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論文

Interaction between surface acoustic waves and spin waves in a ferromagnetic thin film

山本 慧; Xu, M.*; Puebla, J.*; 大谷 義近*; 前川 禎通*

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 545, p.168672_1 - 168672_10, 2022/03

We present a theoretical description of magnon-phonon interactions in a multi-layer structure containing a ferromagnetic thin film. The formalism is applicable to an arbitrary direction of external magnetic field and various types of acoustic waves including Rayleigh and Love surface modes. A particular attention is paid to the spatial profile of the acoustic wave modes and analytical expressions for the effective coupling coefficients are derived taking into account the degree of mode profile overlap between spin waves and acoustic waves. The results are applied to reproduce a strongly anisotropic and non-reciprocal linewidth of acoustic ferromagnetic resonance reported in a recent experiment.

論文

J-PARC RCSの空胴ギャップ電圧モニタの周波数応答評価

沖田 英史; 田村 文彦; 山本 昌亘; 野村 昌弘; 島田 太平; 吉井 正人*; 大森 千広*; 原 圭吾*; 長谷川 豪志*; 杉山 泰之*; et al.

Proceedings of 18th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.840 - 844, 2021/10

J-PARC 3GeVシンクロトロン(RCS)は、ビームの加速で使用する高周波として、周回周波数の2倍の周波数である基本波と、さらにその2倍の周波数の高調波(2倍高調波)の電圧を用いたデュアルハーモニック運転を行っている。加速ギャップに発生させる各高周波の電圧と位相の安定化にはマルチハーモニックベクトルフィードバック制御が採用されている。この制御のフィードバックに用いられる測定値には、各加速空胴の加速ギャップの1つに備え付けられたギャップ電圧モニタからの出力が使用されている。ビーム進行方向のビーム分布(バンチ形状)は各高調波の相対的な位相で変化するため、ギャップ電圧モニタの位相測定値の周波数応答を正確に把握することが重要となる。そこで、ギャップ電圧モニタの位相の周波数応答測定とこれを反映したビームシミュレーションを実施した結果、実際のビーム加速試験で測定されたバンチ形状をよく再現することを確認した。本発表では、周波数応答測定とビームシミュレーションについての詳細とギャップ電圧モニタ回路についての考察について報告する。

論文

J-PARC RCS次世代LLRF制御システムの性能

田村 文彦; 杉山 泰之*; 吉井 正人*; 山本 昌亘; 沖田 英史; 大森 千広*; 野村 昌弘; 島田 太平; 長谷川 豪志*; 原 圭吾*; et al.

Proceedings of 18th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.170 - 174, 2021/10

J-PARC 3GeVシンクロトロン(RCS)における大強度陽子ビームの安定な加速のためには高精度で安定な低電力高周波(LLRF)制御システムが不可欠である。RCSのLLRF制御システムは運転開始から10年以上大きな問題なく運転されてきたが、構成要素であるデジタル部品の陳腐化により維持することが困難となっていた。このため、2016年より次世代LLRF制御システムの開発を行い、2019年に次世代システムへの置き換えを完了した。RCSの広帯域金属磁性体空胴のビームローディングを補償するにはマルチハーモニックの補償システムが必要である。次世代システムではマルチハーモニックベクトルrf電圧制御フィードバックを採用することで、旧システムにおけるフィードフォワード法を用いた補償よりも安定な大強度ビーム加速を実現した。本発表では、次世代システムの概要、ビーム試験結果を示すとともに、更なる性能向上に向けた取り組みについて報告する。

論文

画像認識で使用する画像は適切か、オートエンコーダーによる評価

野村 昌弘; 沖田 英史; 島田 太平; 田村 文彦; 山本 昌亘; 古澤 将司*; 杉山 泰之*; 長谷川 豪志*; 原 圭吾*; 大森 千広*; et al.

Proceedings of 18th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.80 - 82, 2021/10

J-PARC 3GeVシンクロトロンでは画像認識技術を用いることにより、ビームモニタで得たビーム進行方向の強度分布の画像から中心運動量からのずれ量が得られるようになった。今後、この得られた値を加速器の制御に使用することを考えた場合には、得られた値が信頼できるかが重要となってくる。なぜなら、画像認識技術では、データ取得に失敗した画像からも何らかの間違った値が得られてしまうからである。得られた値が信頼できるかどうかは当然その画像で決まる。そこで、今回機械学習の一種であるオートエンコーダーによる異常診断の手法を画像の診断に適用することにより、画像から得られた値が信頼できるかを示す指標を得ることができた。

論文

Consideration of triple-harmonic operation for the J-PARC RCS

沖田 英史; 田村 文彦; 山本 昌亘; 野村 昌弘; 島田 太平; 吉井 正人*; 大森 千広*; 杉山 泰之*; 長谷川 豪志*; 原 圭吾*; et al.

