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by monolayer hexagonal boron nitride coating for improved photo- and thermionic-cathodes山口 尚登*; 遊佐 龍之介*; Wang, G.*; Pettes, M. T.*; Liu, F.*; 津田 泰孝; 吉越 章隆; 虻川 匡司*; Moody, N. A.*; 小川 修一*
Applied Physics Letters, 122(14), p.141901_1 - 141901_7, 2023/04
被引用回数：3 パーセンタイル：85.09(Physics, Applied)単層BMをコートしたLaBの仕事関数の低減に関して報告する。hBNでコートされた領域は、非被覆あるいはグラフェンコートされたLaB(100)単結晶領域に比べて仕事関数が低下していることが、光電子顕微鏡(PEEM)および熱電子顕微鏡(TEEM)実験から分かった。グラフェンコートに比べてhBNコートされたLaB(100)では、非常に大きな仕事関数の低下が起きることが、DFT計算から定性的に分かった。計算に酸化層を考慮すると、計算と実験の間の整合性が改善された。放射光XPSによって、我々のLaB表面に酸化層が実在することを確認した。
北里 宏平*; Milliken, R. E.*; 岩田 隆浩*; 安部 正真*; 大竹 真紀子*; 松浦 周二*; 高木 靖彦*; 中村 智樹*; 廣井 孝弘*; 松岡 萌*; et al.
Nature Astronomy (Internet), 5(3), p.246 - 250, 2021/03
被引用回数：43 パーセンタイル：96.93(Astronomy & Astrophysics)2019年4月「はやぶさ2」ミッションは、地球に近い炭素質の小惑星(162173)リュウグウの人工衝撃実験を成功させた。これは露出した地下物質を調査し、放射加熱の潜在的な影響をテストする機会を提供した。はやぶさ2の近赤外線分光器(NIRS3)によるリュウグウの地下物質の観測結果を報告する。発掘された材料の反射スペクトルは、表面で観測されたものと比較して、わずかに強くピークがシフトした水酸基(OH)の吸収を示す。これは、宇宙風化や放射加熱が最上部の表面で微妙なスペクトル変化を引き起こしたことを示している。ただし、このOH吸収の強度と形状は、表面と同様に、地下物質が300
Cを超える加熱を経験したことを示している。一方、熱物理モデリングでは、軌道長半径が0.344AUに減少しても、推定される掘削深度1mでは放射加熱によって温度が200Cを超えて上昇しないことが示されている。これは、リュウグウ母天体が放射加熱と衝撃加熱のいずれか、もしくは両方により熱変化が発生したという仮説を裏付けている。
小川 修一*; 山口 尚登*; Holby, E. F.*; 山田 貴壽*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 11(21), p.9159 - 9164, 2020/11
被引用回数：3 パーセンタイル：18.31(Chemistry, Physical)原子レベルで薄いグラフェン層は軽量であり、酸素などの腐食反応物質を直接ブロックする表面保護膜としての活用が提案されている。しかし、数十年という長期的な保護が望まれていることや、合成された実際のグラフェンには欠陥が存在するため、保護膜としての有用性は不明である。本研究では、酸素分子に運動エネルギーを与えることで、本来不浸透であるはずのグラフェンに対して、サブeVの運動エネルギーを持つ高速酸素分子では触媒的な浸透特性を示すことを実証した。この分子は熱分布のごく一部であるため、この暴露実験は数十年にわたる暴露を理解するための加速ストレステストとしての役割を果たす。グラフェンの透過率は、低速酸素分子と比較して2桁の増加を示した。また、グラフェンは、高速酸素分子が透過した後も、低速酸素分子に対する相対的な不透過性を維持しており、このプロセスが非破壊的であり、暴露された物質の基本的な特性であることを示している。
山口 尚人*; 小川 修一*; 渡辺 大輝*; 穂積 英彬*; Gao, Y.*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 藤田 武志*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; et al.
Physica Status Solidi (A), 213(9), p.2380 - 2386, 2016/09
被引用回数：13 パーセンタイル：52.49(Materials Science, Multidisciplinary)本論文では加熱による酸化グラフェンの還元過程について報告する。酸化グラフェンにおいて酸素官能基の修飾度合いは加熱温度により制御できるため、加熱温度による価電子帯構造の変化をリアルタイム光電子分光で調べた。600C以上の加熱により、フェルミ準位近傍の状態密度の顕著な増加が確認された。この結果は、600Cにおいてバンドギャップが存在する酸化グラフェンからギャップが存在しない酸化グラフェンへと変化したことを示している。この成果は酸化グラフェンの光電子工学への応用を期待させるものである。
山崎 千里*; 村上 勝彦*; 藤井 康之*; 佐藤 慶治*; 原田 えりみ*; 武田 淳一*; 谷家 貴之*; 坂手 龍一*; 喜久川 真吾*; 嶋田 誠*; et al.
