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論文

Nanoscale structural analysis of ferroelectrics using pair distribution function

米田 安宏

JSAP Review (Internet), 2023, p.230202_1 - 230202_7, 2023/00

https://doi.org/10.11470/jsaprev.230202

強誘電体の高品位化においては、単相試料であるか否かを判別することが重要である。そこで、我々は不純物の検出に従来用いられているX線回折に加えて2体相関分布関数(PDF)を使うことによって微量な偏析相の検出法の開発を行った。BaTiO$$_3$$-BiFeO$$_3$$固溶体の場合、X線回折パターンでは菱面体晶構造単相でフィットすることができるため、試料は単相のように思われた。しかし、得られた回折パターンからPDFを算出すると、平均構造から計算される菱面体晶構造由来の成分だけでなく、BaTiO$$_3$$の成分が混入しており、偏析が起こっていることが判明した。このように通常のX線回折に加えてPDFを併用することでナノスケールオーダーの微小な偏析相の検出が可能になるため、試料の質に関する詳細な情報が得られる。

論文

2体相関分布関数を用いた強誘電体のナノスケール構造解析

米田 安宏

応用物理, 91(12), p.729 - 735, 2022/12

https://doi.org/10.11470/oubutsu.91.12_729

強誘電体の高品位化においては、単相試料であるか否かを判別することが重要である。そこで、我々は不純物の検出に従来用いられているX線回折に加えて2体相関分布関数(PDF)を使うことによって微量な偏析相の検出法の開発を行った。BaTiO$$_3$$-BiFeO$$_3$$固溶体の場合、X線回折パターンでは菱面体晶構造単相でフィットすることができるため、試料は単相のように思われた。しかし、得られた回折パターンからPDFを算出すると、平均構造から計算される菱面体晶構造由来の成分だけでなく、BaTiO$$_3$$の成分が混入しており、偏析が起こっていることが判明した。このように通常のX線回折に加えてPDFを併用することでナノスケールオーダーの微小な偏析相の検出が可能になるため、試料の質に関する詳細な情報が得られる。

論文

"Southwestern" boundary of the $$N = 40$$ island of inversion; First study of low-lying bound excited states in $$^{59}$$V and $$^{61}$$V

Elekes, Z.*; Juh$'a$sz, M. M.*; Sohler, D.*; Sieja, K.*; 吉田 数貴; 緒方 一介*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Achouri, N. L.*; 馬場 秀忠*; et al.

Physical Review C, 106(6), p.064321_1 - 064321_10, 2022/12

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.106.064321
 被引用回数：0

$$^{59}$$Vと$$^{61}$$Vの低励起準位構造を初めて探索した。$$^{61}$$Vについては中性子ノックアウト反応と陽子非弾性散乱が、$$^{59}$$Vについては中性子ノックアウト反応データが得られた。$$^{59}$$Vについては4つ、$$^{61}$$Vについては5つの新たな遷移が確認された。Lenzi-Nowacki-Poves-Sieja (LNPS)相互作用に基づく殻模型計算との比較によって、それぞれの同位体について確認されたガンマ線のうち3つが、first 11/2$$^{-}$$状態とfirst 9/2$$^{-}$$状態からの崩壊と決定された。$$^{61}$$Vについては、($$p$$,$$p'$$)非弾性散乱断面積は四重極変形と十六重極変形を想定したチャネル結合法により解析されたが、十六重極変形の影響により、明確に反転の島に属するとは決定できなかった。

論文

Extended $$p_{3/2}$$ neutron orbital and the $$N = 32$$ shell closure in $$^{52}$$Ca

Enciu, M.*; Liu, H. N.*; Obertelli, A.*; Doornenbal, P.*; Nowacki, F.*; 緒方 一介*; Poves, A.*; 吉田 数貴; Achouri, N. L.*; 馬場 秀忠*; et al.

Physical Review Letters, 129(26), p.262501_1 - 262501_7, 2022/12

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.129.262501
 被引用回数：0 パーセンタイル：0(Physics, Multidisciplinary)

$$sim$$230MeV/nucleonでの$$^{52}$$Caからの中性子ノックアウト反応が$$gamma$$線分光と行われ、$$1f_{7/2}$$と$$2p_{3/2}$$軌道からの中性子ノックアウト反応の運動量分布が測定された。断面積は$$N=32$$の閉殻と整合し、Ca同位体での$$N=28$$と$$N=34$$閉殻と同程度に強い閉殻であることが確認された。運動量分布の分析から$$1_{f7/2}$$と$$2p_{3/2}$$軌道の平均二乗根半径の差は0.61(23)fmと決定され、これはmodified-shell-modelによる予言の0.7fmと整合した。これは、中性子過剰なCa同位体での$$2p_{3/2}$$軌道半径が大きいことが、中性子数にしたがって線形的に荷電半径が増える意外な現象の原因であることを示唆している。