Proceedings of 12th International Particle Accelerator Conference (IPAC 21) (Internet), p.3020 - 3022, 2021/08

J-PARC 3GeVシンクロトロン(RCS)では、ビームの加速に基本周波数(基本波)とその二倍の周波数(二倍高調波)を重畳した電圧を用いたデュアルハーモニック運転を行っている。デュアルハーモニック運転では、基本波のみの場合と比較し、加速中のビーム進行方向のビームの線密度分布の平坦度(バンチングファクタ)を大幅に改善することが可能で、大強度ビームの安定した加速に欠かせないものとなっている。従来の低電力高周波(LLRF)制御システムが2019年に更新されたことで、現在では基本波と二倍高調波に加えて高次の高調波の制御が可能となった。そこで、バンチングファクタの更なる改善を目的とし、従来のデュアルハーモニック運転に三倍高調波を加えたトリプルハーモニック運転について検討を行った。三倍高調波を用いることで、扁平なRFバケットを実現することができ、ビームシミュレーションの結果、バンチングファクタを最大で現状の約30%改善可能であることが示された。本発表では、トリプルハーモニック運転に関するビームシミュレーションの結果と関連する試験の結果について報告する。

論文

Vacuum tube operation tuning for a high intensity beam acceleration in J-PARC RCS

山本 昌亘; 沖田 英史; 野村 昌弘; 島田 太平; 田村 文彦; 古澤 将司*; 原 圭吾*; 長谷川 豪志*; 大森 千広*; 杉山 泰之*; et al.

Proceedings of 12th International Particle Accelerator Conference (IPAC 21) (Internet), p.1884 - 1886, 2021/08

J-PARC 3GeVシンクロトロン(RCS)では、ビームを加速する高周波電圧の発生に四極真空管を用いている。これまでのところ真空管の寿命を延ばすために、真空管に印加するフィラメント電圧を定格値よりも下げて使用している。2020年に初めて、60000時間運転したところで1本の真空管が寿命を迎えた。これは真空管メーカーが推奨(もしくは保障)する運転時間よりも長いことを意味しており、フィラメント電圧を下げることが有効であることを示唆している。しかし、フィラメント電圧を下げて使用すると、電子放出が減ることになる。大強度ビームを加速するときにはビームによって誘起される電圧(ウエイク電圧)を補償するため大振幅の陽極電流が必要となるが、フィラメントからの電子放出が少ないため、それを補おうとしてコントロールグリッド回路を駆動する半導体増幅器が出力不足になる現象が発生した。そこで、実際に印加しているフィラメント電圧の定格に対する割合を85%から95%にしたところ、同じビームパワーを加速するのに必要な半導体増幅器の出力を大幅に減少させることができた。本発表では、フィラメント電圧調整の観点から、真空管のパラメーター測定の結果について述べる。

論文

Commissioning of the next-generation LLRF control system for the Rapid Cycling Synchrotron of the Japan Proton Accelerator Research Complex

田村 文彦; 杉山 泰之*; 吉井 正人*; 山本 昌亘; 沖田 英史; 大森 千広*; 野村 昌弘; 島田 太平; 長谷川 豪志*; 原 圭吾*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 999, p.165211_1 - 165211_11, 2021/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.03(Instruments & Instrumentation)

低電力高周波(LLRF)制御システムは大強度陽子ビームの加速のために重要である。J-PARC 3GeVシンクロトロン(RCS)のLLRF制御システムは、運転開始から10年以上大きな問題なく運転されてきたが、モジュールを構成するデジタル部品の陳腐化によって今後の維持は困難となった。このため、次世代LLRF制御システムを開発した。新システムの全てのLLRF機能について動作試験を行った。この論文では、特に重要な機能であるビーム進行方向の振動を抑制するRFの位相フィードバック、複数の周波数のRF電圧を同時に制御するベクトルRF電圧フィードバックの調整について、詳細な調整手法、調整結果について報告を行う。次世代LLRF制御システムにより、設計ビーム出力である1MW相当の強度のビームを従来機より安定に加速できるようになった。

