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論文

放射性セシウム捕捉ポテンシャルから推定される$$K$$$$_{rm d}$$値と実測$$K$$$$_{rm d}$$値との誤差要因の解明

宇野 功一郎*; 中尾 淳*; 奥村 雅彦; 山口 瑛子; 小暮 敏博*; 矢内 純太*

日本土壌肥料学雑誌, 94(5), p.376 - 384, 2023/10

土壌のセシウム(Cs)吸着能の定量指標としてRadiocesium interception potential (RIP)が広く用いられてきたが、このRIPが実環境でのCsの分配係数($$K$$$$_{rm d}$$)と必ずしも相関しないことがわかってきた。この原因を明らかにするため、より実環境に則した溶液を用いた$$K$$$$_{rm d}$$測定やRIPとの比較、鉱物の構造評価を行った。その結果、カリウムイオンやアンモニウムイオンなどの競合陽イオンの濃度が重要であることや、鉱物自体の構造変化が重要であることがわかった。

論文

A Review of Cs-bearing microparticles in the environment emitted by the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident

五十嵐 康人*; 小暮 敏博*; 栗原 雄一; 三浦 輝*; 奥村 大河*; 佐藤 志彦; 高橋 嘉夫*; 山口 紀子*

Journal of Environmental Radioactivity, 205-206, p.101 - 118, 2019/09

 被引用回数:60 パーセンタイル:70.77(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所事故ではチェルノブイリ原発事故と異なるケイ素,酸素,鉄,亜鉛を含む放射性微粒子が発見された。この放射性微粒子は高濃度のセシウムを含むことからセシウムマイクロパーティクル(CsMP)と呼ばれることもある。またこの粒子は少なくとも2種類が見つかっており、発見された順番に、2, 3号機(放出源未確定)と1号機由来をそれぞれTypeA, TypeBと呼んでおり、Cs同位体比, 形態, 採取場所で分類されている。本レビューではこれらの背景を含むCsMPの全体像を紹介する。

論文

Inner structure and inclusions in radiocesium-bearing microparticles emitted in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident

奥村 大河*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 飯島 和毅; 小暮 敏博*

Microscopy, 68(3), p.234 - 242, 2019/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:69.13(Microscopy)

2011年に起きた福島第一原子力発電所事故により環境中に放射性Cs含有微粒子(CsMP)が放出された。CsMPは事故時に原子炉内で形成されたため、その内部構造や組成は粒子形成時の炉内環境を反映していると考えられる。そこで本研究では、電子顕微鏡(TEM)を用いてCsMPの内部構造を調べた。その結果、いくつかのCsMPではZnやFe, Csが粒子内に不均一に分布していた。またCsMP内部に含有されたサブミクロンの結晶には2価鉄が含まれていたことから、CsMPがある程度還元的な雰囲気で形成されたことが示唆された。さらにCsMPにホウ素は含まれていないことがわかった。

論文

Dissolution behaviour of radiocaesium-bearing microparticles released from the Fukushima nuclear plant

奥村 大河*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 飯島 和毅; 小暮 敏博*

Scientific Reports (Internet), 9(1), p.3520_1 - 3520_9, 2019/03

 被引用回数:32 パーセンタイル:82.64(Multidisciplinary Sciences)

福島第一原子力発電所事故により放出された放射性Csの一部は、珪酸塩ガラスを主体とする微粒子(CsMP)に含まれて飛散した。そこで我々は環境中から採取したCsMPの純水及び人工海水での溶解実験を行い、CsMPの溶解挙動や環境中での寿命を推定した。その結果、純水(ただしpHはおよそ5.5)ではCsMPの半径が0.011$$mu$$m/yの速度で減少するのに対し、海水中では0.130$$mu$$m/yであった。海水中での速い溶解速度はpHの違いによるものと考えられる。さらに純水での溶解実験前後のCsMPを電子顕微鏡により分析すると、サイズが小さくなり、形態も変化していた。一方、海水中で溶解されたCsMPの場合は、鉄とマグネシウムに富む板状の二次鉱物が表面を覆っていた。

論文

Loss of radioactivity in radiocesium-bearing microparticles emitted from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant by heating

奥村 大河*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 飯島 和毅; 小暮 敏博*

Scientific Reports (Internet), 8, p.9707_1 - 9707_8, 2018/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:34.98(Multidisciplinary Sciences)

