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O-BO
-SiO glass and melt through high-temperature Ni K-edge XAFS and time-resolved SAXS measurements富田 夏奈*; 岸 哲生*; 大坂 恵一*; 松村 大樹; 矢野 哲司*
Journal of Non-Crystalline Solids, 634, p.122975_1 - 122975_19, 2024/06
被引用回数：5 パーセンタイル：31.30(Materials Science, Ceramics)High-temperature in-situ Ni-K edge XAFS and SAXS measurements were conducted on borosilicate glasses with low alkali content with/without phase separation tendency, which have been investigated to understand immiscibility into silica-rich phase and borate-rich one on the samples heat-treated at certain temperature followed by fast quenching. In this work, using in-situ analyzing techniques, in-situ time-domain evolution of phases along temperature and time was obtained to understand high-temperature behavior. Ni
ion probes phase separation behavior using its high selectivity favoring borate-rich phase and sensitivity to electron donating ability of surrounding oxygens. Taking advantage of these characters, local compositional change was tracked during phase separation under heat treatment. Time-resolved SAXS profiles revealed the speed of phase transformation in addition to changes of morphology at respective temperature. The phase-separation transformation mechanism via different phase separation scheme (homogeneous 
spinodal binodal homogeneous) was clearly described, revealing effect of NiO clustering at higher temperature.
O-BO-SiO glass plate with bearing NiO for heat center and structural probe富田 夏奈*; 岸 哲生*; 松村 大樹; 矢野 哲司*
Journal of Non-Crystalline Solids, 597, p.121891_1 - 121891_10, 2022/12
被引用回数：5 パーセンタイル：17.57(Materials Science, Ceramics)NaO-BO-SiO glass plate phase separated in spinodal was partially remelted and homogenized by laser heating. As heat generation source, 0.8 mol% NiO was added to absorb continuous-wave laser with 
=1064 nm. After acid leaching, borate phase with NiO was remaining partially in laser irradiated area. X-ray Absorption Fine Structure (XAFS) spectra revealed that Ni in laser irradiated area showed coordination change from 6 coordinated octahedral to 5 coordinated in square pyramid along with apparent color change from green to brown. Similar change was observed in water-quenched specimen from 1000
C. Ni transition gave additional structural information in phase separate / homogeneous glass, which was difficult to be distinguished by spectroscopy which focuses on covalent bonding of glass network.
門 力也*; 岸 哲生*; Lelong, G.*; Galoisy, L.*; 松村 大樹; Calas, G.*; 矢野 哲司*
Journal of Non-Crystalline Solids, 539, p.120070_1 - 120070_8, 2020/07
被引用回数：9 パーセンタイル：24.68(Materials Science, Ceramics)We use Ni ions as a structural probe to investigate the influence of modifier cations on the structure of aluminosilicate glasses. The color of these glasses varies with the nature of the cations present in glass. Structural origin of this change is investigated by optical absorption and X-ray absorption spectroscopies. Our results reveal pronounced changes in Ni coordination. Tetrahedra Ni ins present in all these glasses and Ni in 5-fold coordination site also appears. There is a weak contribution from octahedral Ni. The concentration of tetrahedral Ni deduced from the optical absorption spectroscopy increases with decreasing cation field strength, explaining the variation of color from yellow and brown to purple. This is in line with X-ray absorption spectroscopy data. Cation-oxygen distances and site symmetry indicate a similar structural behavior of Mg and Ni, being a good structural probe to Mg.