論文

Local structure analysis of BiFeO$$_3$$-BaTiO$$_3$$ solid solutions

米田 安宏; Kim, S.*; 森 茂生*; 和田 智志*

Japanese Journal of Applied Physics, 61(SN), p.SN1022_1 - SN1022_10, 2022/11

https://doi.org/10.35848/1347-4065/ac835d
 被引用回数：0 パーセンタイル：0(Physics, Applied)

(1-${it x}$)BiFeO$$_3$$-${it x}$BaTiO$$_3$$固溶体の局所構造解析を放射光高エネルギーX線回折実験で得られたデータをPDF解析することによって行った。まず、XAFS実験を行いサンプルスクリーニングを行ったところ、BiFeO$$_3$$リッチな組成での構造揺らぎが大きいことがわかった。そこでBiFeO$$_3$$リッチな組成のサンプルのPDF解析を行った。その結果、平均構造は立方晶構造であるものの局所構造は菱面体晶構造で再現でき、さらに揺らぎの大きな組成では菱面体晶の対称性を破る変位があることがわかった。

論文

二酸化炭素地中貯留のキーマテリアルである非晶質炭酸マグネシウムの構造とその特性

興野 純*; 山本 弦一郎*; 米田 安宏; 岡田 慧*

Isotope News, (783), p.23 - 27, 2022/10

二酸化炭素の地中貯蔵法として鉱物トラップが注目されている。二酸化炭素を含んだ地下水と玄武岩を反応させてマグネサイトを形成させる。形成される炭酸マグネシウム相は多様に変化するが、そのすべてがアモルファス炭酸マグネシウムを経るためその構造を明らかにすることを試みた。高エネルギーX線回折を用いた2体相関分布関数からアモルファス炭酸マグネシウムはハイドロマグネサイトと同様の構造を持つことが明らかとなり、長期的にも安定な構造であることからマグネシウムを含んだ炭酸塩化は二酸化炭素貯留技術として安全な隔離法と言える。

論文

Influences of hydration-dehydration on local structure in layered perovskite LaSr$$_{3}$$Fe$$_{3}$$O$$_{10}$$

八木 祐太朗*; 脇田 雄大*; 籠宮 功*; 松江 郁弥*; 柿本 健一*; 松村 大樹; 米田 安宏

ChemistrySelect (Internet), 7(21), p.e202104575_1 - e202104575_7, 2022/06

https://doi.org/10.1002/slct.202104575
 被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Multidisciplinary)

The layered perovskite LaSr$$_{3}$$Fe$$_{3}$$O$$_{10}$$ (LSF) easily hydrates under ambient air. The hydrated LSF transports hydroxides in the middle-temperature range of 100 $$^circ$$C - 250 $$^circ$$C. This study used X-ray absorption fine structure analysis on normal and hydrated LSF from room temperature to 350 $$^circ$$C to evaluate the relationship between local structures and ion transport characteristics. The H$$_{2}$$O molecules are mainly intercalated into rock-salt interlayers, which are close to the La1 and O3 sites. The generated OH$$^{-}$$ ions are found at O3 sites, which are closer to Sr ions than La ions. The intercalated H$$_{2}$$O molecules and formed OH$$^{-}$$ ions expand the spaces of the rock-salt interlayers. The temperature dependence of the local crystal structure was also studied in this study. According to the findings, the presence of OH$$^{-}$$ ions on the O3 sites, which are closer to Sr ions, plays a significant role in OH$$^{-}$$ transport in the medium temperature range.

論文

A First glimpse at the shell structure beyond $$^{54}$$Ca; Spectroscopy of $$^{55}$$K, $$^{55}$$Ca, and $$^{57}$$Ca

小岩井 拓真*; Wimmer, K.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Barbieri, C.*; Duguet, T.*; Holt, J. D.*; 宮城 宇志*; Navr$'a$til, P.*; 緒方 一介*; et al.