主にケイ酸塩ガラスから成る放射性セシウム含有粒子(CsP)は、福島第一原子力発電所事故により放出された放射性セシウムの一形態である。廃棄物含有CsPの焼却時における化学特性影響を確認するため、本研究では加熱によるCsPの挙動を調べた。その結果、600$$^{circ}$$C以上で、昇温するごとにCsPの放射能は減少し、1000$$^{circ}$$Cに達した時にはほぼ放射能が消失したことを確認した。CsPの大きさや球状形態は加熱前後で変化はなかったが、もともと微粒子に含まれていた放射性セシウムのほか、カリウム, 塩素も消失していた。また、CsPを土壌中に混ぜて加熱した場合、CsPから脱離した放射性セシウムは周囲の土壌粒子に吸着されることが分かった。これらの結果から、廃棄物に含まれるCsPの放射能は、加熱昇温により消失する可能性が考えられる。

論文

Constituent elements and their distribution in the radioactive Cs-bearing silicate glass microparticles released from Fukushima Nuclear Plant

小暮 敏博*; 山口 紀子*; 瀬川 浩代*; 向井 弘樹*; 甕 聡子*; 秋山 琴音*; 三留 正則*; 原 徹*; 矢板 毅

Microscopy, 65(5), p.451 - 459, 2016/10

 被引用回数:52 パーセンタイル:97.16(Microscopy)

Microparticles of radioactive Cs-bearing silicate glass emitted from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant were investigated mainly using state-of-the-art energy-dispersive X-ray spectroscopy in scanning transmission electron microscopes. Precise elemental maps of the particles were obtained using double silicon drift detectors with a large collection angle of X-rays, and qualitative elemental analysis was performed using high-resolution X-ray spectroscopy with a microcalorimetry detector. Beside the substantial elements as previously reported, Mn and Ba were also common, though their amounts were small. The atomic ratios of the substantial elements were not the same but varied among individual particles. Fe and Zn were relatively homogeneously distributed, whereas the concentration of alkali ions varied radially. Generally, Cs was rich and K and Rb were poor outward of the particles but the degree of such radial dependence was considerably different among the particles.

論文

J-PARCリニアック972MHz高周波デジタルフィードバック制御システム

小林 鉄也; 道園 真一郎*; Fang, Z.*; 松本 利広*; 鈴木 浩幸; 山口 誠哉*; 岡田 喜仁*

Proceedings of 6th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (CD-ROM), p.1068 - 1070, 2010/03

J-PARCリニアックでは972MHzのRFシステムによる400MeVエネルギーへの増強計画が進められている。その加速電界の安定性は振幅,位相それぞれ$$pm$$1%, $$pm$$1度以内が要求されている。デジタルFBの基本コンセプトは現在の324MHzのシステムと同じでコンパクトPCI筐体を用いる。大きな違いは、RF信号/クロック信号発生器(RF&CLKボード),ミキサー及びIQ変調器(IQ&Mixerボード)、そしてデジタル制御のアルゴリズムである。現在の324MHzの空洞に比べ、高い周波数により減衰時間が速くなるため、チョップドビーム負荷補償が大きな開発要素の一つである。この報告では972MHzデジタルフィードバックシステムの特徴や性能について、模擬空洞を用いた評価結果をまとめた。

論文

Digital feedback control for 972 MHz RF system of J-PARC linac

道園 真一郎*; Fang, Z.*; 松本 利広*; 山口 誠哉*; 小林 鉄也; 岡田 喜仁*

Proceedings of 2009 Particle Accelerator Conference (PAC '09) (DVD-ROM), p.2201 - 2203, 2009/05

J-PARCリニアックでは972MHzのRFシステムによる400MeVエネルギーへの増強の計画が進められている。その加速電界の安定性は振幅,位相それぞれ$$pm$$1%, $$pm$$1度以内が要求されている。デジタルLLRFの基本コンセプトは現在の324MHzのシステムと同じでコンパクトPCI筐体を用いる。大きな違いは、RF信号/クロック信号発生器(RF&CLKボード),ミキサー及びIQ変調器(IQ&mixerボード)、そしてデジタル制御のアルゴリズムである。現在の324MHzの空洞に比べ、高い周波数により減衰時間が速くなるため、チョップドビーム負荷補償が大きな開発要素の一つである。この報告では972MHzデジタルフィードバックシステムの特徴や性能について、模擬空洞を用いた評価結果をまとめた。