Nucleic Acids Research, 36(Database), p.D793 - D799, 2008/01
被引用回数：51 パーセンタイル：71.25(Biochemistry & Molecular Biology)ヒトゲノム解析のために、転写産物データベースを構築した。34057個のタンパク質コード領域と、642個のタンパク質をコードしていないRNAを見いだすことができた。
都筑 和泰*; 木村 晴行; 草間 義紀; 佐藤 正泰; 川島 寿人; 神谷 健作; 篠原 孝司; 小川 宏明; 上原 和也; 栗田 源一; et al.
Fusion Science and Technology, 49(2), p.197 - 208, 2006/02
被引用回数：11 パーセンタイル：60.27(Nuclear Science & Technology)低放射化フェライト鋼は核融合原型炉のブランケット構造材の有力候補である。しかし、強磁性体であるため、プラズマの生成,制御,閉じ込め,安定性等に悪影響を与えることが懸念されていた。また、酸素不純物の吸蔵量が大きいことから、プラズマ中に不純物を放出することも懸念された。JFT-2Mでは段階的にフェライト鋼を導入して適合性試験を進めた。その最終段階では、真空容器内壁の全面にフェライト鋼を設置して実験を行った。プラズマ生成,制御に関しては、フェライト鋼によって生成される磁場が、外部磁場の10%程度であり、トカマクプラズマが既存の制御系で生成可能であることを示した。また、高規格化ベータプラズマに対する適合性を調べる実験を行い、フェライト鋼壁の存在下でも原型炉の運転領域に相当する規格化ベータ3.5程度のプラズマが生成できることを実証した。壁に近づけると不安定性の成長速度が遅くなることを示し、フェライト鋼壁が非磁性導体壁と同様の壁安定化効果を持つことを示した。低ベータでのロックトモード,Hモード遷移等にも悪影響は観測されなかった。以上のように、フェライト鋼の原型炉への適用に対し見通しを与える結果が得られた。
小川 宏明; 山内 有二*; 都筑 和泰; 川島 寿人; 佐藤 正泰; 篠原 孝司; 神谷 健作; 河西 敏; 草間 義紀; 山口 薫*; et al.
Journal of Nuclear Materials, 329-333(Part1), p.678 - 682, 2004/08
被引用回数：4 パーセンタイル：29.26(Materials Science, Multidisciplinary)JFT-2Mでは原型炉の構造材として有力視されている低放射化フェライト鋼(F82H)を段階的に真空容器内に設置して高性能プラズマとの適合性を試験する「先進材料プラズマ適合性試験」を実施している。フェライト鋼はその化学的特性(錆びやすい)から酸素不純物の増加が懸念されている。また、重水素保持特性に関してはこれまで十分なデータの蓄積がない。そこで、フェライト鋼を真空容器内壁の20%に設置した場合と全面に設置した場合の不純物挙動を分光診断で測定した。その結果、真空容器内壁全面に設置した場合であっても、プラズマが直接相互作用をしない位置に設置した場合では、不純物放出が大きな問題とならないことを示す結果を得た。また、フェライト鋼の重水素保持特性では、重水素はおもに酸化層に吸蔵され、機械研摩等により酸化層を除去した状態では、構造材として広く用いられているSUS-316Lと同様であることを示す結果を得た。
山口 徹治; 中山 真一; 岡本 久人
Radiochimica Acta, 90(12), p.863 - 868, 2003/01
被引用回数：4 パーセンタイル：29.25(Chemistry, Inorganic & Nuclear)地層処分場から漏えいした超ウラン元素が亀裂性の母岩材内を地下水によって移行するとき、岩石マトリクス内への拡散とそれに伴う鉱物表面への吸着により、その移行が著しく遅延されると期待される。この効果を安全評価に取り入れるためには、健全な岩石内における超ウラン元素の拡散のしくみを明らかにしなければならない。そこで、稲田花崗岩内におけるNpとPuの拡散を透過法で調べた。深地下を想定して、低酸素濃度かつ炭酸イオンが共存する条件、すなわちNpとPuが炭酸錯体として溶存する条件で実験を行った。Npの有効拡散係数として(4.4
1.1)
10
m
s
、Puについて(2.00.6)10msが得られた。これらの元素は岩石内において、細孔拡散モデルに調和的な拡散挙動をとることが明らかになった。
穂積 英彬*; 山口 尚登*; 加賀 利瑛*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
酸化グラフェンの加熱還元過程における化学結合状態の時間変化を明らかにするため、ハマー法によって形成した酸化グラフェンのアニールによる還元過程をリアルタイム光電子分光で観察した。実験はSPring-8のBL23SUの表面化学反応解析装置で行った。473K, 673K, 873K, 1073Kと加熱温度を上昇させながらXPS測定を行った。C1s光電子スペクトルのピーク分離解析から、spグラフェン成分と
