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論文

Structural significance of nickel sites in aluminosilicate glasses

門 力也*; 岸 哲生*; Lelong, G.*; Galoisy, L.*; 松村 大樹; Calas, G.*; 矢野 哲司*

Journal of Non-Crystalline Solids, 539, p.120070_1 - 120070_8, 2020/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.01(Materials Science, Ceramics)

We use Ni ions as a structural probe to investigate the influence of modifier cations on the structure of aluminosilicate glasses. The color of these glasses varies with the nature of the cations present in glass. Structural origin of this change is investigated by optical absorption and X-ray absorption spectroscopies. Our results reveal pronounced changes in Ni coordination. Tetrahedra Ni$$^{2+}$$ ins present in all these glasses and Ni$$^{2+}$$ in 5-fold coordination site also appears. There is a weak contribution from octahedral Ni$$^{2+}$$. The concentration of tetrahedral Ni$$^{2+}$$ deduced from the optical absorption spectroscopy increases with decreasing cation field strength, explaining the variation of color from yellow and brown to purple. This is in line with X-ray absorption spectroscopy data. Cation-oxygen distances and site symmetry indicate a similar structural behavior of Mg$$^{2+}$$ and Ni$$^{2+}$$, being a good structural probe to Mg.

論文

Optimization of chemical composition in the iron phosphate glass as the matrix of high level waste generated from pyroprocessing

小藤 博英; 矢野 哲司*; 明珍 宗孝; 松山 加苗*; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*

Proceedings of 22nd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-22) (DVD-ROM), 6 Pages, 2014/07

金属電解法による乾式再処理から発生する高レベル廃棄物の処分形態として、鉄リン酸塩ガラスを媒体とした安定化処理を検討している。本報では廃棄物の高充填や固化体の化学的安定性向上を目指してガラス組成の最適化を実施した。Feにより形成されるガラス疎水性のガラスネットワークは若干のCrやAlをFeの代替とすることで強化され、FPを20wt%以上含有しても化学的に安定なガラス試料が得られた。本研究により乾式再処理起源の高レベル廃棄物を最大限導入するガラス媒体の組成を見出し、ガラス架橋構造安定化に寄与するFeの価数変化に関する知見が得られた。

論文

Chemical durability of iron-phosphate glass as the high level waste from pyrochemical reprocessing

小藤 博英; 矢野 哲司*; 明珍 宗孝; 松山 加苗*; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*

Procedia Chemistry, 7, p.764 - 771, 2012/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:93.8

先進的核燃料サイクルシステムから発生する廃棄物に適合する処分概念研究開発の一環として、乾式再処理プロセスから生じる高レベル廃棄物の固化媒体としての鉄リン酸塩ガラスの性能評価を行っている。ガラス中への廃棄物元素の高充填や化学的安定性の向上のためのガラス組成の最適化実験を行った結果を取りまとめた。

論文

Removal of fission products in the spent electrolyte using iron phosphate glass as a sorbent

天本 一平; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 高崎 康志*; 柴山 敦*; 矢野 哲司*; 中田 正美; 岡本 芳浩

Proceedings of 13th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2010) (CD-ROM), p.503 - 508, 2010/10

乾式再処理法を実現可能なプロセスとするためには、同プロセスから発生する使用済み電解質の再生利用を図り、高レベル放射性廃棄物(HLW)の発生容量を抑制する必要がある。この取組みの一環として、原子力機構では、使用済み電解質中の核分裂生成物(FP)をリン酸塩に転換して媒質とFPを分離する技術開発を行っている。今回、固化体原料である鉄リン酸塩ガラス(IPG)をFP収着材として利用すべくその収着機構について検討したところ、ガラス製造条件で変化するIPGの鉄の価数及びガラスの結晶化が収着の要因になっていることが判明した。

論文

Precipitation behaviors of fission products by phosphate conversion in LiCl-KCl medium

天本 一平; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 高崎 康志*; 矢野 哲司*; 寺井 隆幸*

Nuclear Technology, 171(3), p.316 - 324, 2010/09

 被引用回数:11 パーセンタイル:63.66(Nuclear Science & Technology)

