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富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
Journal of Nuclear Science and Technology, 63(4), p.443 - 454, 2026/04
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)A simple method for preparing uranium particles by impregnating uranium into porous silica particles was developed for use as particulate isotopic working standards. Isotopic standard solutions of uranium were prepared by acid digestion of uranium isotopic standard powder (CRM U100 and U850 from NBL) and then impregnated into the porous silica particles. The impregnation of uranium into the porous silica particles was observed by scanning electron microscopy-energy dispersive X-ray spectroscopy and large-geometry secondary-ion mass spectrometry analyses. The abundances of uranium isotopes determined by multicollector thermal ionization mass spectrometry agreed with the certified values, and no significant bias was found between the measured and certified values. These results indicate this new method for preparing uranium-impregnated particles has the potential to be applied to the preparation of in-house particulate isotopic standards.
富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 安田 健一郎
Analytical Methods, 17(44), p.9017 - 9025, 2025/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)A new method of automated overnight analysis of individual uranium particles using a large-geometry secondary ion mass spectrometry (LG-SIMS) instrument was proposed and demonstrated to improve the timeliness of safeguards environmental sample (ES) analysis in this study. In SIMS analysis of ES, the particle-mixing effect, which indicates non-existent uranium isotopic abundances within a sample, reduces the accuracy of SIMS results and makes automatic SIMS analysis of individual uranium particles challenging. Therefore, we proposed and demonstrated a new automatic SIMS analysis combined with micromanipulation using test samples to compare accuracy among the new automatic method and the conventional manual and automatic methods. Specifically, 22.5% and 57.5% of the results measured by the conventional manual and automatic methods were inaccurate due to the particle-mixing effect, respectively. In contrast, all results obtained with the new automatic method agreed with the respective reference values of uranium isotopic standard powders in test samples. The new automatic method successfully improved the accuracy of automatic individual particle analysis. The new automatic method also demonstrated the capability of improving the timeliness of ES analysis through overnight automated measurement of 40 individual uranium particles with high accuracy.
富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 安田 健一郎
Journal of Nuclear Science and Technology, 62(10), p.939 - 948, 2025/10
被引用回数：1 パーセンタイル：54.69(Nuclear Science & Technology)本研究では、大型二次イオン質量分析装置の粒子自動計測機能と粒子マニピュレーション技術を組み合わせることによって、複数のウラン粒子を単一粒子と誤認させるミキシング効果を除去し、より正確に試料内のウラン同位組成の分布を取得する手法を考案した。複数のウラン同位体組成を含む試験試料を作成し、従来法と新法でそれぞれ分析を実施し、結果の比較を行った。従来法はミキシング効果により複数のウラン粒子の同位体組成が平均化された試料内に存在しない誤った結果を多く含んでいたが、新法では粒子マニピュレーションによりミキシング効果を除去することで試料に含まれるウラン同位体組成を正確に取得することに成功した。
U/
U isotopic analysis of trace uranium in safeguards environmental samples using multicollector inductively coupled plasma mass spectrometry富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