小藤 博英; 矢野 哲司*; 明珍 宗孝; 松山 加苗*; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*
Proceedings of 22nd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-22) (DVD-ROM), 6 Pages, 2014/07
金属電解法による乾式再処理から発生する高レベル廃棄物の処分形態として、鉄リン酸塩ガラスを媒体とした安定化処理を検討している。本報では廃棄物の高充填や固化体の化学的安定性向上を目指してガラス組成の最適化を実施した。Feにより形成されるガラス疎水性のガラスネットワークは若干のCrやAlをFeの代替とすることで強化され、FPを20wt%以上含有しても化学的に安定なガラス試料が得られた。本研究により乾式再処理起源の高レベル廃棄物を最大限導入するガラス媒体の組成を見出し、ガラス架橋構造安定化に寄与するFeの価数変化に関する知見が得られた。
小藤 博英; 矢野 哲司*; 明珍 宗孝; 松山 加苗*; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*
Procedia Chemistry, 7, p.764 - 771, 2012/00
被引用回数：15 パーセンタイル：95.27(Chemistry, Analytical)先進的核燃料サイクルシステムから発生する廃棄物に適合する処分概念研究開発の一環として、乾式再処理プロセスから生じる高レベル廃棄物の固化媒体としての鉄リン酸塩ガラスの性能評価を行っている。ガラス中への廃棄物元素の高充填や化学的安定性の向上のためのガラス組成の最適化実験を行った結果を取りまとめた。
天本 一平; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 高崎 康志*; 柴山 敦*; 矢野 哲司*; 中田 正美; 岡本 芳浩
Proceedings of 13th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2010) (CD-ROM), p.503 - 508, 2010/10
乾式再処理法を実現可能なプロセスとするためには、同プロセスから発生する使用済み電解質の再生利用を図り、高レベル放射性廃棄物(HLW)の発生容量を抑制する必要がある。この取組みの一環として、原子力機構では、使用済み電解質中の核分裂生成物(FP)をリン酸塩に転換して媒質とFPを分離する技術開発を行っている。今回、固化体原料である鉄リン酸塩ガラス(IPG)をFP収着材として利用すべくその収着機構について検討したところ、ガラス製造条件で変化するIPGの鉄の価数及びガラスの結晶化が収着の要因になっていることが判明した。
天本 一平; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 高崎 康志*; 矢野 哲司*; 寺井 隆幸*
Nuclear Technology, 171(3), p.316 - 324, 2010/09
被引用回数：13 パーセンタイル：61.52(Nuclear Science & Technology)RIARで廃塩処理技術として検討されているリン酸塩転換法について、金属電解法から発生する使用済み電解質再生への適用性を評価すべく、FPのリン酸塩沈澱にかかる熱力学的考察と基礎試験を行い、得られた結果から電解質中のFP分離の可能性を述べ、かつFP回収法を提案している。
天本 一平; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 都築 達也*; 高崎 康志*; 矢野 哲司*; 寺井 隆幸*
Proceedings of 12th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM '09/DECOM '09) (CD-ROM), 9 Pages, 2009/10
金属電解法による乾式再処理プロセスは、高速増殖炉サイクル実用化研究開発(FaCT)において副概念として採用されている。同プロセスから発生する使用済み電解質の再生利用を図るべく、電解質中の核分裂生成物(FP)をリン酸塩に転換して沈殿分離させる技術について検討した結果、ランタノイド(Ln)系塩化物は、容易にオルトリン酸塩沈殿物を生成することがわかった。さらに、本研究では沈殿物と媒質を分離するためにリン酸塩系ガラスを材料とするろ過フィルタを作製し、沈殿物のろ過試験を行った。今回の試験の結果、ろ過フィルタで沈殿物はほぼ完全に分離できることが判明した。
天本 一平; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 都築 達也*; 三田村 直樹*; 高崎 康志*; 矢野 哲司*; 寺井 隆幸*
no journal, ,