Physics Letters B, 827, p.136953_1 - 136953_7, 2022/04

https://doi.org/10.1016/j.physletb.2022.136953
 被引用回数：2 パーセンタイル：67.14(Astronomy & Astrophysics)

中性子過剰核$$^{54}$$Caでは、新魔法数34が発見されて以来、その構造を知るために多くの実験がなされてきたが、それを超える中性子過剰核の情報は全く知られてこなかった。本論文では、理化学研究所RIBFにて$$^{55}$$K, $$^{55}$$Ca, $$^{57}$$Caの励起状態から脱励起するガンマ線を初めて観測した結果を報告した。それぞれ1つのガンマ線しか得られなかったものの、$$^{55}$$Kおよび$$^{55}$$Caのデータは、それぞれ、陽子の$$d_{3/2}$$と$$s_{1/2}$$軌道間のエネルギー差、中性子の$$p_{1/2}$$と$$f_{5/2}$$軌道間のエネルギー差を敏感に反映し、両方とも最新の殻模型計算によって200keV程度の精度で再現できることがわかった。また、1粒子状態の程度を特徴づける分光学的因子を実験データと歪曲波インパルス近似による反応計算から求め、その値も殻模型計算の値と矛盾しないことがわかった。

論文

Optimizing TiO$$_2$$ through water-soluble Ti complexes as raw material for controlling particle size and distribution of synthesized BaTiO$$_3$$ nanocubes

中島 光一*; 廣中 航太*; 大内 一真*; 味岡 真央*; 小林 芳男*; 米田 安宏; Yin, S.*; 垣花 眞人*; 関野 徹*

ACS Omega (Internet), 6(48), p.32517 - 32527, 2021/12

https://doi.org/10.1021/acsomega.1c04013
 被引用回数：1 パーセンタイル：15.16(Chemistry, Multidisciplinary)

水熱合成法によって合成されたBaTiO$$_3$$ナノ粒子のサイズは原料となるTiO$$_2$$ナノ結晶の粒子サイズに依存することを見出したため、TiO$$_2$$ナノ結晶の最適化を行い、これを用いてBaTiO$$_3$$ナノ結晶を合成することで粒度分布のそろった100nmサイズのナノキューブの合成に成功した。得られたBaTiO$$_3$$ナノキューブはX線回折実験によって強誘電性を示す正方晶構造であることがわかった。また、電子線トモグラフィによって3次元構造を可視化することによってクリアな粒子外形の観察にも成功した。

論文

Nanoscale structural analysis of Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$ in high-temperature phases

米田 安宏; 野口 祐二*

Japanese Journal of Applied Physics, 60(SF), p.SFFA08_1 - SFFA08_10, 2021/11

https://doi.org/10.35848/1347-4065/ac19fd
 被引用回数：2 パーセンタイル：34.91(Physics, Applied)

Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$(略称、BNT)は)は非鉛材料でありながら比較的大きな圧電特性を示すため、多くの研究が行われてきた。我々は化学量論的に正しい組成を持つ高品位BNTを用いて局所構造解析を行い、Bi/Naの局所的なオーダー構造を見出した。BNTは400$$^{circ}$$Cで常誘電体相へと相転移するが、高温相において、新たなdisorder構造が高温相で出現すると考えた。そこで、高温相において、放射光高エネルギーX線を用いた2体相関分布関数(PDF)解析を行った。その結果、BNTは200$$^{circ}$$CからBiがシフトし、このシフト量が相転移のオーダーパラメーターとなってることを見出した。

論文

Investigation of the ground-state spin inversion in the neutron-rich $$^{47,49}$$Cl isotopes

Linh, B. D.*; Corsi, A.*; Gillibert, A.*; Obertelli, A.*; Doornenbal, P.*; Barbieri, C.*; Chen, S.*; Chung, L. X.*; Duguet, T.*; G$'o$mez-Ramos, M.*; et al.

Physical Review C, 104(4), p.044331_1 - 044331_16, 2021/10

AA2021-0468.pdf:1.29MB

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.104.044331
 被引用回数：2 パーセンタイル：32.08(Physics, Nuclear)

理化学研究所のRIビームファクトリーにて中性子過剰$$^{47,49}$$Clの励起状態を$$^{50}$$Arからのノックアウト反応によって生成し、脱励起ガンマ線からそのエネルギー準位を測定した。また、陽子ノックアウトの運動量分布から$$^{49}$$Clの基底状態が$$3/2^+$$であることがわかった。その結果を大規模殻模型計算およびいくつかの第一原理計算と比較した。$$^{47,49}$$Cl同位体の基底状態および第一励起状態は、計算で用いた相互作用に敏感であることがわかった。それは、陽子の一粒子エネルギーと四重極集団運動との複雑な結合によるためであると考えられる。

論文

Pairing forces govern population of doubly magic $$^{54}$$Ca from direct reactions

Browne, F.*; Chen, S.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; 緒方 一介*; 宇都野 穣; 吉田 数貴; Achouri, N. L.*; 馬場 秀忠*; Calvet, D.*; et al.