論文

デジタル低電力高周波系の開発

道園 真一郎*; 穴見 昌三*; 片桐 広明*; Fang, Z.*; 松本 利広*; 三浦 孝子*; 矢野 喜治*; 山口 誠哉*; 小林 鉄也

加速器, 5(2), p.127 - 136, 2008/07

低電力高周波(LLRF)制御をデジタルで処理する最大の利点の1つとして、その柔軟性があげられる。ここ10年くらいで加速器のLLRFシステムにデジタル処理系が加わってきたのは、携帯電話等のデジタル通信,医療系やコンピュータ用の高速処理技術の急速な発展の恩恵を受けているものである。J-PARCリニアックのLLRFシステムではcPCIクレートとFPGAによるデジタルフィードバックシステムを採用し、その運転に成功した。その成果をもとにSTF(ILC建設に向けたKEKの試験加速器施設)におけるLLRFの開発を進めている。本解説では、これまで著者が開発に携わったJ-PARCリニアック及びSTFのデジタルLLRF系を紹介し、今後のデジタル系が適用される将来計画(ILCやERL)についても述べる。

論文

Developments in the fabrication technology of low density MOX pellets for fast breeder reactor fuel

朝倉 浩一; 山口 俊弘; 大谷 哲雄

Journal of Nuclear Materials, 357(1-3), p.126 - 137, 2006/10

 被引用回数:9 パーセンタイル:53.51(Materials Science, Multidisciplinary)

密度降下剤として数種類の有機化合物を用いて低密度MOXペレットの製造法を研究した。7.5kgの二酸化ウランを用いたペレット製造試験においては、5種類の密度降下剤のうち、K3が最も優れた性能を発揮したが、36kgのMOXを用いたペレット製造試験ではプルトニウムの崩壊熱がK3の性能に影響を与えている可能性が高く、同様の性能を発揮できなかった。K3と新しく導入した高い軟化温度を有する密度降下剤であるアビセルとの熱的安定性の比較試験において、K3は報告されている融点(84-88$$^{circ}$$C)より低い70$$^{circ}$$Cにおいて球状の形状を喪失し、結果として密度降下剤としての性能を失った。一方、アビセルは150$$^{circ}$$Cまでその球状の形状を維持できた。MOX燃料ペレットの量産規模と同じスケールである36kgのMOXを用いたペレット製造試験においてもアビセルのポア形成性能は確認できた。

論文

豊富なMOX燃料の使用実績 FBR用MOX燃料の新製法を開発

山口 俊弘

エネルギー, 68(6), p.54 - 58, 2005/00

サイクル機構を中心とした日本のMOX燃料製造実績とFBRサイクルの実用化に向けたFBR用MOXペレット燃料製造技術開発の状況を紹介する。

報告書

衝突励起解離法による大気圧イオン化質量分析法を用いた高速炉カバーガス分析技術の高度化

原野 英樹; 伊藤 主税; 有馬 聡宏*; 山口 勝行*

JNC TN9400 2003-009, 25 Pages, 2003/03

JNC-TN9400-2003-009.pdf:0.63MB

高速炉プラントのアルゴンカバーガス分析において、大気圧イオン化質量分析法によりアルゴン中のクリプトンを分析する際に問題となる同重体干渉を抑制することを目的として、衝突励起解離のクラスター分解効果について調べた。 クラスターイオンは、比較的圧力の高い領域にて電場により加速され、中性粒子との多重衝突を通して分解される。本研究では、加速電圧を変えることにより、この過程を制御した。加速電圧を増加させることで同重体干渉の原因であるアルゴンのニ量体イオンの影響を1/60,000程度まで低減できることを確認した。また、衝突励起解離法が単量体イオンの検出感度向上にも寄与することを見出し、本法適用により同重体干渉を受けないクリプトン核種についてサブpptレベルの定量分析が可能になることを示した。

報告書

金属燃料製造法選定報告書

鹿倉 栄*; 山口 俊弘; 遠藤 秀男*

PNC TN8410 88-029, 68 Pages, 1988/07

PNC-TN8410-88-029.pdf:1.84MB

高速炉新型燃料のうち金属燃料の製造記述開発に当たり,金属燃料製造法選定を行った。 製造法選定はまず一般産業で用いられている金属成形技術を幅広く調査することから始めた。調査の結果,金属成形技術は非常に多岐に渡っており,300種類近くにも上った。それらの中から選定法条件に基づいて選定を行った。 選定法条件は,棒状成形(金属燃料寸法は直径4$$sim$$6mm,長さ20cmの細長い棒状)が可能であること,グローブボックス内に設置できる設備であること,簡素化した工程であること,臨界管理上有利なこと,等である。 以上の条件により絞りこみを行った結果,最終的に 「石英モールドを用いた改良型L.P.D.法」 を選定することができた。この製造法は米国ANLが開発している射出成形と基本的に同じものである。 (L.P.D.:LowPressureDieCasting)