RIARで廃塩処理技術として検討されているリン酸塩転換法について、金属電解法から発生する使用済み電解質再生への適用性を評価すべく、FPのリン酸塩沈澱にかかる熱力学的考察と基礎試験を行い、得られた結果から電解質中のFP分離の可能性を述べ、かつFP回収法を提案している。

論文

Separation of lanthanoid phoshates from the spent electrolyte of pyroprocessing

天本 一平; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 都築 達也*; 高崎 康志*; 矢野 哲司*; 寺井 隆幸*

Proceedings of 12th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM '09/DECOM '09) (CD-ROM), 9 Pages, 2009/10

金属電解法による乾式再処理プロセスは、高速増殖炉サイクル実用化研究開発(FaCT)において副概念として採用されている。同プロセスから発生する使用済み電解質の再生利用を図るべく、電解質中の核分裂生成物(FP)をリン酸塩に転換して沈殿分離させる技術について検討した結果、ランタノイド(Ln)系塩化物は、容易にオルトリン酸塩沈殿物を生成することがわかった。さらに、本研究では沈殿物と媒質を分離するためにリン酸塩系ガラスを材料とするろ過フィルタを作製し、沈殿物のろ過試験を行った。今回の試験の結果、ろ過フィルタで沈殿物はほぼ完全に分離できることが判明した。

口頭

リン酸塩転換法による使用済み電解質再生プロセスに関する検討,17; FP沈殿物生成に関する考察

天本 一平; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 高崎 康志*; 矢野 哲司*; 寺井 隆幸*

no journal, , 

高速増殖炉サイクル実用化調査研究(FaCT)の副概念である金属電解法による乾式再処理プロセス(以下、金属電解法)から発生する使用済み電解質の再生利用を図るべく、塩中の核分裂生成物(FP)をリン酸塩として沈殿分離させる技術について、FP塩化物のリン酸塩への転換挙動を考察した結果、ランタノイド(Ln)系塩化物は、容易にオルトリン酸塩を生成し、ろ過フィルタで分離できる可能性があることが判明した。

口頭

リン酸塩転換法による使用済み電解質再生プロセスに関する検討,8; 媒質に溶け込んだFP化合物の回収法の開発

天本 一平; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 都築 達也*; 三田村 直樹*; 高崎 康志*; 矢野 哲司*; 寺井 隆幸*

no journal, , 

高速増殖炉サイクル実用化調査研究(FaCT)の副概念である金属電解法による乾式再処理プロセスを成立させるためには、同プロセスから発生する使用済み電解質の再生利用を図り、高レベル放射性廃棄物の発生容量を抑制する必要がある。この取組みの一環として、原子力機構では、使用済み電解質中の核分裂生成物(FP)をリン酸塩に転換して媒質とFPを分離する技術開発を行っている。今回、使用済み電解質に溶け込んだFPリン酸塩に対する収着機能が期待できる材料の開発を実施し、これを用いて可溶性FPを回収する試験を行ったところ、目標を達成することができた。

口頭

Properties of phosphate glasses containing transition metals oxides

天本 一平; 明珍 宗孝; 矢野 哲司*; 赤木 直人*; 瀬川 浩代*; 柴田 修一*

no journal, , 

鉄リン酸ガラスの組成を変化させることにより、ガラスの熱的性質,化学的耐久性にどのような影響を与えるのかについて、模擬核分裂生成物(FP)を含まないガラス、25mass%のFPを含ませたガラス、及びそれぞれでFe$$_{2}$$O$$_{3}$$の一部を遷移金属酸化物(MnO$$_{2}$$, CoO)に置換した均質なガラスを作製し、評価を行った。得られたガラスはすべて均質にガラスを形成し、熱物性(ガラス転移温度,線熱膨張係数)を正確に評価できた。化学的耐久性の実験では、Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$の置換による溶出速度の変化がFPを含む場合と含まない場合とで逆の傾向を示し、一部をCoOに置換したFP含有ガラスで化学的耐久性が高くなることがわかった。熱物性の変化や耐久性の変化がどのようにして生じたのかについては、今後、さらなる検討が必要であるが、本研究結果は、機能性の高いリン酸塩系ガラスを見いだすうえで、有用な知見となり得る。