高速増殖炉サイクル実用化調査研究(FaCT)の副概念である金属電解法による乾式再処理プロセスを成立させるためには、同プロセスから発生する使用済み電解質の再生利用を図り、高レベル放射性廃棄物の発生容量を抑制する必要がある。この取組みの一環として、原子力機構では、使用済み電解質中の核分裂生成物(FP)をリン酸塩に転換して媒質とFPを分離する技術開発を行っている。今回、使用済み電解質に溶け込んだFPリン酸塩に対する収着機能が期待できる材料の開発を実施し、これを用いて可溶性FPを回収する試験を行ったところ、目標を達成することができた。
天本 一平; 小藤 博英; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 本橋 拓実*; 高崎 康志*; 柴山 敦*; 矢野 哲司*
no journal, ,
使用済電解質中のFPを分離すべく、成分や組成を変化させて試作した各種鉄リン酸塩ガラス系収着材について、化学的安定性やFP収着効果について検討したところ、アルミニウム鉄リン酸塩ガラス系に優れた性能が認められた。
小藤 博英; 矢野 哲司*; 明珍 宗孝; 松山 加苗*; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*
no journal, ,
金属電解法による乾式再処理から発生する高レベル廃棄物の処分形態として、鉄リン酸塩ガラスを媒体とした安定化処理を検討している。本報では廃棄物の高充填や固化体の化学的安定性向上を目指して実施したガラス組成の最適化の検討結果及びガラス試料の物性,化学的安定性に関する評価結果を報告する。
田治見 祐里*; 小藤 博英; 渡部 創; 矢野 哲司*; 門 力也*; 松浦 治明*
no journal, ,
廃棄物固化媒体として高充填が期待できる鉄リン酸ガラス中における廃棄物充填量と各元素の存在形態との関係を明らかにするため、Cs含有量を変化させたガラスを作製し、Zr原子周りの配位構造を広域X線吸収微細構造(EXAFS)により調査した。EXAFS振動において、特にkの大きな領域の振動を観察すると、Cs濃度が8%まではCs含有量に依存性があるように見受けられ、特にCs濃度8%と16%の間は振動の変化が大きい。一方、Cs濃度16%を超えると類似した振動を示している。フィッティング解析による最近接Zr-O原子間距離の値からも、同様のCs濃度依存性が確認され、Cs添加の影響はCs濃度16%にてほぼなくなったと考えられる。これはZrの分散状態及び化学的安定性の変化によって説明できると考えられる。
矢野 哲司*; 赤木 直人*; 柴田 修一*; 天本 一平
no journal, ,
鉄リン酸塩ガラスの化学的耐久性に与える遷移金属酸化物の置換効果について調査し、光電子スペクトル測定によるガラス表面構造と物性との関係について検討した。その結果、クロム酸化物の添加は高い化学的耐久性をもつガラスの作製に大きな効果を持つことを見いだした。さらに、化学的耐久性に影響を与える構造因子について、酸素やリンの電子密度との間に明瞭な関係性が存在することを明らかにした。
天本 一平; 福嶋 峰夫; 松山 加苗*; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*; 宇都宮 一博*; 矢野 哲司*
no journal, ,
乾式再処理プロセスから発生する使用済電解質は高レベル放射性廃棄物に区分されるため、地層処分可能な形態に固定化する必要がある。本研究では、固化媒体として優れた性能が期待できる鉄リン酸塩ガラスを用いて試作した固化体の基礎物性を求め、現状のホウケイ酸ガラス固化体と比較することにより、性能評価を行っており、鉄リン酸塩ガラスが十分満足のいく特性を示すことがわかった。
小藤 博英; 矢野 哲司*; 明珍 宗孝; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*
no journal, ,
先進的核燃料サイクルシステムから発生する廃棄物に適合する処分概念研究開発の一環として、乾式再処理プロセスから生じる高レベル廃棄物の固化媒体としての鉄リン酸塩ガラスの性能評価を行っている。ガラス中への廃棄物元素の高充填や化学的安定性の向上のためのガラス組成の最適化実験を行った結果を報告する。
天本 一平; 明珍 宗孝; 矢野 哲司*; 赤木 直人*; 瀬川 浩代*; 柴田 修一*
no journal, ,
鉄リン酸ガラスの組成を変化させることにより、ガラスの熱的性質,化学的耐久性にどのような影響を与えるのかについて、模擬核分裂生成物(FP)を含まないガラス、25mass%のFPを含ませたガラス、及びそれぞれでFeOの一部を遷移金属酸化物(MnO, CoO)に置換した均質なガラスを作製し、評価を行った。得られたガラスはすべて均質にガラスを形成し、熱物性(ガラス転移温度,線熱膨張係数)を正確に評価できた。化学的耐久性の実験では、FeOの置換による溶出速度の変化がFPを含む場合と含まない場合とで逆の傾向を示し、一部をCoOに置換したFP含有ガラスで化学的耐久性が高くなることがわかった。熱物性の変化や耐久性の変化がどのようにして生じたのかについては、今後、さらなる検討が必要であるが、本研究結果は、機能性の高いリン酸塩系ガラスを見いだすうえで、有用な知見となり得る。