報告書

NSRRによる混合酸化物燃料の破損挙動に関する組織観察

増田 純男; 山口 俊弘; 深川 節男*

PNC TN8410 87-19, 110 Pages, 1987/01

PNC-TN8410-87-19.pdf:5.79MB

目的 ATR実証炉燃料の安全性評価に役立てる。 方法 原研のNSRRで照射した燃料をプルトウニム燃料施設に搬入し,グローブボックス内において燃料棒の健全性,燃料ペレットの組織観察及び物性測定を行った。 結果 本試験の結果より破損しきい値は,1Puスポットなし:192cal/g・MOX$$sim$$217cal/g・MOX,2$$phi$$400$$mu$$mPuスポット付:218cal/g・MOX$$sim$$238cal/g・MOX,3$$phi$$1100$$mu$$mPuスポット付:218cal/g・MOX以上であることが推定できた。 結論 本試験の結果で$$phi$$1100$$mu$$m以下のPuスポットは,Puスポットなし燃料及び$$phi$$400$$mu$$mスポット付燃料の破損しきい値(cal/g・MOX)とに有意な差のないことを確認した。

報告書

直脱粉ペレット製造条件評価試験 (その1)

飛田 典幸; 遠藤 秀男*; 山口 俊弘; 鈴木 満*

PNC TN8430 86-015, 269 Pages, 1986/12

PNC-TN8430-86-015.pdf:106.5MB

現在,燃料ペレットの製造に用いられるPuO2原料は,硝酸ウラニルと硝酸プルトニウムの混合溶液をマイクロ波で直接脱硝して調整される。この直脱P-O2は従来の蓚酸塩から生成されるPuO2原料とは,出発母塩も晶析方法も異なるため,吸着,焼結性といった粉末の特性はかなり違うことが予想される。 過去に実施したR&Dや「常陽」燃料製造経験からも直脱P-O2原料は焼結開始温度が低く,且つ収縮速度も速い(いわゆる易焼結性)。しかし,燃料製造にとって易焼結性な粉末はそれだけ焼結によるペレット密度のコントロールの領域が狭くなり条件設定も難しくなるために原料の均質性が益々要求される。又,1600$$^{circ}C$$付近の温度領域においてマイクロクラック発生による密度低下や焼きぶくれといわれる大幅な密度低下も時々生じる。 今回の試験は直脱粉の性状を把握し,実際に製造条件のフィードバックを前提として行った。 本報告書は製造工程上大きな要因になると思われる原料の熱処理(温度,ガス雰囲気),ボールミル混合後の保管日数及び脱脂雰囲気をパラメータにとり,3回の繰り返しをした結果の報告をするものである。(P-O2富化度はもんじゅを想定したものとした。) この結果,高密度ペレット製造においての最も安定した工程条件は脱脂雰囲気としてCO2ガスを用いる事であることがわかった。 今後は低密度製造(p.f.添加時の挙動)及び各現象論についての解析試験を順次行っていく。

報告書

NSRRによる混合酸化物燃料の破損挙動に関する研究(II)(第1次照射実験結果の解析・評価)

横内 洋二*; 上村 勝一郎; 古田土 和雄; 山口 俊弘; 森田 由紀夫*

PNC TN841 84-23, 190 Pages, 1984/05

PNC-TN841-84-23.pdf:3.76MB

混合酸化物燃料の反応度事故時の破損しきい値を求めるとともに,PIEデータの解析を行いATR及びプルサーマル燃料設計に反映する。 第1次照射実験として,PWR標準燃料と同一寸法で,プルトニウム富化度6.33w/oの混合酸化物燃料棒を10本,NSRRで照射を行い,PIE効果・解析により次の結論を得た。 1)今回実験した混合酸化物燃料の破損しきい値は,250$$sim$$256cal/gの間にあることが確認できた。これは,標準燃料(UO2燃料)の破損しきい値253$$sim$$264cal/gよりやや低いが,ほぼ一致している。 2)照射後試験の結果からは,特にUO2燃料の場合と異なる挙動は見い出せなかった。 3)照射試験の結果から,つぎの特性と発熱量との間には,強い相関が見られ, 150$$sim$$190cal/g以上で急激に変化がはげしくなるのが観察された。 ペレット結晶粒径 被覆管結晶粒径 被覆管硬さ 被覆管外径増加量 被覆管酸化膜厚さ 4)数秒程度のごく短時間のペレットの結晶粒成長開始は,燃料の発熱量が約190cal/g以上加わり,燃料温度が約2000度以上で始まる。 5)高温,超短時間の結晶粒成長は,燃料温度と大きな相関性があり,AINSCOUGHの結晶粒成長モデルを実験解析に適用することができた。 6)ペレットの結晶粒径分布を評価することは,トランジェント時の温度分布の評価に貴重な指標となることを示した。 6)FEAPUS-3コードによるペレットのトランジェント温度計算結果は,結晶粒径分布との間に,整合性がとれており,妥当と言える。

