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論文

A Systematic approach for the adequacy analysis of a set of experimental databases: Application in the framework of the ATRIUM activity

Baccou, J.*; Glantz, T.*; Ghione, A.*; Sargentini, L.*; Fillion, P.*; Damblin, G.*; Sueur, R.*; Iooss, B.*; Fang, J.*; Liu, J.*; et al.

Nuclear Engineering and Design, 421, p.113035_1 - 113035_16, 2024/05

https://doi.org/10.1016/j.nucengdes.2024.113035

In the Best-Estimate Plus Uncertainty (BEPU) framework, the use of best-estimate code requires to go through a Verification, Validation and Uncertainty Quantification process (VVUQ). The relevance of the experimental data in relation to the physical phenomena of interest in the VVUQ process is crucial. Adequacy analysis of selected experimental databases addresses this problem. The outcomes of the analysis can be used to select a subset of relevant experimental data, to encourage designing new experiments or to drop some experiments from a database because of their substantial lack of adequacy. The development of a specific transparent and reproducible approach to analyze the relevance of experimental data for VVUQ still remains open and is the topic of this contribution. In this paper, the concept of adequacy initially introduced in the OECD/NEA SAPIUM (Systematic APproach for model Input Uncertainty quantification Methodology) activity is formalized. It is defined through two key properties, called representativeness and completeness, that allows considering the multifactorial dimension of the adequacy problem. A new systematic approach is then proposed to analyze the adequacy of a set of experimental databases. It relies on the introduction of two sets of criteria to characterize representativeness and completeness and on the use of multi-criteria decision analysis method to perform the analysis. Finally, the approach is applied in the framework of the new OECD/NEA ATRIUM activity which includes a set of practical IUQ exercises in thermal-hydraulics to test the SAPIUM guideline in determining input uncertainties and forward propagating them on an application case. It allows evaluating the adequacy of eight experimental databases coming from the Super Moby-dick, Sozzi-Sutherland and Marviken experiments and identifying the most adequate ones.

論文

Fe-5Mn-0.1C中Mn鋼におけるリューダース変形中の微視組織および塑性の発達

小山 元道*; 山下 享介*; 諸岡 聡; 澤口 孝宏*; Yang, Z.*; 北條 智彦*; 川崎 卓郎; Harjo, S.

鉄と鋼, 110(3), p.197 - 204, 2024/02

https://doi.org/10.2355/tetsutohagane.TETSU-2023-038

The local plasticity and associated microstructure evolution in Fe-5Mn-0.1C medium-Mn steel (wt.%) were investigated in this study. Specifically, the micro-deformation mechanism during L$"u$ders banding was characterized based on multi-scale electron backscatter diffraction measurements and electron channeling contrast imaging. Similar to other medium-Mn steels, the Fe-5Mn-0.1C steel showed discontinuous macroscopic deformation, preferential plastic deformation in austenite, and deformation-induced martensitic transformation during L$"u$ders deformation. Hexagonal close-packed martensite was also observed as an intermediate phase. Furthermore, an in-situ neutron diffraction experiment revealed that the pre-existing body- centered cubic phase, which was mainly ferrite, was a minor deformation path, although ferrite was the major constituent phase.

論文

Fe-5Mn-0.1C中Mn鋼におけるリューダース帯伝播中の階層的不均一変形; その場走査型電子顕微鏡観察

小山 元道*; 山下 享介*; 諸岡 聡; Yang, Z.*; Varanasi, R. S.*; 北條 智彦*; 川崎 卓郎; Harjo, S.

鉄と鋼, 110(3), p.205 - 216, 2024/02

https://doi.org/10.2355/tetsutohagane.TETSU-2023-052

${it In situ}$ deformation experiments with cold-rolled and intercritically annealed Fe-5Mn-0.1C steel were carried out at ambient temperature to characterize the deformation heterogeneity during L$"u$ders band propagation. Deformation band formation, which is a precursor phenomenon of L$"u$ders band propagation, occurred even in the macroscopically elastic deformation stage. The deformation bands in the L$"u$ders front grew from both the side edges to the center of the specimen. After macroscopic yielding, the thin deformation bands grew via band branching, thickening, multiple band initiation, and their coalescence, the behavior of which was heterogeneous. Thick deformation bands formed irregularly in front of the region where the thin deformation bands were densified. The thin deformation bands were not further densified when the spacing of the bands was below $$sim$$ 10 $$mu$$m. Instead, the regions between the deformation bands showed a homogeneous plasticity evolution. The growth of the thin deformation bands was discontinuous, which may be due to the presence of ferrite groups in the propagation path of the deformation bands. Based on these observations, a model for discontinuous L$"u$ders band propagation has been proposed.