論文

Operation experience of Tetrode vacuum tubes in J-PARC Ring RF system

山本 昌亘; 古澤 将司*; 原 圭吾*; 長谷川 豪志*; 野村 昌弘; 大森 千広*; 島田 太平; 杉山 泰之*; 田村 文彦; 吉井 正人*

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011022_1 - 011022_6, 2021/03

J-PARCリング高周波システムではThales社製四極真空管TH589を使用し、2007年の運転開始以来長いものでは5万時間を超える運用を実現している。特に3GeVシンクロトロンにおいては、初期不良を除いてこれまで寿命を迎えた真空管は無い。TH589はトリウムタングステンを使用したフィラメントを用いており、トリウムの蒸発を抑えるために製作時に炭化を実施している。真空管の運用とともに脱炭化が進むため、フィラメントの抵抗値を測定すると徐々に下がっていくのが観測される。真空管メーカーからは、脱炭化を抑えるために定格電圧よりも低い値($$sim$$10%)で運用することが推奨されている。しかし12年に及ぶ運用の経験で、電圧を低い値に固定していても抵抗値が下がるに従って電流値が増え、フィラメントの発熱が増えて脱炭化が促進されている様子が観測された。これはフィラメントの電圧だけに着目するのではなく、発熱を一定にする運用をすることが寿命を伸ばすためには必要であることを示唆しており、3GeVシンクロトロンにおいては定期的に電流値を下げる運用手法を確立した。

論文

Non-reciprocal pumping of surface acoustic waves by spin wave resonance

山本 慧; Yu, W.*; Yu, T.*; Puebla, J.*; Xu, M.*; 前川 禎通*; Bauer, G.*

Journal of the Physical Society of Japan, 89(11), p.113702_1 - 113702_5, 2020/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:32.18(Physics, Multidisciplinary)

We predict that surface acoustic waves are generated preferentially in one direction in a heterostructure of a thin magnetic film on a non-magnetic substrate. The non-reciprocity arises from magneto-elastic coupling and magneto-rotation coupling, the former being dominant for YIG/GGG heterostructures. For YIG films thinner than about 100 nm, the surface acoustic wave amplitude is nearly unidirectional at certain angles of the in-plane equilibrium magnetisation. We compute the full magnetic field dependence of the effect for a selected device.

論文

畳み込みニューラルネットワークによる画像認識技術のマウンテンプロット画像への適用

野村 昌弘; 田村 文彦; 島田 太平; 山本 昌亘; 古澤 将司*; 杉山 泰之*; 原 圭吾*; 長谷川 豪志*; 大森 千広*; 吉井 正人*

Proceedings of 17th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.64 - 67, 2020/09

畳み込みニューラルネットワーク(Convolutional Neural Network:CNN)よる画像認識は、幅広い分野で用いられ、優れた結果を残している。この画像認識の技術を上手く利用すれば、人が画像から得る情報と同等かそれ以上の情報を画像から得ることができるはずである。J-PARCではマウンテンプロットと呼ばれる画像から、専門知識を持った研究者が機器の調整に必要な情報を得ている。本研究では、CNNによる画像認識の技術をこのマウンテンプロットに適用し、調整等に必要なビームに関する情報を求めてみた。その結果、画像認識技術を活用することにより、より多くの情報が得られることが分かった。今後は、実際に画像認識により求めた情報を元に機器の調整を行い、その有効性を確かめていく予定である。

論文

縦方向計算コードBLonDのJ-PARC RCSへの適用に向けたベンチマーク

沖田 英史; 田村 文彦; 山本 昌亘; 野村 昌弘; 島田 太平; 吉井 正人*; 大森 千広*; 杉山 泰之*; 長谷川 豪志*; 原 圭吾*; et al.

