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論文

Quantum optimal control of rovibrational excitations of a diatomic alkali halide: one-photon vs. two-photon processes

黒崎 譲*; 横山 啓一

Universe (Internet), 5(5), p.109_1 - 109_15, 2019/05

二原子ハロゲン化アルカリ分子の振動回転励起に関して、最適制御理論に基づいて最適レーザー電場波形を計算した。今回は2光子過程の効果を計算に取り入れるために分子と電場の相互作用ハミルトニアンに分極率の項を追加した。その結果、弱い電場強度では従来と同じ1光子過程のみが関与する最適波形が得られた。一方、比較的強い電場強度では2光子過程と1光子過程が同時に寄与する電場波形が得られた。これらの結果は2光子過程の効果を最適制御計算にうまく取り込めていることを示唆している。これにより、より現実的な計算が可能になった。

論文

A Quasiclassical trajectory calculation to compute the reaction cross section and thermal rate constant for the cesium exchange reaction $$^{133}$$CsI + $$^{135}$$Cs $$rightarrow$$ $$^{133}$$Cs + I$$^{135}$$Cs

小林 孝徳*; 松岡 雷士*; 横山 啓一

Computational and Theoretical Chemistry, 1150, p.40 - 48, 2019/02

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

セシウムの同位体分離法の開発に関連して、ヨウ化セシウム分子とセシウム原子の衝突によるセシウム交換反応の反応速度定数を量子化学計算及び擬古典トラジェクトリー計算により評価した。その結果、3.6$$times$$10$$^{-10}$$cm$$^{3}$$/molecule/sという大きな値が得られた。また、わずかながら正の温度依存性を持つことが示され、長距離相互作用による引力ポテンシャルと解離プロセスの影響がその原因と考えられた。

論文

Absorbent property of fullerene for cesium isotope separation investigated using X-ray photoelectron spectroscopy

関口 哲弘; 横山 啓一; 魚住 雄輝*; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; 鈴木 伸一; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.161 - 164, 2018/11

長寿命放射性核種であるセシウム-135($$^{135}$$Cs)の除去に向け、Cs元素の同位体分離技術の確立を目指す。同位体選択的レーザー光分解により$$^{135}$$Cs原子が選択的に生成される。Cs原子($$^{135}$$Cs)とヨウ化セシウム分子($$^{133}$$CsI)との衝突による同位体交換を防ぐ目的で、Cs原子だけを選択的に捕集し、CsI分子を吸蔵しないような炭素材料の開発を行う。今回、吸蔵剤候補としてフラーレンC$$_{60}$$分子を用い、Csの深さ方向の濃度分布を評価する実験を行った。角度分解X線光電子分光法およびArイオンスパッター法を行い、室温におけるC$$_{60}$$固体へCs原子およびCsI分子がどの程度材料深部へ吸蔵されるかを調べた。CsI分子がC$$_{60}$$固体表面の浅い領域に堆積するのに対し、Cs原子はC$$_{60}$$固体深くに浸透するという実験結果を得た。Cs同位体分離のための選択吸蔵材料としてフラーレン固体が有望であることを示す結果である。

論文

A Quasi-classical trajectory calculation for the cesium exchange reaction of $$^{133}$$CsI (v = 0, j = 0) + $$^{135}$$Cs $$rightarrow$$ $$^{133}$$Cs + I$$^{135}$$Cs

小林 孝徳*; 松岡 雷士*; 横山 啓一

日本エネルギー学会誌, 96(10), p.441 - 444, 2017/10

セシウム交換反応$$^{133}$$CsI (v=0, j=0) + $$^{135}$$Cs $$rightarrow$$ $$^{133}$$Cs + I$$^{135}$$Csの反応断面積を調べるため、ab initio分子軌道法計算により作成したポテンシャルエネルギー面を用いた準古典的トラジェクトリー計算を行った。ポテンシャルエネルギー面から反応中間体Cs$$_{2}$$Iの生成に入口障壁がないこと、2つのCsI結合が等価であることが明らかになった。トラジェクトリー計算により反応断面積は衝突エネルギーの増加と共に単調増加することが分かった。CsI分子の初期内部状態がv=0, j=0の場合の反応速度定数は500-1200Kの温度範囲で3$$times$$10$$^{-10}$$cm$$^{3}$$ molecule$$^{-1}$$s$$^{-1}$$程度と見積もられ、わずかながら負の温度依存性が見られた。

論文

Current situations and discussions in Japan in relation to the new occupational equivalent dose limit for the lens of the eye

横山 須美*; 浜田 信行*; 林田 敏幸*; 辻村 憲雄; 立崎 英夫*; 黒澤 忠弘*; 青天目 州晶*; 大口 裕之*; 大野 和子*; 川浦 稚代*; et al.

