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論文

Microbially formed Mn(IV) oxide as a novel adsorbent for removal of Radium

田中 万也; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; 富田 純平; 小澤 麻由美*; 山崎 信哉*; 徳永 紘平; 福山 賢仁*; 小原 義之*; Maamoun, I.*; et al.

Chemosphere, 355, p.141837_1 - 141837_11, 2024/05

本研究では生物性マンガン酸化物を用いて人形峠坑水からのラジウム除去実験を行った。その結果、7.6mgの生物性マンガン酸化物を用いて3L坑水中から98%以上の$$^{226}$$Raを除去することが出来た。これは固液分配係数に換算すると10$$^{7.4}$$ mL/gという非常に高い値となり、生物性マンガン酸化物が実際の坑水処理に有効であることを示している。

論文

Fe, Mn and $$^{238}$$U accumulations in ${it Phragmites australis}$ naturally growing at the mill tailings pond; Iron plaque formation possibly related to root-endophytic bacteria producing siderophores

中本 幸弘*; 土山 紘平*; 春間 俊克*; Lu, X.*; 田中 万也; 香西 直文; 福山 賢仁; 福嶋 繁; 小原 義之; 山路 恵子*

Minerals (Internet), 11(12), p.1337_1 - 1337_17, 2021/12

AA2021-0764.pdf:3.94MB

 被引用回数:5 パーセンタイル:26.44(Geochemistry & Geophysics)

坑水は、重金属の含有や低pHのため、世界中で鉱業の重要な水問題となっている。水生植物による「rhizofiltration」は、根系に重金属を蓄積することにより水中の重金属を除去する効果的な浄化方法のひとつである。ヨシは根の周囲に鉄プラークを形成して重金属を蓄積することから「rhizofiltration」に使用できる候補植物とされる。本研究調査地である人形峠ウラン鉱山の鉱さいたい積場には1998年からヨシが自然に繁茂している。本研究の結果から、ヨシはFe, Mn, Uを高濃度で節根に蓄積しており、また鉄プラークを形成する節根にもこれらの元素が高濃度蓄積していることが明らかになった。さらにヨシの節根から分離した細菌837株のうち88.6%にシデロフォア産生能が確認された。細菌のシデロフォアにはカテコール基を有するものが多く報告されているが、Feとカテコールあるいはフェノール性化合物の錯体はネットワークを形成することにより沈殿することが知られている。そこで本研究では、ヨシの根周囲の鉄プラーク形成に微生物の産生するシデロフォアが影響するという仮説を立てた。内生細菌${it Pseudomonas}$ spp.や${it Rhizobium}$ spp.の代謝産物にFeイオンを加えたところ沈殿が確認され、これらの細菌の代謝産物としてフェノール性化合物が検出された。以上より、ヨシの根から分離した内生細菌${it Pseudomonas}$ spp.及び${it Rhizobium}$ spp.が産生するシデロフォアはFeと沈殿することで、鉄プラーク形成に影響している可能性が考えられた。また、鉄プラークは植物体外の金属蓄積部位としてヨシの重金属耐性に関与すると考えられることから、内生細菌${it Pseudomonas}$ spp.と${it Rhizobium}$ spp.が間接的にヨシの耐性に貢献している可能性が考えられた。

