-1_1 - IV-1_6, 2024/12

幌延深地層研究センターの350m東連絡坑道において、底盤から3本の鉛直ボーリング孔を掘削し、深度350370m間に光ファイバ式AEセンサ、間隙水圧計および温度計で構成されたマルチ光計測プローブを設置し、東立坑の周辺において生じる掘削影響領域の把握や間隙水圧の変化を継続的に確認している。本報告では、東立坑深度380m掘削完了後の維持管理期間における計測データの推移を整理し、掘削損傷領域(EDZ)の進展状況を確認するとともに、地震が発生した時点の波形データを分析し、地震動が立坑周辺のEDZに及ぼす影響を調べた。その結果、地震の影響によりAEや間隙水圧が僅かながら変動することを確認したが、センター周辺で観測した震度14程度の地震による立坑周辺のEDZの拡大の可能性はほとんど無いと推察された。

Sorption of Cs and Eu onto coherent and melange-type pre-neogene sedimentary rocks

Hou, L.*; 戸田 賀奈子*; Mei, H.; 青柳 登; 斉藤 拓巳*

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(11), p.1488 - 1498, 2024/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2024.2356767

Widely present in Japan's deep subterranean formations, pre-Neogene sedimentary rocks offer an option for high-level radioactive waste (HLW) deep geological disposal due to their favorable properties. However, their barrier properties necessitate further investigation. This research examines the characteristics of pre-Neogene sedimentary rocks, focusing on two rock types: the melange type with a distinct block-in-matrix structure and the sandstone-dominant coherent type. Their ability and mechanism to sorb Cs and Eu are assessed, and the differences between the two types are compared. The influence of inorganic carbon in groundwater and the role of clay minerals, such as illite, in the sorption of these metal ions, are highlighted. This investigation lays the groundwork for future studies on migration behaviors of radionuclides, essential for ensuring the long-term safety of HLW geological disposal.

Variation of electrical resistivity distribution around the opened and backfilled tunnel in the Horonobe Underground Research Laboratory

尾崎 裕介; 青柳 和平; 大野 宏和; 木村 駿

Proceedings of 4th International Conference on Coupled Processes in Fractured Geological Media; Observation, Modeling, and Application (CouFrac2024) (Internet), 10 Pages, 2024/11

本研究では坑道周辺の比抵抗変化の把握を目的として、幌延深地層研究センターの350m試験坑道の試験坑道2および4において比抵抗トモグラフィを繰り返し実施している。調査対象の一方の坑道では、坑道は解放状態である。この坑道周辺では、掘削直後に坑道周辺に高比抵抗領域が現れたものの、その後その高比抵抗領域はその後顕著な変化を示さなかった。調査対象のもう一方の坑道では、人工バリア性能確認試験のために坑道の一部が埋め戻されており、坑道埋戻し後における熱・水・力学・化学連成挙動の調査を目的として、人工バリア内での注水および加熱により人工的な擾乱が与えられている。この坑道の周辺では、坑道および人工バリアのピットの掘削により坑道周辺および坑道床面に高比抵抗領域が現れた後、埋め戻された坑道の内部およびこれら周辺岩盤の高比抵抗領域は、注水による影響で低比抵抗領域に変化した。これらの比抵抗分布の変化の情報は、坑道解放条件下における掘削損傷領域の経時変化や、坑道埋戻し後の再飽和過程を評価する上で、有益な情報となると考えられる。

幌延深地層研究計画350m調査坑道の拡張工事を対象とした地下施設計測データ集

櫻井 彰孝; 青柳 和平; 村上 裕晃; 田村 友識; 藤枝 大吾; 戸賀瀬 和輝

JAEA-Data/Code 2024-005, 48 Pages, 2024/07

JAEA-Data-Code-2024-005.pdf:6.54MB
JAEA-Data-Code-2024-005-appendix(DVD-ROM).zip:1029.9MB

幌延深地層研究センターでは、「令和2年度以降の幌延深地層研究計画」で示された研究課題である、「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」、「処分概念オプションの実証」、「地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証」に取り組んでいる。さらに、深度500mまで坑道を展開してこれらの研究課題に取り組むこととしている。2023年度以降は掘削工事を再開し、350m調査坑道の拡張工事として、3本の試験坑道(試験坑道6、7、東立坑側第1ボーリング横坑)を掘削するとともに、深度500mに向けた東立坑、西立坑、換気立坑の掘削や、500m調査坑道の掘削が実施される。本データ集は、現在掘削している切羽や後続施工箇所の設計・施工にフィードバックする情報化施工プログラムを実施していくための基礎データとすること、地下施設建設時に取得した調査・計測データの共有化ならびに散逸防止を図ることを目的として、350m調査坑道の拡張に伴う掘削時の調査・計測結果を取りまとめたものである。

Estimation of stress state using measured tunnel convergence in loop galleries excavated in mudstone

青柳 和平; 菅原 健太郎*; 亀村 勝美*; 名合 牧人*

International Journal of Rock Mechanics and Mining Sciences, 178, p.105776_1 - 105776_11, 2024/06

https://doi.org/10.1016/j.ijrmms.2024.105776

高レベル放射性廃棄物の地層処分場の設計や建設に際しては、初期地圧の情報を建設しながら行進していく方法を開発することが有効である。これまでの方法では、水圧破砕法や応力解放法といった手法により地圧状態の評価が行われてきた。しかしながら、特に堆積岩では、岩盤の不均質性や地形の影響によるばらつきが大きく、評価が難しい状況であった。本研究では、幌延深地層研究センターの深度350mに掘削した周回坑道で計測した掘削初期の弾性変形の情報を基に地圧状態を推定する手法を新たに開発した。推定の結果、最大水平応力、最小水平応力はそれぞれ11.25MPa、6.25MPaとなり、施設建設前の計測により得られた地圧値に整合的であった。この手法は掘削後の地圧状態を推定するものであるが、坑道周辺の数百メートル四方の広域的な地圧の状態を信頼性高く予測できるものであることが分かった。また、地層処分場のように広大な地下施設の設計や施工、安全評価の高度化や最適化に資する情報を提供できる手法であることもわかった。