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論文

Electrochemically driven specific alkaline metal cation adsorption on a graphene interface

保田 諭; 田村 和久; 加藤 優*; 朝岡 秀人; 八木 一三*

Journal of Physical Chemistry C, 125(40), p.22154 - 22162, 2021/10

電解質溶液中におけるグラフェン-カチオン界面の電気化学挙動に関する知見は、グラフェンをベースにした電気化学デバイスの開発やカーボン材料とカチオンとの基礎的電気化学界面を理解するうえで重要である。本研究では、電気化学表面X線回折法と電気化学ラマン散乱分光法といった電気化学分光技術を用い、グラフェン-カチオン界面における基礎的な電気化学的挙動に関する知見を得ることを行った。その結果、ある特定の電位において、カチオンがグラフェン表面に脱水和・水和反応に伴う吸脱着が起きることが明らかとなった。これらの結果は、カーボンをベースにした新しい応用材料の開発や、グラフェン-カチオン界面における基礎的電気化学挙動を理解するうえで重要な知見となった。

論文

Incorporation of multinuclear copper active sites into nitrogen-doped graphene for electrochemical oxygen reduction

加藤 優*; 武藤 毬佳*; 松原 直啓*; 上村 洋平*; 脇坂 祐輝*; 米内 翼*; 松村 大樹; 石原 知子*; 徳島 高*; 野呂 真一郎*; et al.

ACS Applied Energy Materials (Internet), 1(5), p.2358 - 2364, 2018/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:26.29(Chemistry, Physical)

Multinuclear metal active sites are widely used as catalytic reaction centers in metalloenzymes and generally show high catalytic activity. The oxygen reduction reaction (ORR) is an important reaction not only in oxygenic respiration but also in future energy generation devices such as polymer electrolyte fuel cells and metal-air batteries. Incorporation of multinuclear metal active sites in conductive materials such as carbon will allow us to develop highly active electrocatalysts like metalloenzymes. Herein, we report a copper-based ORR electrocatalyst with multinuclear copper active sites in nitrogen-doped graphene. Electrochemical measurements revealed that the obtained electrocatalyst showed the highest electrocatalytic activity for the ORR in the Cu-based electrocatalysts in neutral aqueous solution. In situ X-ray absorption spectroscopy revealed the incorporation of multinuclear copper sites.

口頭

SXSによるナフィオン側鎖モデル分子のAu(111)単結晶への吸着挙動解析

野津 英男*; 梅村 瞬*; 田村 和久; 八木 一三*

no journal, , 

固体高分子燃料電池の汎用化に向けて、触媒活性および耐久性の向上が必要であり、その上で、アイオノマーと電極表面との相互作用の解明は重要である。ナフィオン側鎖モデル分子水溶液中におけるAu単結晶電極の電流電位曲線は、硫酸や過塩素酸中のそれと異なり、吸着や吸着後の相転移などに大きな差異があると考えられるが、表面プロセスの詳細については、明らかにされていない。そこで、本研究では、SXSを用いて電極表面構造解析を行い、電気化学挙動と合わせて考察することで、Au(111)単結晶表面のナフィオン側鎖モデル分子の吸着挙動について明らかにした。

口頭

単層グラフェンへの構造規定欠陥の導入と電気化学水素ポンプ法によるプロトン透過能評価

保田 諭; 寺澤 知潮; 矢野 雅大; 小河 浩晃; 加藤 優*; 八木 一三*; 朝岡 秀人

no journal, , 

本研究では、Arイオン照射により、構造が規定された原子空孔をグラフェン膜内に作製し、この欠陥構造がプロトン透過能に与える影響を評価した。Arイオン照射時間により、10$$^{11}$$$$sim$$10$$^{12}$$cm$$^{-2}$$の欠陥密度、すなわち30$$sim$$5nm間隔で原子空孔を再現性良くグラフェン内に作製可能であることを示した。また、電気化学水素ポンプ法によりプロトン透過能の評価を行った結果、原子空孔の導入によるプロトン電流の増加が観察された。以上、Arイオン照射によりグラフェン膜内に一様に原子空孔を作製し、電気化学的手法により原子空孔がプロトン透過能に寄与していることを実験的に初めて明らかにした。

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