Journal of Radiological Protection, 37(3), p.659 - 683, 2017/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:64.68(Environmental Sciences)

国際放射線防護委員会が2011年に水晶体の職業等価線量限度を下げることを勧告して以来、多くの議論が様々な国々でなされてきた。この論文は、日本における水晶体の放射線防護の現状と新しい水晶体線量限度の潜在的なインパクトに関する議論をとりまとめる。トピックは水晶体線量限度の歴史的変遷、水晶体の職業被ばくの現状(例えば、医療労働者, 原子力労働者、および福島原子力発電所労働者)と測定、生物学的研究および放射線白内障に関する疫学研究の現状を含んでいる。焦点は日本の状況に置かれているが、そのような情報の共有は他の多くの国々にとって有用になると思われる。

論文

Quantum optimal control of the isotope-selective rovibrational excitation of diatomic molecules

黒崎 譲*; 横山 啓一

Chemical Physics, 493, p.183 - 193, 2017/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.58(Chemistry, Physical)

塩化リチウム分子の同位体選択的振動回転励起の最適パルス波形を求めた。振動回転が基底準位にあるLiCl-35とLiCl-37の混合分子集団にレーザーパルスを照射し、LiCl-35($$nu$$=0, $$J$$=0)とLiCl-37($$nu$$=1, $$J$$=1)を生成する最適波形を最適制御理論により計算した。その結果、回転遷移だけを利用する方が効率よく選択励起を起こすことができることが示された。

論文

Theoretical study of the adsorption of Cs, Cs$$^+$$, I, I$$^-$$, and CsI on C$$_{60}$$ fullerene

小林 孝徳; 横山 啓一

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1489 - 1493, 2016/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:42.29(Nuclear Science & Technology)

セシウム原子(Cs), ヨウ化セシウム分子(CsI), ヨウ素原子(I), セシウムカチオン(Cs$$^+$$)、そしてヨウ素アニオン(I$$^-$$)のC$$_{60}$$フラーレン表面への吸着についての理論計算を行った。計算はCAM-B3LYP混合密度汎関数法で行った。吸着エネルギーはCs, CsI, I, Cs$$^+$$, I$$^-$$でそれぞれ34, 3, 2, 11, 12kcal mol$$^{-1}$$と計算された。Cs原子の吸着平衡定数は、1000Kにおいて7$$times$$10$$^3$$ atm$$^{-1}$$と計算された。これはCsIのそれと比較して10$$^7$$倍もの数字である。これは、C$$_{60}$$はCsIを吸着せずに、Csを選択的に吸着することができる可能性があることが示唆された結果である。

報告書

セシウム交換反応CsI + Cs'$$ rightarrow $$ Cs + ICs'の理論的研究(受託研究)

小林 孝徳; 橋本 雅史; 横山 啓一

JAEA-Research 2015-014, 7 Pages, 2015/12

JAEA-Research-2015-014.pdf:2.46MB

セシウム交換反応CsI + Cs'$$rightarrow$$ Cs + ICs'の反応性を議論するため、中間体Cs$$_2$$Iの安定化エネルギー、構造、結合形態、CsとCsIの二体衝突ポテンシャル曲面をM06/def2-TZVPPD密度汎関数法を用いて計算した。その結果Cs$$_2$$Iの生成は入口障壁なしで進むことがわかった。また、2つのCsI結合は、化学的に等価になることがわかった。これらの結果は、CsI + Cs'$$rightarrow$$ Cs + ICs'によるセシウム交換反応の速度が衝突律速に近いことを示唆している。

論文

水晶体の放射線防護に関する専門研究会追加報告,2; いつどのように$$beta$$線3ミリメートル線量当量を測定・評価すべきか?