論文

Probing deformation behavior of a refractory high-entropy alloy using ${it in situ}$ neutron diffraction

Zhou, Y.*; Song, W.*; Zhang, F.*; Wu, Y.*; Lei, Z.*; Jiao, M.*; Zhang, X.*; Dong, J.*; Zhang, Y.*; Yang, M.*; et al.

Journal of Alloys and Compounds, 971, p.172635_1 - 172635_7, 2024/01

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2023.172635
 被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Physical)

The grain orientation-dependent lattice strain evolution of a (TiZrHfNb)$$_{98}$$$$N_2$$ refractory high-entropy alloy (HEA) during tensile loading has been investigated using ${it in situ}$ neutron diffraction. The equivalent strain-hardening rate of each of the primary $$<hkl>$$-oriented grain families was found to be relatively low, manifesting the macroscopically weak work-hardening ability of such a body-centered cubic (BCC)-structured HEA. This finding is indicative of a dislocation planar slip mode that is confined in a few single-slip planes and leads to in-plane softening by high pile-up stresses.

論文

Electromagnetic moments of the antimony isotopes $$^{112-133}$$Sb

Lechner, S.*; 宮城 宇志*; Xu, Z. Y.*; Bissell, M. L.*; Blaum, K.*; Cheal, B.*; Devlin, C. S.*; Garcia Ruiz, R. F.*; Ginges, J. S. M.*; Heylen, H.*; et al.

Physics Letters B, 847, p.138278_1 - 138278_9, 2023/12

https://doi.org/10.1016/j.physletb.2023.138278
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Astronomy & Astrophysics)

不安定核を含むアンチモン同位体$$^{112-133}$$Sbの磁気モーメントと電気的四重極モーメントをレーザー分光を用いて測定した。現象論的な相互作用と有効演算子を用いた殻模型計算によって測定値をよく再現することができた。第一原理に基づいたVS-IMSRG法による殻模型計算では、磁気モーメントは現象論的な有効演算子を用いればよく実験値を再現するものの、電気的四重極モーメントについては有効電荷を用いても現象論的な相互作用を用いた計算ほどには実験値を再現することができなかった。

論文

PANDORA Project for the study of photonuclear reactions below $$A=60$$

民井 淳*; Pellegri, L.*; S$"o$derstr$"o$m, P.-A.*; Allard, D.*; Goriely, S.*; 稲倉 恒法*; Khan, E.*; 木戸 英治*; 木村 真明*; Litvinova, E.*; et al.

European Physical Journal A, 59(9), p.208_1 - 208_21, 2023/09

https://doi.org/10.1140/epja/s10050-023-01081-w
 被引用回数：1 パーセンタイル：0.02(Physics, Nuclear)

光核反応は原子核構造の観点からも応用の観点からも重要であるにも関わらず、その反応断面積は未だに不定性が大きい。近年、超高エネルギー宇宙線の起源を探るために、鉄よりも軽い原子核の光核反応断面積を正確に知る必要が指摘されている。この状況を打破するため、原子核物理の実験、理論、宇宙物理の共同研究となるPANDORAプロジェクトが始まった。本論文はその計画の概要をまとめたものである。原子核実験ではRCNP、iThembaによる仮想光子実験とELI-NPによる実光子実験などが計画されている。原子核理論では、乱雑位相近似計算、相対論的平均場理論、反対称化分子動力学、大規模殻模型計算などが計画されている。これらで得られた信頼性の高い光核反応データベースと宇宙線伝搬コードを組み合わせ、超高エネルギー宇宙線の起源の解明に挑む。

論文

First observation of $$^{28}$$O

近藤 洋介*; Achouri, N. L.*; Al Falou, H.*; Atar, L.*; Aumann, T.*; 馬場 秀忠*; Boretzky, K.*; Caesar, C.*; Calvet, D.*; Chae, H.*; et al.