Journal of the American Society for Mass Spectrometry, 35(6), p.1178 - 1183, 2024/05
被引用回数：1 パーセンタイル：16.54(Biochemical Research Methods)U-236は原子炉内における中性子照射により生成される人工放射性核種であるため、保障措置上重要な核種の1つである。しかしながら、サブナノグラム程度のウラン量では、 U量が少ないため、10
レベルのU/U比を測定することは困難であった。本研究では、これら同位体比の測定を可能にするため、マルチコレクタ型ICP-MSを用いた高感度ウラン同位体比測定法を開発した。まず、測定溶液量を10分の1としシグナル強度を高め、全量をICP-MSに導入する。次に、マルチコレクタによる測定の利点を生かし、空気が混入する試料導入時及び消耗時以外のすべての測定データを使用し、それぞれの同位体の全計数から同位体比を求めた。開発したこの手法をIRMM-184ウラン同位体標準溶液のU/U比測定に適用した結果、得られた同位体比は、不確かさ(
=2)の範囲内で保証値と一致した。また、本手法を用いることにより、不確かさを従来法よりも10倍改善することができた。
富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
放射化学, (48), p.1 - 15, 2023/09
二次イオン質量分析法は酸素などのイオンビームを試料に照射することで試料の構成元素から放出されたイオンを質量分析する手法である。この手法は僅かなイオンであっても高感度の計測が可能であり、極微量の元素の同位体比分析に広く用いられる。我々は高分解能を有する二次イオン質量分析装置を用いて、ウランを主とした核物質を含む微小粒子の同位体組成分析技術を開発するとともに、IAEAが原子力施設等の立ち入り査察で採取した試料に含まれるウラン粒子の同位体組成を日本のIAEAネットワーク分析所として分析し、その結果を報告している。本稿では、二次イオン質量分析法の解説と従来型の二次イオン質量分析装置から始まり、現在、主流となっている大型二次イオン質量分析装置が開発されるまでの二次イオン質量分析法を使用した保障措置環境試料中のウラン粒子に対する分析技術の発展について、我々が行った分析技術開発の成果を中心に述べる。
宮本 ユタカ; 鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 安田 健一郎
Isotope News, (786), p.22 - 25, 2023/04
IAEAが核不拡散条約に基づき、IAEAに未申告の原子力活動を探知するための技術としてIAEAが実施している「保障措置環境試料」の分析について、技術的な側面から概要を述べるとともに、国際協力の一環として日本のIAEAネットワーク分析所として活動している原子力機構の分析技術について解説する。特に微小核物質粒子の検知および核物質の同位体組成分析技術に焦点を当てて解説する。
富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2022-2, p.108 - 113, 2022/11
ウラン粒子に対するSIMS分析では最初に粒子自動測定(APM)を行う。APMを行うことで試料台上に存在するウラン粒子の個数とその位置や、どの程度の濃縮度であるかを知ることができる。APMは測定範囲350
m四方に酸素イオンビームを短時間照射する同位体比測定を座標を移動しながら繰り返すことで試料台全体の様子を網羅していくが、その精度や確度は試料の状態の影響を大きく受ける。そこで、試料の前処理で行っている加熱処理の温度がウラン二次イオンの発生効率やウラン水素化物の生成量、粒子の結晶性等に与える影響を調べ、APMに適した条件を求めた。得られた実験結果を元に試料の状態に応じた粒子分析スキームを作成した。実験により800
Cの加熱処理は350Cと比較してウラン二次イオンの検出量が33%まで低下し、ウラン水素化物の生成も4倍となる結果が得られた。ラマン分光分析によって800Cの加熱は結晶性の向上に繋がることがわかったが、二次イオンの発生効率を低下させるような変質が引き起こす悪影響の方が顕著であり、今回の実験では350Cによる加熱が適した加熱条件であるとわかった。
富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2022-2, p.154 - 158, 2022/11
保障措置環境試料に含まれるウラン粒子中の存在度の低いウラン同位体(
U及び)を精密に測定することは、施設の原子力活動を検認するうえで重要である。本研究では、これら存在度の低いウラン同位体の測定技術を開発するために使用するウラン模擬粒子の作成方法を検討した。ウランの代用としたルテチウム溶液を粒子母体である多孔質シリカビーズを効果的に含浸させる方法を検討した。走査型電子顕微鏡で粒子の含浸状態を観察した結果、シリカビーズと溶液をPFA棒で混合するよりも時間をかけて静かに含浸させる方法が含浸粒子を効果的に作成できることが分かった。
富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2021-2, p.146 - 150, 2021/12
大型二次イオン質量分析装置(LG-SIMS)を使用したウラン粒子のスクリーニング測定(APM)は広い測定領域に複数の粒子を収め、測定範囲内に存在する個々の粒子の座標と同位体組成の情報を得る連続測定である。特に高濃縮の粒子を含むAPMではウラン粒子表面の水素化物生成比が高い場合にU$測定値$=
U
H+U$真値$となる影響を受けてUの存在率が見かけ上高くなる。APMでは個々の粒子から得られる二次イオンが少ないため正確な水素化物補正ができず、この影響でウラン全体に対するUの存在率が見かけ上低下する問題が起きる。そこでAPMの測定前に一定時間だけイオンビームを照射することでウラン粒子表面の水素化物生成比の低減を試みた。また、粒子表面を十分にスパッタしやすいマニピュレーション-APM(APM-mani)についても実験を行い、水素化物を効果的に低減できるスクリーニング条件を検討した。
鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 江坂 文孝; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 328(1), p.103 - 111, 2021/04
被引用回数：6 パーセンタイル：46.95(Chemistry, Analytical)保障措置のためのウラン粒子の精製年代分析技術を開発した。ウランの精製年代は、粒子中のウランとトリウムを化学分離したのち、シングルコレクタ型誘導結合プラズマ質量分析計を用いて
Th/
U原子個数比を測定することにより得た。粒子中のTh及びUの原子個数の定量は、既知量のU濃縮同位体標準物質及びその標準物質にUの娘核種として含まれる
Thをスパイクとして用いて行った。精製年代既知(精製からの経過年: 61年)の二種類の同位体標準物NBL U-850及びU-100のウラン粒子を用いて分析を行ったところ、得られた推定精製年代はそれらの標準物質の参照精製年代と良く一致した結果であった。さらに、単一のU-850ウラン粒子を用いて分析を行った結果、推定精製年代は参照精製年代から-28年
2年のずれの範囲内で得ることができた。
-Orbital component in the Borromean nucleus 
BYang, Z. H.*; 久保田 悠樹*; Corsi, A.*; 吉田 数貴; Sun, X.-X.*; Li, J. G.*; 木村 真明*; Michel, N.*; 緒方 一介*; Yuan, C. X.*; et al.