-
遷移による損失ピークの強度が温度上昇とともに比例して増加することがわかった。このように加熱によりグラフェン成分と欠陥成分が比例して増えることから、酸化グラフェンの還元反応によってグラフェンシートに欠陥が形成され、この欠陥により電気伝導度の復活、すなわち、フェルミエッジの出現を導くことが示唆された。
小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; 加賀 利瑛*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
酸化グラフェンの真空中加熱による還元過程をリアルタイム放射光光電子分光観察し、炭素原子の化学結合状態と価電子帯の状態密度の変化を調べた。C1s光電子スペクトルでは、高温加熱にしたがって、高結合エネルギー側の酸化状態に由来する成分が減少し、逆に、グラファイトに起因する成分が明瞭になってくる様子が観察された。
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚人*; 穂積 英彬*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
本研究ではH
N
処理による酸化グラフェンの化学結合状態と電子状態の変化を調べるため、酸化グラフェンンの加熱還元過程のリアルタイム光電子分光観察を行った。800Cに加熱後の酸化グラフェンのC1s光電子スペクトルから、HN処理した酸化グラフェンはsp
に起因するアモルファス成分並びに点欠陥が著しく減少していることがわかった。酸化物もHN処理によって減少することが明らかとなった。以上よりHN処理によって酸化グラフェンの抵抗率や透過率が改善するのは酸化物が減少するだけでなく、点欠陥やアモルファスも低減するためとわかった。
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
グラフェンはその高い電子移動度から透明電極への応用が期待されているが、大面積グラフェン形成法として酸化グラフェン(GO)の還元法が提案されている。GOは面内に結合した水酸基を加熱処理によって取り除くことで、伝導率と透過率が回復する。また、ヒドラジン(HN)雰囲気中に曝したGOは、晒していないGOよりもより低温で伝導率が改善される。しかし、その還元過程及びHN処理効果については明らかになっていない。本研究では、高輝度放射光を用いた光電子分光法によりGOの真空加熱による還元過程をリアルタイム観察し、電子状態と化学結合状態を調べた。HN処理を行うことで酸化成分,アモルファス成分が減少し、また、加熱により点欠陥成分も減少することが、GOの抵抗率や透過率の改善に寄与することを明らかにした。
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
The reduction of graphene oxide (rGO) is the most applicable method to obtain the large-area graphene, which is used for a transparence electrode. In order to improve the electric property of rGO, the reduction process of GO must be clarified. In this study, we have investigated the vacuum-annealing induced changes of the chemical bonding states and electronic states of GO, which was treated with and without hydrazine using real-time photoelectron spectroscopy. After annealing, all of oxides and sp components of C1s photoelectron peak decrease while sp and defect components increase. These facts indicate that carbon vacancies are generated by reduction of GO, implying that these vacancies make rGO poor electric property. Fermi edge can be clearly observed in rGO. This result also supports the assumption that the atomic vacancies are generated in the graphene sheets.