口頭

内生細菌が関与するヨシ(Phragmites australis)におけるウラン($$^{238}$$U)及び重金属(Fe, Mn)蓄積メカニズムの解明

中本 幸弘*; 山路 恵子*; 春間 俊克*; 土山 紘平*; 小原 義之; 田中 万也; 福山 賢仁; 福嶋 繁

no journal, , 

近年、鉱山跡地において植物や微生物を利用した浄化方法に注目が集まっている。この候補植物の1つにヨシがあり、ウランや重金属を吸収することが知られているが、具体的なメカニズムは未だ解明されていない。植物の重金属の吸収や耐性の獲得には、植物に内生する菌の働きが関与するという報告がある。本研究では、日本原子力研究開発機構人形峠環境技術センターが所有するウラン鉱山跡地に自生するヨシを対象とし、内生細菌との相互作用を考慮した、ヨシにおける$$^{238}$$U及び重金属蓄積機構を明らかにし、ヨシによる水質浄化メカニズムの解明を目的とした。本調査地に自生するヨシを採取し、含有元素濃度を測定した結果、ヨシの根に高濃度のFeおよびMnの蓄積が確認され、根には鉄プラークと呼ばれる黒色物質の存在が確認された。ヨシ根の鉄の局在を観察した結果、表皮細胞への蓄積が確認された。以上の結果より、ヨシは根に高濃度のFeおよびMn蓄積能を有することが判明した。また、根より分離された内生細菌には高いシデロフォア産生能を有する菌株が確認され、鉄の吸収・蓄積に関与している可能性が示唆された。現在、$$^{238}$$Uの蓄積についての経時的データを取得中である。

口頭

人形峠で採取した坑水からのMn酸化菌分離とその培養特性

山路 恵子*; 小原 義之; 福山 賢仁; 長安 孝明; 春間 俊克; 田中 万也; 升屋 勇人*; 羽部 浩*

no journal, , 

人形峠環境技術センターでは、坑水中のFe, Mn, As, Raの除去が可能で、薬品使用量, 二次産生物の発生及びメンテナンス負荷が少ないなどの利点がある水処理方法に着目し、実証試験を行ってきた。しかし、本方式では、Mn除去のメカニズムが化学的には不明であり、生物的作用が機能すると推察された。そこで本研究では、本処理法におけるMn酸化菌の関与を明らかにすることを目的とした。センター内で採取した坑水からHay mediumでMn酸化菌を分離した結果、Coprinopsis urticicola及びMicrodontium sp.が確認された。また、これらの菌種は本浄化装置のカラム内の砂粒に定着していることも確認された。C. urticicolaについて培養特性を精査した結果、(1)浄化装置の水温の変動範囲(10-15$$^{circ}$$C)においては生長及びMn酸化能が確認され、また、(2)CN源添加によりMn酸化能は消失したことから浄化装置内ではMn酸化能が維持されると示唆された。以上の結果より、本浄化装置には坑水由来のMn酸化菌が定着しMn除去に関与すると考えられた。

口頭

ウラン鉱山たいせき場に自生するヨシにおける重金属蓄積機構; 内生細菌の関与を考慮して

春間 俊克*; 山路 恵子*; 中本 幸弘*; 土山 紘平*; 高橋 嘉夫*; 田中 万也; 香西 直文; 福山 賢仁*

no journal, , 

本研究では、ヨシの重金属耐性による水質浄化作用に着目し、内生細菌が関与するヨシの重金属蓄積機構を明らかにすることを目的とした。具体的には、ウラン鉱山跡地の鉱さいたい積場に自生するヨシを採取し、重金属元素の分析を行った。その結果、節根に高濃度の鉄,マンガン及びウランを蓄積しており、特に鉄プラークを形成する節根での蓄積が顕著であった。このことから、鉄プラークはヨシにおける主要な重金属蓄積部位と考えられた。こうした鉄プラークの形成には内生細菌の産生する有機化合物(siderophore)が関与していると考えられることから、ヨシの節根から内生細菌を分離してsiderophore産生能を評価した。分離された837菌株の内生細菌のうち88.6%に当たる742菌株がsiderophore産生能を示した。以上のことから、siderophoreを産生する内生細菌は鉄プラークの形成に寄与し、ヨシの重金属蓄積に重要な役割を果たしていると考えられる。