報告書

(U$$_{0.7}$$,Pu$$_{0.3}$$)O$$_{rm 2-X}$$燃料の熱伝導度測定(II)

金子 洋光; 山口 俊弘; 小無 健司; 上村 勝一郎

PNC TN841 83-36, 107 Pages, 1983/06

PNC-TN841-83-36.pdf:3.04MB

原子炉内での燃料挙動予測,解析する上で,燃料の熱伝導度を知ることは,重要である。本報告は,高速原型炉「文殊」に使用される。(U$$_{0.7}$$,Pu$$_{0.3}$$)O$$_{rm 2-X}$$燃料を用いて,燃料密度,O/M比及び温度を測定パラメータとして,熱伝導度を測定しまとめた結果を報告するものである。現在までに,混合酸化物については,数多くの研究者によって測定,報告されている。しかし燃料密度85%T.D,プルトニウム富化度30%の燃料について測定,報告されているものは数少ない。したがって我々は,「文殊」燃料仕様での燃料設計上重要な熱伝導度を知るために測定を行った。測定は,温度範囲900$$^{circ}C$$$$sim$$2400$$^{circ}C$$,O/M比1.94$$sim$$2.00さらに燃料密度を85%T.D$$sim$$95%T.Dの測定パラメータとし行った。その結果900$$^{circ}C$$$$sim$$1600$$^{circ}C$$の温度範囲では,O/M比,密度の変化により,熱伝導度に変化が見られるが,1600$$^{circ}C$$以上の高温になると,密度の影響がなくなることがわかった。

報告書

核燃料物性データ集(II)

小無 健司; 金子 洋光; 長井 修一朗; 立花 利道; 山口 俊弘; 八登 唯雄*

PNC TN841 82-58, 110 Pages, 1982/10

PNC-TN841-82-58.pdf:1.72MB

FBR,ATRの設計および燃料照射挙動解析のため,必要とする国内外の燃料物性に関するデータの整理,評価 核燃料物性データ集(PNCT841-79-15)に報告されている物性データの内で,特に,重要と考えられる項目について,データの整理,評価を行い,推奨値,推奨式を決定した。

報告書

「もんじゅ」用混合転換燃料のJRR-2照射試験(1) -燃料製造からキャプセル製作まで-

青木 義一*; 金子 洋光; 横内 洋二*; 山口 俊弘; 衣笠 学*; 堀井 信一*

PNC TN841 82-48, 113 Pages, 1982/09

PNC-TN841-82-48.pdf:4.83MB

高速原型炉「もんじゅ」に使用される燃料は混合脱硝法で得られた粉末を原料にして製造される。このような方法で製造されたペレットは従来のペレットと物性的に違いは少ない。本試験は照射において直脱粉より作ったペレットがどの様な挙動を示めすのか確証するために行う。この照射試験の結果は製造側へ貴重なデーターを提供してくれるものと考えられる。

報告書

計測線付燃料集合体(INTA)の燃料ピン計装技術の開発(1) 燃料ピン中心温度測定用センサーの開発

山口 俊弘; 堀井 信一*; 鹿島 貞光; 長井 修一朗; 金子 洋光; 瀬谷 道夫*; 宇留鷲 真一*

PNC TN841 82-25, 74 Pages, 1982/03

PNC-TN841-82-25.pdf:2.03MB

「常陽」MK-II INTA(計測線付燃料集合体)照射に用いる燃料中心温度センサー(FCTMS)の開発と,このセンサーを燃料ピンに組込む技術の開発を行った。また,FCTMSに使用する部材の"常陽"MK-IIへの使用の可否を判断するために,炉外試験およびJRR-2を用いた照射試験を実施した。さらにこれらのデータをもとに各々の試験について評価・解析を行った。その結果から,次のような事が得られた。1. プル燃部で開発した,FCTMS内気密端子の構造および性能について十分"常陽"MK-IIに使用できるものである。2. ただし,熱電対の熱起電力の信頼性は,今回の実験からでは判断できなかった。しかし今後における熱電対のR&Dの方向が明確になった。3. FCTMSの組立ておよびFCTMSの燃料ピンへの組込み技術については,技術確立の見通しがついた。本報告書は,以上の結論の詳細について,実験データとその評価も含めて報告し,第2段階の計装技術開発に役立たせる目的で作成した。

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