Nature, 620(7976), p.965 - 970, 2023/08

https://doi.org/10.1038/s41586-023-06352-6
 被引用回数：5 パーセンタイル：92.64(Multidisciplinary Sciences)

非常に中性子が過剰な原子核$$^{28}$$Oは、陽子、中性子ともに魔法数であることから古くからその性質に興味が持たれていたが、酸素の最後の束縛核$$^{24}$$Oよりも中性子が4個も多いため、これまで観測されてこなかった。この論文では、理化学研究所RIBFにて$$^{29}$$Fからの1陽子ノックアウト反応によって$$^{28}$$Oを生成し、そこから放出される中性子を測定することによって初めてその観測に成功した。核構造の観点からは、$$^{28}$$Oでは二重閉殻が保たれているか興味が持たれていたが、実験で得られた分光学的因子が殻模型計算で予言されて程度の大きいことから、閉殻構造をもたない可能性が高いことがわかった。

論文

Level structures of $$^{56,58}$$Ca cast doubt on a doubly magic $$^{60}$$Ca

Chen, S.*; Browne, F.*; Doornenbal, P.*; Lee, J.*; Obertelli, A.*; 角田 佑介*; 大塚 孝治*; 茶園 亮樹*; Hagen, G.*; Holt, J. D.*; et al.

Physics Letters B, 843, p.138025_1 - 138025_7, 2023/08

https://doi.org/10.1016/j.physletb.2023.138025
 被引用回数：1 パーセンタイル：0.02(Astronomy & Astrophysics)

$$^{57,59}$$Scからの1陽子ノックアウト反応を用いて、$$^{56}$$Caと$$^{58}$$Caのガンマ崩壊を観測した。$$^{56}$$Caでは1456(12)keVの$$gamma$$線遷移が、$$^{58}$$Caでは1115(34)keVの遷移が観測された。どちらの遷移も暫定的に$$2^{+}_{1} rightarrow 0^{+}_{gs}$$と割り当てられた。有効核子間相互作用をわずかに修正した広い模型空間での殻模型計算では、$$2^{+}_{1}$$準位エネルギー、2中性子分離エネルギー、反応断面積が実験とよく一致し、N=34閉殻の上に新しい殻が形成されていることを裏付けた。その構成要素である$$0_{f5/2}$$と$$0_{g9/2}$$軌道はほぼ縮退しており、これは$$^{60}$$Caが二重魔法核である可能性を排除し、Ca同位体のドリップラインを$$^{70}$$Caあるいはそれ以上にまで広げる可能性がある。

論文

Intruder configurations in $$^{29}$$Ne at the transition into the island of inversion; Detailed structure study of $$^{28}$$Ne

Wang, H.*; 安田 昌弘*; 近藤 洋介*; 中村 隆司*; Tostevin, J. A.*; 緒方 一介*; 大塚 孝治*; Poves, A.*; 清水 則孝*; 吉田 数貴; et al.

Physics Letters B, 843, p.138038_1 - 138038_9, 2023/08

https://doi.org/10.1016/j.physletb.2023.138038
 被引用回数：2 パーセンタイル：68.16(Astronomy & Astrophysics)

$$^{29}$$Neからの1中性子除去反応を用いて、$$^{28}$$Neの詳細な$$gamma$$線分光を行った。平行運動量分布の解析に基づき、$$^{28}$$Neの準位構造とスピンパリティを決定し、初めて負のパリティ状態を同定した。測定された断面積と運動量分布から、N=20とN=28のシェルギャップの消失の証拠となる有意なintruder p-wave強度が明らかになった。束縛状態については、弱いf-waveの可能性のある強度が観測された。いくつかの有効相互作用を用いた大規模殻模型計算では、実験的に観測された大きなp-wave強度と小さなf-wave強度は再現されず、Ne同位体に沿った反転の島への遷移の完全な理論的記述への挑戦が続いていることを示している。

論文

Multiple mechanisms in proton-induced nucleon removal at $$sim$$100 MeV/nucleon

Pohl, T.*; Sun, Y. L.*; Obertelli, A.*; Lee, J.*; G$'o$mez-Ramos, M.*; 緒方 一介*; 吉田 数貴; Cai, B. S.*; Yuan, C. X.*; Brown, B. A.*; et al.