Physical Review Letters, 126(25), p.252501_1 - 252501_7, 2021/06

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.126.252501
 被引用回数：4 パーセンタイル：45.66(Physics, Multidisciplinary)

理化学研究所RIビームファクトリーにて、中性子過剰核$$^{55}$$Scからの1陽子ノックアウト反応によって$$^{54}$$Caを生成し、そのエネルギー準位と反応断面積をガンマ線分光および不変質量分光によって得た。その結果を歪曲波インパルス近似による核反応計算と大規模殻模型による核構造計算を組み合わせた理論値と比較した。実験の準位と断面積は理論計算によってよく再現された。$$^{54}$$Caの正パリティ状態については、基底状態の生成断面積が励起状態のものに比べて圧倒的に大きいという結果が得られた。これは、$$^{55}$$Scでは中性子魔法数34が消滅し$$^{54}$$Caではその魔法数が存在するというこれまでの知見と一見矛盾するが、対相関による分光学的因子のコヒーレンスから理解することができる。

論文

Stabilization of size-controlled BaTiO$$_3$$ nanocubes via precise solvothermal crystal growth and their anomalous surface compositional reconstruction

中島 光一*; 小名木 海飛*; 小林 芳男*; 石垣 徹*; 石川 喜久*; 米田 安宏; Yin, S.*; 垣花 眞人*; 関野 徹*

ACS Omega (Internet), 6(14), p.9410 - 9425, 2021/04

https://doi.org/10.1021/acsomega.0c05878
 被引用回数：2 パーセンタイル：30.08(Chemistry, Multidisciplinary)

チタン酸バリウムナノキューブを水熱合成法によって合成することに成功した。ナノキューブを走査型電子顕微鏡、パルス中性子、大型放射光を用いて詳細に調べたところ、表面に酸化チタンの再構成層が形成されていることを見出した。

論文

First spectroscopic study of $$^{51}$$Ar by the ($$p$$,2$$p$$) reaction

Juh$'a$sz, M. M.*; Elekes, Z.*; Sohler, D.*; 宇都野 穣; 吉田 数貴; 大塚 孝治*; 緒方 一介*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; 馬場 秀忠*; et al.

Physics Letters B, 814, p.136108_1 - 136108_8, 2021/03

AA2020-0747.pdf:0.83MB

https://doi.org/10.1016/j.physletb.2021.136108
 被引用回数：2 パーセンタイル：32.08(Astronomy & Astrophysics)

($$p$$,$$2p$$)反応と$$gamma$$線分光を用いて$$^{51}$$Arの束縛状態と非束縛状態の核構造研究を行った。実験結果と殻模型計算を比較することで、2つの束縛状態と6つの非束縛状態を決定した。$$^{51}$$Arの束縛状態を生成する反応断面積が小さいことから、これは中性子数32, 34の顕著なsub-shell closureが存在している確かな証拠と解釈できる。

論文

Quasifree neutron knockout reaction reveals a small $$s$$-Orbital component in the Borromean nucleus $$^{17}$$B

Yang, Z. H.*; 久保田 悠樹*; Corsi, A.*; 吉田 数貴; Sun, X.-X.*; Li, J. G.*; 木村 真明*; Michel, N.*; 緒方 一介*; Yuan, C. X.*; et al.

Physical Review Letters, 126(8), p.082501_1 - 082501_8, 2021/02

AA2020-0819.pdf:1.29MB

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.126.082501
 被引用回数：25 パーセンタイル：96.89(Physics, Multidisciplinary)

ボロミアン核であり中性子ハロー構造が期待される$$^{17}$$Bに対する($$p$$,$$pn$$)反応実験を行った。断面積の運動量分布を分析することで、$$1s_{1/2}$$と$$0d_{5/2}$$軌道の分光学的因子を決定した。驚くべきことに、$$1s_{1/2}$$の分光学的因子は9(2)%と小さいことが明らかになった。この結果は、連続状態を含むdeformed relativistic Hartree-Bogoliubov理論によってよく説明された。本研究の結果によると、現在知られているハロー構造を持つとされる原子核の中で$$^{17}$$Bは$$s$$および$$p$$軌道の成分が最も小さく、$$s$$または$$p$$軌道成分が支配的であることが必ずしもハロー構造の前提条件ではない可能性を示唆している。

論文

Nanoscale structural analysis of Pb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$