口頭

高い化学的耐久性を備えた鉄リン酸塩ガラス系の作製と評価

天本 一平; 明珍 宗孝; 赤井 直人*; 矢野 哲司*; 柴田 修一*

no journal, , 

従来リン酸塩ガラスは、シリケートガラスと比べ種々の他成分との相溶性がよく、低融点で作製しやすいガラス系であるが、高い化学的耐久性を付与することが実用性の面で非常に重要な問題である。近年、リン酸塩ガラスに鉄酸化物を添加することで、ボロシリケートガラスに匹敵するほどの化学的耐久性を有することがわかり、放射性廃棄物固化用ガラスなどへの新たな応用が期待されている。しかし、なぜこれほど高い化学的耐久性を有するのかについての本質的なメカニズムは未だに十分に解明されていない。本報告では、より高い化学的耐久性を有する新規組成鉄リン酸塩ガラスとして、他の遷移金属で置換したガラスを作製するとともに、それらにランタノイドを主成分とした擬似放射性廃棄物元素を添加したガラスも作製した。さらに、X線光電子分光法(XPS)によってガラス構造を調べ、どのような構造が耐久性の向上に寄与しているのかについて検討した。

口頭

リン酸塩転換法による使用済電解質再生プロセスに関する検討,9; 鉄リン酸塩ガラスの収着機能に関する考察

天本 一平; 小藤 博英; 都築 達也*; 三田村 直樹*; 高崎 康志*; 柴山 敦*; 矢野 哲司*; 寺井 隆幸*

no journal, , 

高速増殖炉サイクル実用化研究開発(FaCT)の副概念である金属電解法による乾式再処理プロセスでは、同プロセスから発生する使用済電解質の再生利用を図り、高レベル放射性廃棄物(HLW)の発生容量を抑制することが重要である。この取組みの一環として、原子力機構では、使用済電解質中の核分裂生成物(FP)をリン酸塩に転換して媒質とFPを分離する技術開発を関係機関と共同で行っている。今回、これまでの成果を受け、固化体原料である鉄リン酸塩ガラスの持つFP収着機構について検討したところ、ガラス製造温度により変化するネットワークを構成する鉄の価数及びガラスの結晶化に起因していることが判明した。

口頭

乾式再処理工程から発生した廃棄塩の安定化/固化技術開発,1; 鉄リン酸塩ガラスの適用性に関する検討

天本 一平; 福嶋 峰夫; 松山 加苗*; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*; 宇都宮 一博*; 矢野 哲司*

no journal, , 

高速増殖炉サイクル実用化研究開発(FaCT)における再処理法の副概念には、金属電解法を用いた乾式再処理技術が採用されている。乾式再処理では、電気化学的手法により使用済金属燃料中のウランやTRUの分離を行うが、分離されなかったFPは媒質(LiCL-KCl塩)中に残留するため、最終的には、塩化物系の高レベル放射性廃棄物としてプロセスから排出される。このような塩廃棄物は、適切な媒体を使用して安定化を図る必要がある。現在、ソーダライトによるFP固化技術の開発が進められているが、今後の展開に鑑み、媒体の選択肢を広げておくべきである。そのような観点から高いFP充填率を示す鉄リン酸塩ガラスに注目し、媒体としての適用性について検討したところ、優れた性能を示すことが判明した。

口頭

Surface structure of iron phosphate glasses with ultra-high chemical durability by X-ray photoelectron spectroscopy

矢野 哲司*; 赤木 直人*; 柴田 修一*; 天本 一平

no journal, , 

鉄リン酸塩ガラスの化学的耐久性に与える遷移金属酸化物の置換効果について調査し、光電子スペクトル測定によるガラス表面構造と物性との関係について検討した。その結果、クロム酸化物の添加は高い化学的耐久性をもつガラスの作製に大きな効果を持つことを見いだした。さらに、化学的耐久性に影響を与える構造因子について、酸素やリンの電子密度との間に明瞭な関係性が存在することを明らかにした。