口頭

事故耐性燃料としてのSiC複合材被覆管の既設PWRへの適用性に関する評価,1; 炉心核特性への影響評価

山路 和也*; 桐村 一生*; 小坂 進矢*; 山下 真一郎

no journal, , 

事故耐性燃料の被覆管材としてSiC複合材を使用した場合の炉心核特性への影響を評価した。

口頭

生物性Mn(IV)酸化物によるラジウム吸着

田中 万也; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; 富田 純平; 小澤 麻由美; 福山 賢仁*; 小原 義之*; 香西 直文

no journal, , 

本研究では、ラジウム(Ra)を含む坑水を用いて微生物が形成するMn(IV)酸化物へのRa吸着実験を行った。Raに対する固液分配係数Kdを求めた結果、2.8$$times$$10$$^{7}$$mL/gという非常に高い値が得られた。このことは、生物性Mn(IV)酸化物がRaを非常に強く吸着し、坑水からのRa除去に対して有効であることを示している。それと同時に、環境動態の観点からはRaのホスト相となり得ることを示している。同様に、Baに対するKdは2.4$$times$$10$$^{6}$$mL/gとRaほどではないがかなり高い値であった。Baはイオン半径の類似性からRaのアナログ元素としてしばしば用いられてきたが、このように両者のKdには一桁程度の違いがあることが明らかとなった。一方、Srに対するKdは1.4$$times$$10$$^{4}$$mL/gという値が見積もられ、Baよりもさらに二桁低い値となった。

口頭

SCALEコードシステム用JENDL-5ライブラリの整備,1; AMPX形式ライブラリAMPX-J50の作成

長家 康展; 今野 力; 多田 健一; 山路 和也*

no journal, , 

SCALEはORNLが開発している核安全解析・設計のための総合モデリング&シミュレーションコードシステムである。このSCALEでJENDL-5を用いた解析を可能とするため、JENDL-5に基づくSCALEコードシステム用AMPX形式ライブラリAMPX-J50を開発した。AMPX-J50はSCALEに付属の核データ処理コードAPMX-6を用いて作成した。AMPX-J50は、連続エネルギー断面積ライブラリ(AMPX CE)、多群断面積ライブラリ(AMPX MG)、共分散ライブラリ(AMPX COV)の三つのライブラリで構成されている。本発表では、AMPX-J50の概要やライブラリ生成時のJENDL-5の修正点について説明する。

口頭

SCALEコードシステム用JENDL-5ライブラリの整備,2; ORIGENライブラリの改訂

多田 健一; 今野 力; 長家 康展; 山路 和也*

no journal, , 

SCALEはORNLが開発している核安全解析・設計のための総合モデリング&シミュレーションコードシステムである。SCALEには、燃焼・放射化及びソースターム計算のためのORIGENコードが含まれている。このORIGENでJENDL-5を用いた解析を可能とするため、これまでにJENDL-5に基づく中性子放射化断面積ライブラリActLib-J5と、崩壊ライブラリ、核分裂収率ライブラリを作成した。その後、AcLib-J5及び崩壊ライブラリ、核分裂収率ライブラリにいくつか問題点が見つかった。本発表では、これらの問題点を踏まえて改訂したライブラリについて説明する。

口頭

Ba AND Sr adsorption on microbially formed Mn oxide; Implication to removal of Ra from U mining wastewater

田中 万也; 香西 直文; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; Grambow, B.

no journal, , 

人形峠環境技術センターの鉱山廃水中のラジウム226濃度は当センターの排出基準を超過している。そこで本研究では、ラジウム除去を念頭においた生物性マンガン酸化物へのバリウム及びストロンチウム吸着実験を行った。バリウム、ストロンチウムの吸着量はともに水溶液のNaCl濃度に依存するが、全体の傾向としてバリウムの方が分配係数Kd値が一桁高かった。人形峠の鉱山廃水と同程度の塩濃度である10mM NaCl水溶液でのバリウムのKd値は10$$^{5}$$を超えていた。バリウムとラジウムはイオン半径が類似しており、生物性マンガン酸化物はラジウムに対しても同様の高いKdが期待され鉱山廃水の処理において効果的であると考えられる。

口頭

Coprinopsis urticicola Mn-2株により形成するマンガン酸化物へのバリウム及びストロンチウムの吸着

田中 万也; 香西 直文; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; Grambow, B.