Physical Review Letters, 126(8), p.082501_1 - 082501_8, 2021/02
被引用回数：89 パーセンタイル：97.14(Physics, Multidisciplinary)ボロミアン核であり中性子ハロー構造が期待されるBに対する(
,
)反応実験を行った。断面積の運動量分布を分析することで、
と
軌道の分光学的因子を決定した。驚くべきことに、の分光学的因子は9(2)%と小さいことが明らかになった。この結果は、連続状態を含むdeformed relativistic Hartree-Bogoliubov理論によってよく説明された。本研究の結果によると、現在知られているハロー構造を持つとされる原子核の中でBはおよび軌道の成分が最も小さく、または軌道成分が支配的であることが必ずしもハロー構造の前提条件ではない可能性を示唆している。
F from 
O
?Tang, T. L.*; 上坂 友洋*; 川瀬 頌一郎; Beaumel, D.*; 堂園 昌伯*; 藤井 俊彦*; 福田 直樹*; 福永 拓*; Galindo-Uribarri, A.*; Hwang, S. H.*; et al.
Physical Review Letters, 124(21), p.212502_1 - 212502_6, 2020/05
被引用回数：19 パーセンタイル：70.58(Physics, Multidisciplinary)中性子過剰核Fの構造が(
)反応で調査した。
軌道の分光学的因子は1.0
0.3と大きいが、一方で残留核であるOが基底状態である割合は約35%,励起状態は約0.65%であることが明らかになった。この結果は、Fのコア核Oは基底状態とは大きく異なり、Oの軌道に陽子がひとつ加わることでOとFの中性子軌道が相当に変化していると推測される。これは酸素同位体ドリップライン異常のメカニズムである可能性がある。
富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
no journal, ,
これまでに同位体比標準溶液を多孔質シリカ粒子に含浸させる手法(含浸法)の開発に成功し、従来法よりも簡便に様々な組成の粒子が作成可能になった。しかし、この方法で作成した含浸粒子はSIMS法による分析で正の酸素イオン(O
)を一次イオンとして照射すると帯電し、ウラン同位体比測定が困難になる課題があった。そこで、この含浸粒子の帯電を解消し、正確にウラン同位体比を測定できる手法の確立を試みた。その結果、負の酸素イオン(O
)を一次イオンとして照射することで含浸粒子の帯電を解消し、保証値に対する偏りが0.01%以内の正確なウラン同位体比の測定値を得ることに成功した。
富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎
no journal, ,
保障措置環境試料分析に利用可能な模擬粒子の作成手法として含浸法を開発した。含浸法では、同位体比既知の標準溶液を多孔質シリカ粒子へ含浸させることで標準溶液の同位体組成を反映した模擬粒子を作成することが可能である。本研究では、含浸法を用いて、同位体比既知のプルトニウム含浸粒子を作成し、その同位体比を大型二次イオン質量分析装置(LG-SIMS)で正確に測定する手法を検討した。検討した方法によって得られた含浸粒子の
Pu/
Puはプルトニウム標準溶液の保証値と標準偏差の2倍の範囲で一致する正確さを示し、LG-SIMSで正確に粒子のプルトニウム同位体比を測定することに成功した。
富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎
no journal, ,
環境サンプリング法は隠された原子力活動を検知する方法として1996年からIAEAの保障措置に導入された。日本原子力研究開発機構の保障措置分析化学研究グループは分析能力の認定を受けたIAEAのネットワーク分析所のひとつとして、IAEAが環境サンプリング法で採取した試料の分析を実施している。本発表では研究グループの概要とともに、近年の研究成果としてマルチコレクタ型ICP-MSを用いたサブngのウランに含まれる10程度のU/U比が測定可能な高感度測定法について紹介する。
U精密測定富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎
no journal, ,
極微量のUをICP-MSで測定する際、相対的にU及びUの存在度が高い場合、質量数233の領域へのテーリングの影響を補正する必要がある。天然及び低濃縮ウラン試料中の極微量Uの測定では、通常、Uを含まない天然ウラン溶液を測定することにより、このテーリングの影響を補正しているが、高濃縮ウラン中の極微量U測定における補正法を検討した例はほとんどない。本研究では、実試料に高濃縮ウランが含まれている場合を想定し、同程度のU/Uの同位体標準溶液を用いたテーリング補正法を検討した。U/Uが1であるウラン同位体標準溶液IRMM-073/15(U/U:1.986