Physical Review Letters, 130(17), p.172501_1 - 172501_8, 2023/04

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.130.172501
 被引用回数：5 パーセンタイル：92.42(Physics, Multidisciplinary)

大きなフェルミ面非対称性を持つ陽子過剰な$$^{14}$$O原子核からの100MeV/nucleonでの陽子による陽子・中性子除去反応について報告した。この結果は、quasi-freeノックアウト反応、非弾性散乱、核子移行反応を含む複数の反応機構の定量的寄与を初めて示すものである。このようなエネルギー領域では通常無視される非弾性散乱と核子移行の寄与が、弱束縛陽子と強束縛中性子の除去反応断面積にそれぞれ約50%と30%寄与していることが示された。

論文

A Quantitative method of eutectic reaction study between boron carbide and stainless steel

Hong, Z.*; Pellegrini, M.*; Erkan, N.*; Liao, H.*; Yang, H.*; 山野 秀将; 岡本 孝司*

Annals of Nuclear Energy, 180, p.109462_1 - 109462_9, 2023/01

https://doi.org/10.1016/j.anucene.2022.109462
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)

実機制御棒の模擬材として、B$$_{4}$$C材とSUS304を用いて一連の実験を実施した。1450K-1500Kの温度範囲で共晶反応速度定数を得た結果、本研究で得られた反応速度定数は参照値と一致した。また、反応面の微細構造を観察し、組成分析を行った。

論文

The Investigations of the $$P$$-wave $$B_s$$ states combining quark model and lattice QCD in the coupled channel framework

Yang, Z.*; Wang, G.-J.*; Wu, J.-J.*; 岡 眞; Zhu, S.-L.*

Journal of High Energy Physics (Internet), 2023(1), p.058_1 - 058_19, 2023/01

https://doi.org/10.1007/JHEP01(2023)058
 被引用回数：2 パーセンタイル：74.82(Physics, Particles & Fields)

ハミルトニアン有効理論にクォーク模型、クォークペア生成、$$B^{(*)}bar K$$相互作用の情報を含むベアな状態と散乱状態の結合を取り入れた形式を用いて、しきい値近傍の$$P$$波の4個の$$B_s$$状態のスペクトルを研究した。

論文

"Southwestern" boundary of the $$N = 40$$ island of inversion; First study of low-lying bound excited states in $$^{59}$$V and $$^{61}$$V

Elekes, Z.*; Juh$'a$sz, M. M.*; Sohler, D.*; Sieja, K.*; 吉田 数貴; 緒方 一介*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Achouri, N. L.*; 馬場 秀忠*; et al.

Physical Review C, 106(6), p.064321_1 - 064321_10, 2022/12

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.106.064321
 被引用回数：2 パーセンタイル：0.02(Physics, Nuclear)

$$^{59}$$Vと$$^{61}$$Vの低励起準位構造を初めて探索した。$$^{61}$$Vについては中性子ノックアウト反応と陽子非弾性散乱が、$$^{59}$$Vについては中性子ノックアウト反応データが得られた。$$^{59}$$Vについては4つ、$$^{61}$$Vについては5つの新たな遷移が確認された。Lenzi-Nowacki-Poves-Sieja (LNPS)相互作用に基づく殻模型計算との比較によって、それぞれの同位体について確認されたガンマ線のうち3つが、first 11/2$$^{-}$$状態とfirst 9/2$$^{-}$$状態からの崩壊と決定された。$$^{61}$$Vについては、($$p$$,$$p'$$)非弾性散乱断面積は四重極変形と十六重極変形を想定したチャネル結合法により解析されたが、十六重極変形の影響により、明確に反転の島に属するとは決定できなかった。

論文

Extended $$p_{3/2}$$ neutron orbital and the $$N = 32$$ shell closure in $$^{52}$$Ca

Enciu, M.*; Liu, H. N.*; Obertelli, A.*; Doornenbal, P.*; Nowacki, F.*; 緒方 一介*; Poves, A.*; 吉田 数貴; Achouri, N. L.*; 馬場 秀忠*; et al.

Physical Review Letters, 129(26), p.262501_1 - 262501_7, 2022/12

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.129.262501
 被引用回数：4 パーセンタイル：46.35(Physics, Multidisciplinary)

$$sim$$230MeV/nucleonでの$$^{52}$$Caからの中性子ノックアウト反応が$$gamma$$線分光と行われ、$$1f_{7/2}$$と$$2p_{3/2}$$軌道からの中性子ノックアウト反応の運動量分布が測定された。断面積は$$N=32$$の閉殻と整合し、Ca同位体での$$N=28$$と$$N=34$$閉殻と同程度に強い閉殻であることが確認された。運動量分布の分析から$$1_{f7/2}$$と$$2p_{3/2}$$軌道の平均二乗根半径の差は0.61(23)fmと決定され、これはmodified-shell-modelによる予言の0.7fmと整合した。これは、中性子過剰なCa同位体での$$2p_{3/2}$$軌道半径が大きいことが、中性子数にしたがって線形的に荷電半径が増える意外な現象の原因であることを示唆している。

論文

Microstructure and plasticity evolution during L$"u$ders deformation in an Fe-5Mn-0.1C medium-Mn steel

小山 元道*; 山下 享介*; 諸岡 聡; 澤口 孝宏*; Yang, Z.*; 北條 智彦*; 川崎 卓郎; Harjo, S.