no journal, , 

人形峠環境技術センターでは、ウラン坑道から流出する坑水中のラジウム226濃度がセンター外への排出基準を超過している。そのため、センター外に排出する前に坑水中に含まれるラジウムを除去する必要がある。本研究では、このようなラジウム除去の予備実験として、坑水中から単離したマンガン酸化菌により形成するマンガン酸化物へのバリウム及びストロンチウムの吸着実験を行った。ストロンチウムとバリウムの吸着量はともにNaCl濃度依存性を示したがその程度はバリウムの方がやや小さかった。すべてのNaCl濃度条件においてバリウムの方がストロンチウムに比べて分配係数Kd(固液濃度比)が一桁程度大きかった。0.01M NaCl溶液でのバリウムのKdは2.0$$times$$10$$^{5}$$ mL/gと高い値を示した。ラジウムとバリウムのイオン半径は類似していることから、ラジウムに対しても同様に高いKd値が期待される。このことから微生物が形成するマンガン酸化物はラジウムを効果的に除去できるものと期待される。

口頭

ヨシの根におけるウラン吸着能および鉄プラーク形成機構の解明

春間 俊克*; 土山 紘平*; 田中 万也; 高橋 嘉夫*; 福山 賢仁; 小原 義之; 山路 恵子*

no journal, , 

調査地とした人形峠環境技術センターは1959年から1982年まで操業されていたウラン鉱山であり、坑水処理のための鉱さいたいせき場を有する。鉱さいたいせき場では1998年以降ヨシの自生が確認されている。ヨシは根に鉄の沈殿物である鉄プラークを形成し、ヒ素などを吸着することで水質を浄化すると考えられている。また、鉄プラークはウランの吸着にも関与している可能性が示唆されている。しかし、鉄プラークの形成機構や鉄プラークがウランを吸着することに関する知見は少ない。そこで、本研究ではヨシのウラン蓄積と鉄プラークの形成機構を解明することを目的とした。SPring-8のBL37XUによってヨシの鉄プラークにおける鉄およびウランの局在部位を観察した結果、鉄プラークには鉄と共にウランやマンガンなどの重金属が局在していた。そのため、鉄プラークがヨシのウラン吸着能に寄与すると考えられた。鉄プラークにおける鉄の化学形態を明らかにするために、高エネルギー加速器研究機構Photon Factory (PF)のBL-4Aにおいて鉄プラークのXANESを測定した結果、約90%がフェリハイドライトであった。最後に鉄プラークのフェリハイドライトは、鉄が無機的に酸化して形成されたものか、生物が関与して有機的に形成されたものかを確認するために、PFのBL-12CにおいてEXAFSを測定した。その結果、鉄プラークのフェリハイドライトは、有機的に形成されていることが確認された。また走査型電子顕微鏡で鉄プラークを確認したところ、微生物に由来する構造も確認された。既往報告でヨシの根には内生細菌が多く生息していることが判明しており、鉄プラークの形成には内生細菌の関与が考えられた。以上のことから、ヨシの根の鉄プラークはウランや重金属の吸着サイトとして機能すると共に、内生細菌が関与して有機的に形成されている可能性が示唆された。