赤羽 恵一*; 飯本 武志*; 伊知地 猛*; 岩井 敏*; 大口 裕之*; 大野 和子*; 川浦 稚代*; 黒澤 忠弘*; 立崎 英夫*; 辻村 憲雄; et al.

保健物理, 50(4), p.257 - 261, 2015/12

光子と$$beta$$線の混合フィールドでは、皮膚に割り当てられた同じ線量は、$$H_{rm p}$$(3)の保守的な推定として水晶体への線量に一般に割り当てられる。しかしながら、線量限度と同じオーダーの非常に高い$$beta$$線量が与えられるかもしれない例外的なケースでは、その保守的にバイアスのかかった線量はあまりにも制限的であり、$$H_{rm p}$$(3)の正確な評価は望ましい。この記事は、$$beta$$$$H_{rm p}$$(3)の線量測定をどんなときに、どのようにしてなすべきかについて実用的な提案をする。

論文

Superdeformation in $$^{35}$$S

郷 慎太郎*; 井手口 栄治*; 横山 輪*; 小林 幹*; 木佐森 慶一*; 高木 基伸*; 宮 裕之*; 大田 晋輔*; 道正 新一郎*; 下浦 享*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 6, p.030005_1 - 030005_4, 2015/06

The high-spin states in $$^{35}$$S were investigated at Tandem-ALTO facility in Institut de Physique Nucl$'e$aire d'Orsay The $$^{26}$$Mg($$^{18}$$O, 2$$alpha$$1n)$$^{35}$$S fusion evaporation reaction was used to populate high-spin states in $$^{35}$$S. The germanium $$gamma$$-ray detector array ORGAM was employed to measure $$gamma$$ rays from high-spin states and charged particles evaporated from the compound nuclei were detected by a segmented silicon detector, Si-Ball. A level scheme for $$^{35}$$S was deduced based on the gamma-gamma-coincidence analysis and $$gamma$$-ray angular correlation analysis. The half-life of the transition in the superdeformed band was estimated by measuring the residual Doppler shift. The deduced half-life shows the large collectivity of the band.

論文

Isotope-selective dissociation of diatomic molecules by terahertz optical pulses

市原 晃; 松岡 雷士*; 瀬川 悦生*; 横山 啓一

Physical Review A, 91(4), p.043404_1 - 043404_7, 2015/04

 被引用回数:9 パーセンタイル:32.2(Optics)

二種類のテラヘルツ光学パルスを用いて二原子分子を気層中で同位体選択的に解離する方法を提案する。この方法ではまず、周波数櫛を形成するテラヘルツパルス列により分子の回転状態を同位体選択的に励起する。そして、回転励起した分子を別の高強度テラヘルツパルスにより解離する。提案した方法の有効性を示すため、塩化リチウム$$^{7}$$Li$$^{35}$$Clと$$^{7}$$Li$$^{37}$$Clを用いて波束法による計算機シミュレーションを実施した。その結果、基底振動回転状態の$$^{7}$$Li$$^{37}$$Clの約20%を同位体選択的に解離することができた。この方法はLiCl以外の二原子分子に適用可能であり、更に、回転状態が熱分布を取る分子集団に適用可能であると期待できる。

論文

Quantum control of isotope-selective rovibrational excitation of diatomic molecules in the thermal distribution

市原 晃; 松岡 雷士*; 黒崎 譲; 横山 啓一

Optical Review, 22(1), p.153 - 156, 2015/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:52.57(Optics)

気体二原子分子を光学パルスにより同位体選択的に振動回転励起させる方法を提案する。この方法では、指定した同位体分子の回転状態をテラヘルツ周波数コムにより励起させる。更に、回転励起した分子を別のパルスでP枝中の基本遷移を通して振動励起させる。提案した同位体選択的励起法の有効性を実証するため、70Kで熱平衡にあるLiCl分子集団に対してコンピューターシミュレーションを実施した。計算には量子力学の基づく緊密結合法を使用し、光学パルスと分子の相互作用はパルス電場と分子の遷移双極子モーメントの積で近似した。その結果、これら二種類のパルスを用いて$$^7$$Li$$^{35}$$Clと$$^7$$Li$$^{37}$$Clのうち$$^7$$Li$$^{37}$$Cl集団を選択的に振動励起できることを確認した。