米田 安宏; 谷口 博基*; 野口 祐二*

Journal of Physics; Condensed Matter, 33(3), p.035401_1 - 035401_8, 2021/01

https://doi.org/10.1088/1361-648X/abb866

放射光高エネルギーX線回折実験を用いて、リラクサーPb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$ (PMN)のナノスケール構造解析を行った。PMNはよく知られたリラクサー強誘電体であるが、平均構造が立方晶構造であることから、強誘電性のミクロ構造を説明するために種々のモデルが提案されてきた。我々は2体相関分布関数法(pair distribution function, PDF)を使って20nmまでの広いレンジの局所構造解析を行った。

論文

$$N$$ = 32 shell closure below calcium; Low-lying structure of $$^{50}$$Ar

Cort$'e$s, M. L.*; Rodriguez, W.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Holt, J. D.*; Men$'e$ndez, J.*; 緒方 一介*; Schwenk, A.*; 清水 則孝*; Simonis, J.*; et al.

Physical Review C, 102(6), p.064320_1 - 064320_9, 2020/12

AA2020-0748.pdf:0.75MB

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.102.064320
 被引用回数：7 パーセンタイル：71.34(Physics, Nuclear)

理化学研究所RIBFにおいて、$$N$$=32同位体である$$^{50}$$Arの低励起構造を陽子・中性子ノックアウト反応,多核子剥離反応,陽子非弾性散乱と$$gamma$$線分光によって調査した。すでに知られていた2つに加えて、3$$^{-}$$状態の候補を含む5つの状態を新たに確認した。$$gamma$$ $$gamma$$ coincidenceによって得られた準位図は$$sd-pf$$模型空間での殻模型計算やカイラル2体・3体力による第一原理計算と比較した。陽子・中性子ノックアウト反応断面積の理論との比較により、新たに発見された2つの状態は2$$^{+}$$状態であり、また以前に4$$^{+}_{1}$$とされていた状態も2$$^{+}$$であることが示唆された。

論文

Nanoscale structural analysis of Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$

米田 安宏; 野口 祐二*

Japanese Journal of Applied Physics, 59(SP), p.SPPA01_1 - SPPA01_7, 2020/11

https://doi.org/10.35848/1347-4065/aba2c2
 被引用回数：17 パーセンタイル：82.64(Physics, Applied)

放射光全散乱を利用してBi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$ (BNT)のナノスケール構造解析を行った。BNTは脱分極温度が低いという問題があるものの、非鉛で優れた圧電特性を持つ物質として期待されている。脱分極はリラクサー同様の散漫的な振る舞いであるため、局所構造解析が必要である。局所構造解析によって化学量論的不均一性と構造不均一性の両方を明らかにした。特に局所構造領域においてはTiのランダムネスが構造の平均化を強く促進していることがわかった。

論文

Shell evolution of $$N$$ = 40 isotones towards $$^{60}$$Ca; First spectroscopy of $$^{62}$$Ti

Cort$'e$s, M. L.*; Rodriguez, W.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Holt, J. D.*; Lenzi, S. M.*; Men$'e$ndez, J.*; Nowacki, F.*; 緒方 一介*; Poves, A.*; et al.

Physics Letters B, 800, p.135071_1 - 135071_7, 2020/01

https://doi.org/10.1016/j.physletb.2019.135071
 被引用回数：22 パーセンタイル：96.25(Astronomy & Astrophysics)

ガンマ線分光による$$N$$=40同調体である$$^{62}$$Tiの分光学研究を$$^{63}$$V($$p$$,$$2p$$)$$^{62}$$TiをRIBFで行った。今回初めて測定された$$2_1^+ rightarrow 0_{rm gs}^+$$と$$4_1^+ rightarrow 2_1^+$$の遷移はTiの基底状態が変形していることを示唆した。これらのエネルギーは近傍核の$$^{64}$$Crや$$^{66}$$Feと比較して大きく、したがって四重極集団運動が小さくなっていることが示唆される。今回の結果は大規模殻模型計算によって良く再現される一方、第一原理計算や平均場模型では今回の結果は再現されなかった。

論文

最先端放射光ナノ計測・解析共用拠点(日本原子力研究開発機構)

米田 安宏; 吉越 章隆; 竹田 幸治; 塩飽 秀啓; 松村 大樹; 菖蒲 敬久; 田村 和久

まてりあ, 58(12), p.763 - 769, 2019/12

https://doi.org/10.2320/materia.58.763

文部科学省ナノプラットフォーム委託事業において、微細構造解析プラットフォームに属する各実施機関の提供している装置紹介である。

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