Proceedings of 17th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.674 - 678, 2020/09

近年、CERNが開発を進めている縦方向シミュレーションコードBLonD (Beam Longitudinal Dynamics)は世界の加速器で利用が進んできている。BLonDは主な部分がPythonで書かれているため可読性,汎用性が高いコードで、空胴に発生するウェーク電圧や縦方向の空間電荷力を考慮したシミュレーションが可能である。現在、J-PARC 3GeVシンクロトロン(RCS)の更なる加速技術、運転安定性の向上について検討するツールとして、BLonDの導入とベンチマークを進めている。BLonDを用いて現行の1MW運転パラメータを反映した縦方向シミュレーションを行い、縦方向のビームの電荷分布を表すバンチングファクターを計算した結果は測定値をよく再現しており、RCSの縦方向ビームシミュレーションにBLonDが有効であることを確認した。本発表ではその詳細について報告する。

論文

Nonreciprocal surface acoustic wave propagation via magneto-rotation coupling

Xu, M.*; 山本 慧; Puebla, J.*; Baumgaertl, K.*; Rana, B.*; 三浦 勝哉*; 高橋 宏昌*; Grundler, D.*; 前川 禎通*; 大谷 義近*

Science Advances (Internet), 6(32), p.eabb1724_1 - eabb1724_4, 2020/08

 被引用回数:16 パーセンタイル:95.91(Multidisciplinary Sciences)

One of the most fundamental forms of magnon-phonon-interaction is an intrinsic property of magnetic materials, the "magnetoelastic coupling." This particular form of interaction has been the basis for describing magnetic materials and their strain related applications, where strain induces changes of internal magnetic fields. Different from the magnetoelastic coupling, more than 40 years ago, it was proposed that surface acoustic waves may induce surface magnons via rotational motion of the lattice in anisotropic magnets. However, a signature of this magnon-phonon coupling mechanism, termed magneto-rotation coupling, has been elusive. Here, we report the first observation and theoretical framework of the magneto-rotation coupling in a perpendicular anisotropic ultra-thin lim Ta/CoFeB/MgO, which consequently induces nonreciprocal acoustic wave attenuation with an unprecedented ratio up to 100% rectification at a theoretically predicted optimized condition. Our work not only experimentally demonstrates a fundamentally new path for investigating magnon-phonon coupling, but also justifies the feasibility of the magneto-rotation coupling based application.

論文

Acoustic ferromagnetic resonance and spin pumping induced by surface acoustic waves

Puebla, J.*; Xu, M.*; Rana, B.*; 山本 慧; 前川 禎通*; 大谷 義近*

Journal of Physics D; Applied Physics, 53(26), p.264002_1 - 264002_7, 2020/06

 被引用回数:12 パーセンタイル:93.25(Physics, Applied)

Voltage induced magnetization dynamics of magnetic thin films is a valuable tool to study anisotropic fields, exchange couplings, magnetization damping and spin pumping mechanism. A particularly well established technique is the ferromagnetic resonance (FMR) generated by the coupling of microwave photons and magneti- zation eigenmodes in the GHz range. Here we review the basic concepts of the so-called acoustic ferromagnetic resonance technique (a-FMR) induced by the coupling of surface acoustic waves (SAW) and magnetization of thin films. Interestingly, additional to the benefits of the microwave excited FMR technique, the coupling be- tween SAW and magnetization also offers fertile ground to study magnon-phonon and spin rotation couplings. We describe the in-plane magnetic field angle dependence of the a-FMR by measuring the absorption / trans- mission of SAW and the attenuation of SAW in the presence of rotational motion of the lattice, and show the consequent generation of spin current by acoustic spin pumping.

論文

Detailed structural study on the poly(vinyl alcohol) adsorption layers on a Si substrate with solvent vapor-induced swelling

宮崎 司*; 宮田 登*; 吉田 鉄生*; 有馬 寛*; 津村 佳弘*; 鳥飼 直也*; 青木 裕之; 山本 勝宏*; 金谷 利治*; 川口 大輔*; et al.

Langmuir, 36(13), p.3415 - 3424, 2020/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:75.63(Chemistry, Multidisciplinary)