論文

Dynamic discrimination of oriented molecules controlled with the nonresonant dynamic Stark effect induced by a single-cycle THz pulse

黒崎 譲; 赤木 浩; 横山 啓一

Physical Review A, 90(4), p.043407_1 - 043407_9, 2014/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:79.6(Optics)

We theoretically propose a new control scheme of temporal wave-packet separation for oriented molecules, based on nonresonant dynamic Stark effect (DSE) in the dipole limit. In the scheme linearly-polarized single-cycle THz pulses are employed as control fields. In this work the proposed scheme is applied to the temporal wave-packet separation of the binary mixture of alkali halide isotopologues, $$^{133}$$CsI and $$^{135}$$CsI. We assume that before applying the control pulse one of the isotopologues is oriented along the field polarization direction and the other along the opposite direction and then they are electronically excited from the ground-state PEC to the excited-state counterpart. Numerical wave-packet propagations reveal that a THz pulse yields a temporal wave-packet separation of about 2 ps between the two isotopologue photodissociations.

論文

水晶体の放射線防護に関する専門研究会中間報告書,2; わが国の水晶体被ばく線量測定及び評価方法の変遷

赤羽 恵一*; 飯本 武志*; 伊知地 猛*; 岩井 敏*; 大口 裕之*; 大野 和子*; 川浦 稚代*; 立崎 英夫*; 辻村 憲雄; 浜田 信行*; et al.

保健物理, 49(3), p.153 - 156, 2014/09

外部被ばくによる水晶体の線量測定に係る歴史と方法論について要約する。1989年の放射線防護関係法令の改正において、ICRP1977年勧告に基づいて導入された実効線量当量概念と水晶体の線量限度(150mSv/年)は、体幹部が不均一な放射線に曝される状況下における外部被ばくによる線量評価法を大きく変えた。そのような状況(鉛エプロンの着用によってしばしばもたらされる)では、作業者は、鉛エプロンの下側に一つ、鉛エプロンの上側(一般に上着の襟)にもう一つの個人線量計を着用する。後者の線量計は、実効線量当量評価のための線量分布を与えること、水晶体の線量当量を評価することの二つの役目をはたす。個人線量計によって指示された$$H_{rm p}$$(10)と$$H_{rm p}$$(0.07)のうち、値の大きな方又はより適切な値が、$$H_{rm p}$$(3)の替わりに記録のため使用される。

論文

光周波数コムが拓く長寿命核分裂生成物の精密同位体分離技術;量子ウォークの数理から放射性廃棄物低減技術へ

横山 啓一; 松岡 雷士*

日本原子力学会誌, 56(8), p.525 - 528, 2014/08

長寿命核分裂生成物のセシウムの同位体分離に関する背景と理論、実現性、関西光科学研究所における研究活動内容を紹介する。

論文

Theoretical study on isotope-selective dissociation of the lithium chloride molecule using a designed terahertz-wave field

市原 晃; 松岡 雷士; 黒崎 譲; 横山 啓一

JPS Conference Proceedings (Internet), 1, p.013093_1 - 013093_4, 2014/03

塩化リチウム(LiCl)分子の同位体選択的解離過程を、量子力学計算に基づき調べた。基底振動回転状態(v=0, J=0)にある$$^7$$Li$$^{35}$$Cl及び$$^7$$Li$$^{37}$$Clに対して、スペクトル周波数を$$^7$$Li$$^{35}$$Clの回転遷移周波数に一致させた光周波数コムを照射することにより、$$^7$$Li$$^{35}$$Clだけを選択的に高回転状態に励起できた。コム照射中の分子の振動回転状態分布は、緊密結合法により求めた。コム照射後の第2パルスによるLiClの解離過程は、波束法を用いて計算した。その際、緊密結合計算で得られた振幅を波束計算の入力として使用した。解離確率は減衰関数を用いて波束を吸収させることにより見積もった。その結果、設定した光学パルスによって$$^7$$Li$$^{35}$$Clの約60%が解離した。$$^7$$Li$$^{37}$$Clの解離確率は2%未満であった。