ISIJ International, 62(10), p.2036 - 2042, 2022/10

https://doi.org/10.2355/isijinternational.ISIJINT-2021-510
 被引用回数：5 パーセンタイル：64.46(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

The local plasticity and associated microstructure evolution in Fe-5Mn-0.1C medium-Mn steel (wt.%) were investigated in this study. Specifically, the micro-deformation mechanism during L$"u$ders banding was characterized based on multi-scale electron backscatter diffraction measurements and electron channeling contrast imaging. Similar to other medium-Mn steels, the Fe-5Mn-0.1C steel showed discontinuous macroscopic deformation, preferential plastic deformation in austenite, and deformation-induced martensitic transformation during L$"u$ders deformation. Hexagonal close-packed martensite was also observed as an intermediate phase. Furthermore, an in-situ neutron diffraction experiment revealed that the pre-existing body-centered cubic phase, which was mainly ferrite, was a minor deformation path, although ferrite was the major constituent phase.

論文

Hierarchical deformation heterogeneity during L$"u$ders band propagation in an Fe-5Mn-0.1C medium Mn steel clarified through ${it in situ}$ scanning electron microscopy

小山 元道*; 山下 享介*; 諸岡 聡; Yang, Z.*; Varanasi, R. S.*; 北條 智彦*; 川崎 卓郎; Harjo, S.

ISIJ International, 62(10), p.2043 - 2053, 2022/10

https://doi.org/10.2355/isijinternational.ISIJINT-2022-098
 被引用回数：2 パーセンタイル：32.54(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

${it In situ}$ deformation experiments with cold-rolled and intercritically annealed Fe-5Mn-0.1C steel were carried out at ambient temperature to characterize the deformation heterogeneity during L$"u$ders band propagation. Deformation band formation, which is a precursor phenomenon of L$"u$ders band propagation, occurred even in the macroscopically elastic deformation stage. The deformation bands in the L$"u$ders front grew from both the side edges to the center of the specimen. After macroscopic yielding, the thin deformation bands grew via band branching, thickening, multiple band initiation, and their coalescence, the behavior of which was heterogeneous. Thick deformation bands formed irregularly in front of the region where the thin deformation bands were densified. The thin deformation bands were not further densified when the spacing of the bands was below $$sim$$10 $$mu$$m. Instead, the regions between the deformation bands showed a homogeneous plasticity evolution. The growth of the thin deformation bands was discontinuous, which may be due to the presence of ferrite groups in the propagation path of the deformation bands. Based on these observations, a model for discontinuous L$"u$ders band propagation has been proposed.

論文

Fine structure in the $$alpha$$ decay of the 8$$^{+}$$ isomer in $$^{216,218}$$U

Zhang, M. M.*; Tian, Y. L.*; Wang, Y. S.*; Zhang, Z. Y.*; Gan, Z. G.*; Yang, H. B.*; Huang, M. H.*; Ma, L.*; Yang, C. L.*; Wang, J. G.*; et al.

Physical Review C, 106(2), p.024305_1 - 024305_6, 2022/08

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.106.024305
 被引用回数：2 パーセンタイル：52.69(Physics, Nuclear)

The extremely neutron-deficient even-even uranium isotopes $$^{216,218}$$U were produced in the complete-fusion reactions induced by impinging $$^{40}$$Ar and $$^{40}$$Ca ions on $$^{180,182,184}$$W targets. Fusion evaporation residues were separated in flight by the gas-filled recoil separator SHANS (Spectrometer for Heavy Atoms and Nuclear Structure) and subsequently identified using the recoil-$$alpha$$-correlation method. In this paper, we report on new $$alpha$$-decay activities with $$E_{alpha} = 10163(27)$$ keV for $$^{216}$$U and $$E_{alpha} = 10073(16)$$ keV for $$^{218}$$U, which decay from the 8$$^{+}$$ isomeric states of $$^{216,218}$$U into the 2$$^{+}$$ states of their daughter nuclei $$^{212,214}$$Th, respectively. The new results extend the systematics of the $$alpha$$-decay fine structure for the $$N$$ = 124 and 126 even-even isotones.