We investigated in detail the structures in the poly(vinyl alcohol) (PVA) adsorption layers on a Si substrate, which remained on the substrate after immersing the relatively thick 30 - 50 nm films in hot water, by neutron reflectometry under humid conditions. For the PVA with a degree of saponification exceeding 98 mol %, the adsorption layer exhibits a three-layered structure in the thickness direction. The bottom layer is considered to be the so-called inner adsorption layer that is not fully swollen with water vapor. This may be because the polymer chains in the inner adsorption layer are strongly constrained onto the substrate, which inhibits water vapor penetration. The polymer chains in this layer have many contact points to the substrate via the hydrogen bonding between the hydroxyl groups in the polymer chain and the silanol groups on the surface of the Si substrate and consequently exhibit extremely slow dynamics. Therefore, it is inferred that the bottom layer is fully amorphous. Furthermore, we consider the middle layer to be somewhat amorphous because parts of the molecular chains are pinned below the interface between the middle and bottom layers. The molecular chains in the top layer become more mobile and ordered, owing to the large distance from the strongly constrained bottom layer; therefore, they exhibit a much lower degree of swelling compared to the middle amorphous layer. Meanwhile, for the PVA with a much lower degree of saponification, the adsorption layer structure consists of the two-layers. The bottom layer forms the inner adsorption layer that moderately swells with water vapor because the polymer chains have few contact points to the substrate. The molecular chains in the middle layer, therefore, are somewhat crystallizable because of this weak constraint.

論文

Experimental realization of a passive Gigahertz frequency-division demultiplexer for magnonic logic networks

Heussner, F.*; Talmelli, G.*; Geilen, M.*; Heinz, B.*; Br$"a$cher, T.*; Meyer, T.*; Ciubotaru, F.*; Adelmann, C.*; 山本 慧; Serga, A. A.*; et al.

Physica Status Solidi; Rapid Research Letters, 14(4), p.1900695_1 - 1900695_6, 2020/04

 被引用回数:8 パーセンタイル:87.08(Materials Science, Multidisciplinary)

The emerging field of magnonics employs spin waves and their quanta, magnons, to implement wave-based computing on the micro- and nanoscales. Multi-frequency magnon networks would allow for parallel data processing within single logic elements whereas this is not the case with conventional transistor-based electric logic. However, a lack of experimental proven solutions to efficiently combine and separate magnons of different frequencies has impeded the intensive use of this concept. In this Letter, the experimental realization of a spin-wave demultiplexer enabling frequency-dependent separation of magnetic signals in the GHz range is demonstrated. The device is based on two-dimensional magnon transport in the form of spin-wave beams in unpatterned magnetic films. The intrinsic frequency-dependence of the beam direction is exploited to realize a passive functioning obviating an external control and additional power consumption. This approach paves the way to magnonic multiplexing circuits enabling simultaneous information transport and processing.

論文

Simulations of beam loading compensation in a wideband accelerating cavity using a circuit simulator including a LLRF feedback control

田村 文彦; 山本 昌亘; 杉山 泰之*; 吉井 正人*; 大森 千広*; 島田 太平; 野村 昌弘; 長谷川 豪志*; 原 圭吾*; 古澤 将司*

Journal of Physics; Conference Series, 1350(1), p.012189_1 - 012189_7, 2019/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.07

J-PARC 3GeVシンクロトロン(RCS)では高加速電圧の発生のために金属磁性体空胴が採用されている。真空管アンプで駆動される空胴は広帯域であるため、周回周波数の整数倍の周波数成分の電圧がビームによって誘起される。その影響を相殺(ビームローディング補償)するために、真空管は複数の周波数成分を持つ電圧を発生させ、誘起電圧を打ち消す必要がある。真空管の動作およびビームローディング補償を解析するために、回路の解析に広く使われているLTspiceを用いた回路モデルを構築した。モデルは空胴, アンプ, ビーム電流, 低電力高周波(LLRF)電圧制御を含む。電圧制御はさまざまなデジタル回路を含んでおり、この発表ではLTspiceでのデジタルLLRF電圧制御の回路モデル実装の詳細について述べるとともに、ビーム試験での電圧波形との比較を行っている。シミュレーション結果は比較的よく実際の電圧波形を再現した。

論文

FE-SEM observation of chains of nanohillocks in SrTiO$$_{3}$$ and Nb-doped SrTiO$$_{3}$$ surfaces irradiated with swift heavy ions

喜多村 茜; 石川 法人; 近藤 啓悦; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 460, p.175 - 179, 2019/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:23.13(Instruments & Instrumentation)

高速重イオン(SHI)がセラミックスに真上から入射すると、SHI一つに対してヒロック(ナノメートルサイズの隆起物)が一つ表面に形成される。一方で近年、SHIがチタン酸ストロンチウム(SrTiO$$_{3}$$)や酸化チタン(TiO$$_{2}$$)の表面をかするように入射した場合、表面にはイオンの飛跡に沿って連続的に複数個のヒロックが形成されると報告された。これらは原子間力顕微鏡(AFM)を用いて観察されており、観察結果にはAFMのプローブ寸法由来の測定誤差を含んでいる。そこで本研究では、ヒロックのサイズより十分小さい分解能(1.5nm)を有し、非接触で観察可能な電界放出形走査電子顕微鏡(FE-SEM)を用いて連続ヒロックを観察する手法を検討した。本発表では成功した連続ヒロックのFE-SEM観察結果とともに、AFM観察との比較を通して連続ヒロックの形状を報告する。