論文

An Analytic formula for describing the transient rotational dynamics of diatomic molecules in an optical frequency comb

市原 晃; 松岡 雷士*; 黒崎 譲; 横山 啓一

Chinese Journal of Physics, 51(6), p.1230 - 1240, 2013/12

光周波数コムによる二原子分子の回転状態遷移の確率を定式化した。分子を剛体回転子で近似し、コムのスペクトル周波数を分子の回転遷移周波数と一致させた場合の確率式を誘導した。相互作用は、コムによる電場と分子の遷移双極子モーメントの積で定義した。定式化はデルタキックトローター模型に基づく。異なる時間におけるデルタ関数の直行性を仮定し、スペクトル分解法を用いて解析式を導いた。得られた確率振幅は、第一種ベッセル関数に対応する項と、それ以外の振動関数の部分に分離できることを示した。この確率振幅から得られる遷移確率の時間依存性は、階段関数として表現される。解析式の有効性を証明するため、コム場中のCsI分子に対する回転状態の時間変化を数値計算し、解析式から見積もられる値と比較した。その結果、この解析式により数値計算結果が再現できることを確認した。

論文

Physical implementation of quantum cellular automaton in a diatomic molecule

松岡 雷士; 横山 啓一

Journal of Computational and Theoretical Nanoscience, 10(7), p.1617 - 1620, 2013/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:71(Chemistry, Multidisciplinary)

We propose an approximate physical implementation of non-coined discrete-time quantum walk (DTQW), which is a class of quantum cellular automata. We regard a molecular rotational state as a node of the quantum walk, and implement unitary operations by pure rotational transitions induced with an optical frequency comb, which is a train of phase-locked pulses of terahertz wave. The analogy between the non-coined DTQW and the molecular rotational dynamics in such an electric field is analytically shown. Numerical simulations have elucidated the relation between the number of pulses in the pulse train and the accuracy of the unitary operations in the non-coined DTQW.

論文

Spectral measurement of picosecond optical pulses by optogalvanic spectroscopy

松岡 雷士; 小川 健太*; 横山 啓一

Proceedings of 10th Conference on Lasers and Electro-Optics Pacific Rim and 18th OptoElectronics and Communications Conference and Photonics in Switching 2013 (CLEO-PR & OECC/PS 2013) (USB Flash Drive), 2 Pages, 2013/06

We measured power spectrum of the picosecond pulses generated from a homemade Ti:Sapphire narrow-band laser by using optogalvanic spectroscopy of argon, which is a lower-cost method than using optical spectrum analyzers. This method can be used for the pulse whose linewidth is about 1.0-10 cm$$^{-1}$$.

論文

Theoretical study on isotope-selective excitation of diatomic molecules by a terahertz frequency comb

市原 晃; 松岡 雷士; 黒崎 譲; 横山 啓一

Proceedings of 10th Conference on Lasers and Electro-Optics Pacific Rim and 18th OptoElectronics and Communications Conference and Photonics in Switching 2013 (CLEO-PR & OECC/PS 2013) (USB Flash Drive), 2 Pages, 2013/06

光周波数コムにより、塩化リチウム分子を同位体選択的に回転励起させるためのコンピュータシミュレーションを実施した。振動回転状態の時間発展は、緊密結合法を用いて計算した。コムのスペクトル周波数を$$^7$$Li$$^{35}$$Clの回転遷移周波数に一致させることにより、$$^7$$Li$$^{35}$$Clと$$^7$$Li$$^{37}$$Clに対して、$$^7$$Li$$^{35}$$Clだけを高回転状態(J$$geq$$100)に励起することができた。使用したコムでは、振動状態励起は誘起されなかった。さらに、高回転状態の$$^7$$Li$$^{35}$$Clの第二パルスによる解離過程を、波束法を用いて計算した。設定したパルスパラメータにより、振動回転状態(v=0, J=150)にある$$^7$$Li$$^{35}$$Clの約50%を解離することができた。これらの結果により、テラヘルツ領域の光学パルスを用いた二原子分子の同位体分離法の可能性を示した。

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