論文

A First glimpse at the shell structure beyond $$^{54}$$Ca; Spectroscopy of $$^{55}$$K, $$^{55}$$Ca, and $$^{57}$$Ca

小岩井 拓真*; Wimmer, K.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Barbieri, C.*; Duguet, T.*; Holt, J. D.*; 宮城 宇志*; Navr$'a$til, P.*; 緒方 一介*; et al.

Physics Letters B, 827, p.136953_1 - 136953_7, 2022/04

https://doi.org/10.1016/j.physletb.2022.136953
 被引用回数：4 パーセンタイル：52.69(Astronomy & Astrophysics)

中性子過剰核$$^{54}$$Caでは、新魔法数34が発見されて以来、その構造を知るために多くの実験がなされてきたが、それを超える中性子過剰核の情報は全く知られてこなかった。本論文では、理化学研究所RIBFにて$$^{55}$$K, $$^{55}$$Ca, $$^{57}$$Caの励起状態から脱励起するガンマ線を初めて観測した結果を報告した。それぞれ1つのガンマ線しか得られなかったものの、$$^{55}$$Kおよび$$^{55}$$Caのデータは、それぞれ、陽子の$$d_{3/2}$$と$$s_{1/2}$$軌道間のエネルギー差、中性子の$$p_{1/2}$$と$$f_{5/2}$$軌道間のエネルギー差を敏感に反映し、両方とも最新の殻模型計算によって200keV程度の精度で再現できることがわかった。また、1粒子状態の程度を特徴づける分光学的因子を実験データと歪曲波インパルス近似による反応計算から求め、その値も殻模型計算の値と矛盾しないことがわかった。

論文

Novel coupled channel framework connecting the quark model and lattice QCD for the near-threshold $$D_s$$ states

Yang, Z.*; Wang, G.-J.*; Wu, J.-J.*; 岡 眞; Zhu, S.-L.*

Physical Review Letters, 128(11), p.112001_1 - 112001_6, 2022/03

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.128.112001
 被引用回数：20 パーセンタイル：96.46(Physics, Multidisciplinary)

閾値近傍のハドロン共鳴を有限サイズの格子QCDのデータを用いて解析する新しい手法を提案し、正パリティの$$D_s$$メソンのスペクトルに応用した。ハミルトニアン有効理論にクォーク模型,クォークペア生成,DK相互作用の情報を入れてベアな状態と散乱状態の結合を取り入れた。4個の$$D_s$$状態のうち、$$0^+$$と$$1^+$$の状態は散乱状態と強く混合する。一方で、$$1^+$$と$$2^+$$はほとんどベアなクォーク模型状態で記述できる。有限格子サイズでのレベル交差が再現されることを示した。

論文

Radiation chemistry provides nanoscopic insights into the role of intermediate phases in CeO$$_{2}$$ mesocrystal formation

Li, Z.*; Piankova, D.*; Yang, Y.*; 熊谷 友多; Zschiesche, H.*; Jonsson, M.*; Tarakina, N. V.*; Soroka, I. L.*

Angewandte Chemie; International Edition, 61(6), p.e202112204_1 - e202112204_9, 2022/02

https://doi.org/10.1002/anie.202112204
 被引用回数：4 パーセンタイル：30.82(Chemistry, Multidisciplinary)

Ce(III)水溶液の放射線誘起酸化反応によるCeO$$_{2}$$形成過程を研究した。Ce(III)はガンマ線照射による水の放射線分解で生じるOHラジカルによりCe(IV)に酸化され、水に対する溶解度が減少するため析出し、最終的にはCeO$$_{2}$$が生成する。この反応過程を透過型電子顕微鏡観察とX線結晶構造解析を用いて調べた。その結果、ガンマ線照射によって生成するCeO$$_{2}$$は、いくつかの中間的な状態を経てメソ結晶体を形成することを明らかにした。水溶液中でCe(III)が酸化されると、CeO$$_{2}$$析出の前駆体としてアモルファスなCe(IV)水酸化物が生成する。その後、Ce(IV)水酸化物中でCeO$$_{2}$$のナノ粒子が成長する。このCeO$$_{2}$$ナノ粒子はアモルファス組織の中でゆっくりと配向性を有するようになり、ナノ粒子間の相互作用により規則的な構造を形成したメソ結晶体となる。さらに、このメソ結晶体を徐々に乾燥させることでメソ結晶体がさらに構造化した超結晶(supracrystal)となり、複雑な階層化アーキテクチャが形成されることを明らかにした。

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