口頭

乾式再処理工程から発生する廃棄塩の安定化/固化技術開発,2; 鉄リン酸塩ガラス固化体の基礎物性

天本 一平; 福嶋 峰夫; 松山 加苗*; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*; 宇都宮 一博*; 矢野 哲司*

no journal, , 

乾式再処理プロセスから発生する使用済電解質は高レベル放射性廃棄物に区分されるため、地層処分可能な形態に固定化する必要がある。本研究では、固化媒体として優れた性能が期待できる鉄リン酸塩ガラスを用いて試作した固化体の基礎物性を求め、現状のホウケイ酸ガラス固化体と比較することにより、性能評価を行っており、鉄リン酸塩ガラスが十分満足のいく特性を示すことがわかった。

口頭

リン酸塩転換法による使用済電解質再生プロセスに関する検討,12; 溶融塩中で安定な鉄リン酸塩ガラス系収着材に関する考察

天本 一平; 小藤 博英; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 本橋 拓実*; 高崎 康志*; 柴山 敦*; 矢野 哲司*

no journal, , 

使用済電解質中のFPを分離すべく、成分や組成を変化させて試作した各種鉄リン酸塩ガラス系収着材について、化学的安定性やFP収着効果について検討したところ、アルミニウム鉄リン酸塩ガラス系に優れた性能が認められた。

口頭

乾式再処理工程から発生する使用済み塩の安定化/固化技術開発,3; 鉄リン酸塩ガラス組成の最適化に関する検討

小藤 博英; 天本 一平; 松山 加苗*; 沖田 壮史*; 明珍 宗孝; 矢野 哲司*

no journal, , 

金属電解法による乾式再処理から発生する高レベル廃棄物の処分形態として、鉄リン酸塩ガラスを媒体とした安定化処理を検討している。本報では廃棄物の高充填や固化体の化学的安定性向上を目指して実施したガラス組成の最適化の検討結果を報告する。

口頭

Surface structures of iron-phosphate glasses with high chemical durability

矢野 哲司*; 赤木 直人*; 柴田 修一*; 沖田 壮史*; 松山 加苗*; 宮本 真哉*; 天本 一平; 小藤 博英

no journal, , 

鉄リン酸塩ガラスの化学的安定性が増大する原理を検討するため、蛍光X線分析を用いたガラス表面構造の解析を行った。本研究では数種類の鉄リン酸塩ガラス試料について一部の酸化鉄を他の遷移金属酸化物で置換し、化学的安定性の評価を行っており、元素浸出試験の前後の表面構造の変化に関して得られた知見を報告する。

口頭

Chemical durability of iron-phosphate glass as the high level waste from pyrochemical reprocessing

小藤 博英; 矢野 哲司*; 明珍 宗孝; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*

no journal, , 

先進的核燃料サイクルシステムから発生する廃棄物に適合する処分概念研究開発の一環として、乾式再処理プロセスから生じる高レベル廃棄物の固化媒体としての鉄リン酸塩ガラスの性能評価を行っている。ガラス中への廃棄物元素の高充填や化学的安定性の向上のためのガラス組成の最適化実験を行った結果を報告する。

口頭

乾式再処理工程から発生する使用済み塩の安定化/固化技術開発,4; 鉄リン酸塩ガラスの物性及び化学的安定性の評価

小藤 博英; 矢野 哲司*; 明珍 宗孝; 松山 加苗*; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*

no journal, , 

金属電解法による乾式再処理から発生する高レベル廃棄物の処分形態として、鉄リン酸塩ガラスを媒体とした安定化処理を検討している。本報では廃棄物の高充填や固化体の化学的安定性向上を目指して実施したガラス組成の最適化の検討結果及びガラス試料の物性,化学的安定性に関する評価結果を報告する。

口頭

Surface alternation of Cr$$_{2}$$O$$_{3}$$-CoO-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-doped iron-phosphate glasses containing fission products during immersion in water and heating in vacuum

矢野 哲司*; 立野 隼人*; 岸 哲生*; 沖田 壮史*; 松山 加苗*; 宮本 真哉*; 小藤 博英; 明珍 宗孝

no journal, , 

Surface alternations of Cr$$_{2}$$O$$_{3}$$-CoO-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-doped Iron-Phosphate Glasses containing simulated fission products on heating after water immersion test are investigated. Iron-phosphate glasses doped with Cr$$_{2}$$O$$_{3}$$-CoO-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ show quite high chemical durability. Valences of iron and doped Chromium ions have been found to play important roles to form water-resistant glass surface from the analysis of X-ray photoelectron spectroscopy (XPS).

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