口頭

鉱さいたい積場のヨシにおける重金属元素の蓄積及び鉄プラーク形成へ関与する内生細菌

中本 幸弘*; 土山 紘平*; 春間 俊克*; Lu, X.*; 田中 万也; 香西 直文; 福山 賢仁; 福嶋 繁; 小原 義之; 山路 恵子*

no journal, , 

近年、休廃止鉱山において植物や微生物を利用した浄化方法が環境負荷の観点から注目されている。本浄化に利用できる湿生植物の一つにヨシがあり、重金属やUを蓄積する報告がある。また、湿生植物の根には鉄プラークという水酸化鉄の沈着が確認され、金属吸着能が知られている。金属元素を高濃度に蓄積する植物の根より、金属元素と錯体形成する化合物(シデロフォア)を産生する微生物が分離されている。細菌が産生するシデロフォアとしてカテコール骨格を有する化合物が報告されているが、本構造を有する化合物はFeとの沈殿を形成する報告があるため、シデロフォアが鉄プラークの形成に関与する新たな可能性が考えられた。以上より、本研究では、根に内生する微生物の持つ機能に着目し、微生物が関与したヨシにおける重金属及びUの蓄積機構の解明を目的とした。日本原子力研究開発機構の人形峠環境技術センター内にある鉱さいたい積場を調査地とし、そこに自生するヨシを対象とした。本調査地のヨシ節根には鉄プラークが確認され、元素分析の結果、本部位及び節根に高濃度のFeやMn, Uの蓄積が確認された。また、節根にはシデロフォア産生能を有する内生細菌が高頻度で分離された。内生細菌の産生するシデロフォアが鉄プラーク形成に寄与するか明らかにするため、(1)二価及び三価のFeイオンと内生細菌の培養ろ液を混合した際の沈殿形成の確認、(2)内生細菌の産生するシデロフォアの定性分析を行った。その結果、(1)シデロフォア活性を示した${it Pseudomonas}$属、${it Rhizobium}$属細菌の培養ろ液において沈殿物が生じること、(2)これらの培養ろ液にフェノール性化合物が検出され、本化合物がシデロフォアである可能性があることを確認した。以上の結果より、重金属及びUを蓄積する節根から分離した内生細菌のシデロフォアが金属蓄積部位である鉄プラークの形成に関与する可能性が考えられた。

口頭

事故耐性燃料としてのSiC複合材被覆管の既設PWRへの適用性に関する評価,5; 炉心・燃料特性への影響評価

村上 望*; 桐村 一生*; 山路 和也*; 左藤 大介*; 渡部 清一*; 佐藤 大樹*; 古本 健一郎*; 山下 真一郎; 深堀 智生

no journal, , 

SiC被覆管は従来の被覆管材に比べ熱伝導率が低く、また、燃料健全性の観点から燃焼を通じペレットと被覆管の接触を防止するよう間隙を大きくする必要があり、この結果燃料温度が上昇し反応度停止余裕に影響する。対策として燃料棒細径化及び中空ペレットを採用した場合の炉心・燃料特性への影響を検討した。

口頭

SCALEコードシステム用JENDL-5ライブラリの整備,3; JENDL-5ライブラリを用いたSCALEによる崩壊熱計算

平松 晃佑*; 山路 和也*; 小池 啓基*; 今野 力; 多田 健一; 長家 康展

no journal, , 

SCALEコードシステム用JENDL-5ライブラリの検証の一環として、JENDL-5に基づくSCALE用断面積ライブラリAMPX-J50、崩壊ライブラリ、及び、核分裂収率ライブラリを用いたSCALEにより、高温ガス炉体系の崩壊熱を計算した。核データライブラリとしてENDF/B-VIII.0を用いた場合の崩壊熱計算値と比較し、核データ間の崩壊熱の評価結果に特異な差異が見られないことを確認した。

口頭

人形峠・鉱さいたいせき場に自生する水生植物による水質浄化への影響

山路 恵子*; 中本 幸弘*; 春間 俊克*; 土山 紘平*; 小原 義之; 田中 万也; 福山 賢仁; 福嶋 繁

no journal, , 

近年欧米を中心に、高濃度の重金属が存在する鉱山跡地における「環境負荷をできるだけ抑制することを目的とした、植物や微生物を利用した浄化方法」に注目が集まっている。日本原子力研究開発機構の人形峠環境技術センター内にある鉱さいたいせき場には、水生植物であるヨシとフトヒルムシロが自生している。発表者のこれまでの研究により、(1)ヨシの根にはウランや重金属元素が高濃度蓄積していること、(2)根周囲に鉄プラークを形成していること、(3)根に生息する細菌がシデロフォア(鉄と錯形成をする代謝産物)を産生することが判明した。鉄プラークには重金属元素を吸着する性質があることから、ヨシの根に形成される鉄プラークが高濃度に重金属やウランを蓄積する要因になっていると考えられる。ヨシの重金属蓄積機構をさらに明らかにするためには、植物の元素蓄積機構において寄与度が高い微生物を無視することはできず、植物単体ではなく微生物との共生系を考慮する必要がある。本発表では、現在検討中である、ヨシにおける微生物との相互作用についても考察する。また、フトヒルムシロの重金属蓄積機構についても発表し、両植物における水質浄化機能についても考察する。

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