論文

Multiharmonic vector rf voltage control for wideband cavities driven by vacuum tube amplifiers in a rapid cycling synchrotron

田村 文彦; 杉山 泰之*; 吉井 正人*; 山本 昌亘; 大森 千広*; 野村 昌弘; 島田 太平; 長谷川 豪志*; 原 圭吾*; 古澤 将司*

Physical Review Accelerators and Beams (Internet), 22(9), p.092001_1 - 092001_22, 2019/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:39.22(Physics, Nuclear)

ビーム誘起電流による影響の低減(ビームローディング補償)はJ-PARC 3GeVシンクロトロン(RCS)における大強度ビーム加速に最も重要な課題の一つである。RCSでは広帯域金属磁性体空胴が用いられており、ビームの誘起する電圧は周回周波数の整数倍の成分を含むことから、それら複数の周波数成分(マルチハーモニック)の誘起電圧を抑制するビームローディング補償が必要である。これまではビーム電流の測定から補償信号を生成するRFフィードフォワード法による補償が行われており、マルチハーモニックフィードフォワードシステムは1MWまでのビーム試験においてその役割を果たしてきた。しかしながら、大強度になるにつれて補償性能の低下が確認されていた。そこで、低電力高周波(LLRF)制御システムの更新にあたり、マルチハーモニックベクトル電圧制御によるフィードバック制御を採用することとした。フィードバック制御はゲインの変動についても安定性の範囲内で性能を発揮することが期待される。本論文では、システムの構成、調整方法、大強度ビーム試験の結果について報告する。設計パワーである1MW相当のビーム加速において、ビームローディングはよく補償されている。

論文

磁気の波とトポロジー; 「波」を抽象的数学でひも解く

山本 慧

academist Journal (Internet), 3 Pages, 2019/09

近年の研究で波が境界に沿って伝わることができるかどうかは、トポロジーを介して境界から離れた部分を伝わる波の性質によって決まっている場合があることがわかってきた。この記事では、境界を伝わる磁気の波に関する著者の最近の研究成果を例に、トポロジーがどの様に波の記述に応用されるかを紹介する。

論文

Elucidation of a heterogeneous layered structure in the thickness direction of poly(vinyl alcohol) films with solvent vapor-induced swelling

宮崎 司*; 宮田 登*; 浅田 光則*; 津村 佳弘*; 鳥飼 直也*; 青木 裕之; 山本 勝宏*; 金谷 利治*; 川口 大輔*; 田中 敬二*

Langmuir, 35(34), p.11099 - 11107, 2019/08

 被引用回数:10 パーセンタイル:68.76(Chemistry, Multidisciplinary)

We investigated the swelling behaviors of poly(vinyl alcohol) (PVA) films deposited on Si wafers with water vapor, which is a good solvent for PVA for elucidating structural and dynamical heterogeneities in the film thickness direction. Using deuterated water vapor, structural and dynamical differences in the thickness direction can be detected easily as different degrees of swelling in the thickness direction by neutron reflectivity. Consequently, the PVA film with a degree of saponification exceeding 98 mol % exhibits a three-layered structure in the thickness direction. It is considered that an adsorption layer consisting of molecular chains that are strongly adsorbed onto the solid substrate is formed at the interface with the substrate, which is not swollen with water vapor compared with the bulk-like layer above it. The adsorption layer is considered to exhibit significantly slower dynamics than the bulk. Furthermore, a surface layer that swells excessively compared with the underneath bulk-like layer is found. This excess swelling of the surface layer may be related to a higher mobility of the molecular chains or lower crystallinity at the surface region compared to the underneath bulk-like layer. Meanwhile, for the PVA film with a much lower degree of saponification, a thin layer with a slightly lower degree of swelling than the bulk-like layer above it can be detected at the interface between the film and substrate only under a high humidity condition. This layer is considered to be the adsorption layer composed of molecular chains loosely adsorbed onto the Si substrate.

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