10
)を天然ウランによるテーリング補正で測定した場合、得られたU/U比は保証値よりも2235%高い値となった。一方、U/Uが1であるウラン同位体標準溶液CRM U500によりテーリング補正を行った結果、IRMM-073/15のU/U比の分析値は保証値と不確かさの範囲内で一致し、正確なU/U測定が可能となった。
富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎
no journal, ,
環境サンプリング法は隠された原子力活動を検知する方法として1996年からIAEAの保障措置に導入された。日本原子力研究開発機構の保障措置分析化学研究グループは分析能力の認定を受けたIAEAのネットワーク分析所のひとつとして、IAEAが環境サンプリング法で採取した試料の分析を実施している。本発表では研究グループの概要とともに、近年の研究成果として、大型二次イオン質量分析装置とマイクロマニピュレーション技術を用いた高確度のウラン粒子スクリーニング手法と多孔質シリカ粒子を用いた同位体組成が既知の模擬粒子を簡便に作成する手法について紹介する。
富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
no journal, ,
保障措置環境試料中のウラン(U)粒子の同位体比を測定することによって同位体濃縮や再処理の有無等の保障措置上重要な情報を読み取ることができる。ピコグラム量のU同位体測定では、Uを測定しているファラデーカップからの出力電圧が低くなるため、同位体比を精度よく測定することは困難であった。本研究では、溶液量を0.2mL(従来の10分の1)に調製することでU濃度を高くし、ICP-MSに導入する方法を検討した。少量の溶液全量をMC-ICP-MSに導入するため、試料吸入開始直後から溶液が無くなるまでデータを取得し、得られた同位体のシグナル強度のうち空気混入の影響を除いて同位体比を算出する方法について考察した。CRM U015(U:1, 2, 8pg)及びIRMM184(2, 20pg)を測定した結果、いずれの溶液についても保証値と相対標準偏差の2倍以内で一致した。本手法では、U/U及びU/U比を従来よりも小さい相対標準偏差で測定可能となった。
富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 安田 健一郎
no journal, ,
本研究では、大型二次イオン質量分析装置と粒子を単離するマイクロマニピュレーションを用い、ウラン粒子のスクリーニング測定の確度向上と分析効率化に繋がる高い確度を保った精密分析の自動化を試みた。4種の異なるウラン同位体標準粒子が混在する試験試料を用いて、従来法と新法でそれぞれ分析を行った結果、従来法では検出した粒子の31%が不正確な分析結果を示したが、新法ではこの割合が3.6%まで低下した。新法の結果から、確度の高い同位体組成分布を得るには、複数のU粒子の同時計測を防ぐマイクロマニピュレーションが有効と考えられる。また、新法によるスクリーニング後に行った自動精密分析では、全ての分析結果が正確な値を示し、高い確度を保った精密分析の自動化にも成功した。
富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ
no journal, ,
環境試料中に存在する微小ウラン粒子に対する同位体比をマルチコレクター型大型二次イオン質量分析装置(LG-SIMS)で正確に分析するためには、ウラン同位体組成が既知のウラン標準粒子を用いて、感度やマスバイアスの違いなどを補正することが必要である。ウランを含む標準粒子の製造は同位体組成が既知のウラン標準溶液のエアロゾルを乾燥させて得る手法を主として用いている。しかし、霧状のウラン標準溶液から粒子を製造するには特殊な設備が必要であり、容易に製造することができないため、入手可能な標準粒子の同位体組成は限定されてしまう。そこで、ウラン同位体標準溶液を多孔質の微細シリカ粒子に浸透させることで同位体標準粒子と同等の試料を作成する簡便な方法を発案するとともに、LG-SIMSにおける同位体標準粒子として利用することを目指した。得られた含浸シリカ粒子をガラス状炭素の試料台に乗せて、LG-SIMSの二次イオンイメージ機能を用いてウランを含む粒子の位置を特定したのち、ウラン同位体組成を測定した。含侵粒子のウラン同位体組成測定結果は、同位体標準溶液の保証値に対して標準偏差の1
範囲で一致する良好な結果が得られた。このことから、本実験から既存の標準溶液を利用して簡便な方法でウラン同位体の測定標準粒子を作成することが可能となった。