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
グラフェンの透明電極応用として、還元された酸化グラフェン(rGO)の利用が検討されている。GOを加熱することにより、水酸基などがGOから脱離し、抵抗率や透過率が回復する。しかし、rGOはその他の形成方法で作成されたグラフェンと比較して電気抵抗率が低いことが問題となっている。これはGOに吸着している官能基が完全に脱離していないためと考えられるが、還元過程における酸化物の挙動については明らかになっていない。そこで、本研究では放射光光電子分光法により真空加熱によるrGO作製過程をリアルタイム観察し、電子状態と化学結合状態の変化を調べることで、ヒドラジン(HN)処理の有無によるGOの還元過程について検討した。C1s光電子スペクトルから、HN処理したGOはsp成分,アモルファス成分,欠陥成分並びに酸化物が著しく減少していることがわかった。NN処理を行うことによって官能基は室温でもHOとしてGOより脱離するためと考えられる。
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
高輝度放射光を用いた光電子分光法により、ヒドラジン(HN)処理及び無処理の酸化グラフェンの真空加熱による還元過程をリアルタイム観察し、化学結合状態の変化を比較し、還元過程におけるHN処理の効果について調べた。HN処理後の加熱還元過程では、空孔などの欠陥成分の増加が大きく抑制されていることが明らかとなった。HN処理によって酸化グラフェンの電気特性が改善するのは、酸化物が減少するだけでなく、アモルファス成分と空孔欠陥成分も低減するためとわかった。
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
高輝度放射光を用いた光電子分光法により酸化グラフェンの真空加熱による還元過程をリアルタイム観察し、電子状態と化学結合状態を調べ、HN処理効果の反応機構を明らかにした。光電子分光法はSPring-8のBL23SUに設置されている表面化学解析装置で行った。加熱前のHN処理と無処理の酸化グラフェンのC1s及びO1s光電子スペクトルから、HN処理を行うことで酸化物成分、アモルファス成分が減少することがわかった。また、酸化物成分のうち特にエポキシ基とカルボニル基がHN処理によって除去されることが明らかとなった。さらに、HN処理後の加熱により、欠陥成分の増加が抑制されている効果もあることがわかった。
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; Chhowalla, M.*; et al.
no journal, ,
Evolution of chemical structure of graphene oxide (GO) was investigated with an atomic level using synchrotron light source (SPring-8). Our photoelectron spectroscopy results revealed that there was a distinct difference between chemical structures of GO with and without hydrazine treatment prior to the thermal reduction. Hydrazine treated GO, which is widely used as GO having high electrical conductivity, had less structural defects and amorphous components in the material. This tendency was consistent even after the thermal reduction. Our results provided new insights into the clarification of the transport mechanism, as well as strategy for improving its electrical property for electronic applications.
濱里 恒彦*; 松川 義孝*; 辻村 一葉*; 坂口 知聡*; 連川 貞弘*; 本間 佳哉*; 藪内 聖皓*; 山口 正剛
no journal, ,
G相Ni
Si
Mnは、軽水炉の圧力容器を脆化させる要因の一つとして、最近注目されている金属間化合物である。本研究では、第一原理からの定圧比熱計算における各種の問題について整理して報告する。
鷹林 将*; 福田 旺土*; 塚嵜 琉太*; 古賀 永*; 山口 尚登*; 小川 修一*; 高桑 雄二*; 津田 泰孝; 吉越 章隆
no journal, ,
グラフェンは、電界効果トランジスタのチャネル材料やガスバリア膜など幅広い応用が期待されている。独自開発した光電子制御プラズマを用いてグラフェンの化学修飾や改質を調べた。イオンダメージを防げるタウンゼント放電領域条件で処理したグラフェン/Cu基板のC 1s光電子スペクトルには、グラフェンの基幹構造であるsp2炭素由来のピーク(sp2 C-C、sp2 C-H)の他にsp3炭素由来のピーク(sp3 C-H)が観測され、グラフェンの六員環構造が開裂し、そこに水素が結合したことが分かった。一方、水素還元雰囲気下のアニール処理によって、水素脱離に対応するsp3 C-Hならびにsp2 C-Hピークの消失とsp3 C-Cピークの出現が確認できた。
仕事関数変化のPEEM観察小川 修一*; 遊佐 龍之介*; Wang, G.*; Pettes, M. T.*; Liu, F.*; 津田 泰孝; 吉越 章隆; 虻川 匡司*; Moody, N. A.*; 山口 尚登*
no journal, ,
六ホウ化ランタン(LaB)は低い仕事関数をもち熱電子カソードとして利用されている。実用上、仕事関数の更なる低下と高い耐久性が期待される。本研究では、湿式転写法で転写被膜した2次元材料(グラフェンおよび六方晶窒化ホウ素(hBN))被膜による仕事関数変化を光電子顕微鏡(PEEM)、放射光光電子分光、ラマン分光、原子間力顕微鏡、DFT計算などから、2次元材料被膜がLaB(100)の仕事関数に与える影響を検討した。905C加熱後のPEEM像から、hBNコーティング領域で最も強い光電子放出が観測された。DFT計算から、グラフェンでは内向きの双極子が誘起されるため仕事関数が増大、一方、hBNでは外向き双極子が界面に形成された結果、仕事関数が減少することが明らかとなった。