O-CoO-AlO-doped iron-phosphate glasses containing fission products during immersion in water and heating in vacuum矢野 哲司*; 立野 隼人*; 岸 哲生*; 沖田 壮史*; 松山 加苗*; 宮本 真哉*; 小藤 博英; 明珍 宗孝
no journal, ,
Surface alternations of CrO-CoO-AlO-doped Iron-Phosphate Glasses containing simulated fission products on heating after water immersion test are investigated. Iron-phosphate glasses doped with CrO-CoO-AlO show quite high chemical durability. Valences of iron and doped Chromium ions have been found to play important roles to form water-resistant glass surface from the analysis of X-ray photoelectron spectroscopy (XPS).
O and ZrO containing CrO-CoO-AlO-FeO-PO
glasses矢野 哲司*; 岸 哲生*; 中田 善幸*; 小藤 博英; 竹内 正行
no journal, ,
Solubility of caesium oxide and zirconium oxide into iron-phosphate glass was investigated, and the properties, micro- and atomic structures were analyzed. CrO-CoO-AlO-FeO-PO glass system has been developed for the glass matrix with high chemical durability and high loading capacity of high-level radioactive wastes, especially from the pyrochemical processing system. Encapsulation of more than 35 outer mass% of HLW oxides have been achieved in the laboratory scale melting, and it also attains much higher chemical durability than that of borosilicate glass system. In this work, we give our focus on the potential of the immobilization of CsO and ZrO in this glass system.
田治見 祐里*; 渡部 創; 小藤 博英; 矢野 哲司*; 門 力也*; 松浦 治明*
no journal, ,
乾式再処理及びMA回収用吸着材の処理として有望な材料である、鉄リン酸塩ガラスのFP添加に伴う安定性を評価することを目的として、代表的なFP元素であるZr周りの局所構造の組成依存性について、EXAFS及びXRDを用いて調査した。ガラス中におけるZrの化学的安定性は、添加するZrとCs量とのバランスに依存することが明らかになった。これは今までに取得した溶出試験結果と整合するものである。
天本 一平; 小藤 博英; 都築 達也*; 三田村 直樹*; 高崎 康志*; 柴山 敦*; 矢野 哲司*; 寺井 隆幸*
no journal, ,
高速増殖炉サイクル実用化研究開発(FaCT)の副概念である金属電解法による乾式再処理プロセスでは、同プロセスから発生する使用済電解質の再生利用を図り、高レベル放射性廃棄物(HLW)の発生容量を抑制することが重要である。この取組みの一環として、原子力機構では、使用済電解質中の核分裂生成物(FP)をリン酸塩に転換して媒質とFPを分離する技術開発を関係機関と共同で行っている。今回、これまでの成果を受け、固化体原料である鉄リン酸塩ガラスの持つFP収着機構について検討したところ、ガラス製造温度により変化するネットワークを構成する鉄の価数及びガラスの結晶化に起因していることが判明した。
