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報告書

気体状四酸化ルテニウムの化学形変化挙動に与える窒素酸化物の影響

吉田 尚生; 天野 祐希; 大野 卓也; 吉田 涼一朗; 阿部 仁

JAEA-Research 2020-014, 33 Pages, 2020/12

JAEA-Research-2020-014.pdf:3.66MB

使用済核燃料の再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故を考慮した場合、ルテニウムは揮発性の化合物を形成し、廃液中の放射性元素の中で比較的高い放出割合となりうる重要な元素である。本研究では、蒸発乾固事故に対する安全性評価に資することを目的として、気体状四酸化ルテニウム(RuO$$_{4}$$(g))の化学形変化挙動に与える窒素酸化物(NOx)の影響を実験的に評価した。その結果、RuO$$_{4}$$(g)の分解速度は一酸化窒素や二酸化窒素を添加しない場合よりも添加した場合の方が遅く、これらのNOxはRuO$$_{4}$$(g)を安定化することが明らかになった。また、安定化効果は二酸化窒素の方が高かった。

論文

Decomposition behavior of gaseous ruthenium tetroxide under atmospheric conditions assuming evaporation to dryness accident of high-level liquid waste

吉田 尚生; 大野 卓也; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(11), p.1256 - 1264, 2020/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故では、ルテニウム(Ru)の挙動が重要視されている。これはRuが四酸化ルテニウム(RuO$$_{4}$$)等の揮発性化合物を生成し、硝酸(HNO$$_{3}$$),水(H$$_{2}$$O)等の共存ガスとともに環境中に放出される可能性があるためである。この事故事象の安全評価に資するため、気体状RuO$$_{4}$$(RuO$$_{4}$$(g))の分解・化学形変化挙動を、温度や共存ガスの組成をパラメータとした様々な条件下で実験的に評価した。結果として、RuO$$_{4}$$(g)は気相条件によって多様な挙動を示した。乾燥空気や水蒸気を用いた実験ではRuO$$_{4}$$(g)の分解が観察された。一方、HNO$$_{3}$$を含む混合ガスを用いた実験では、RuO$$_{4}$$(g)の分解はほとんど観測されず、化学形を保持した。

論文

Rapid clogging of high-efficiency particulate air filters during in-cell solvent fires at reprocessing facilities

大野 卓也; 田代 信介; 天野 祐希; 吉田 涼一朗; 阿部 仁

Nuclear Technology, 206(1), p.40 - 47, 2020/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

再処理施設におけるセル内溶媒火災事故は、近年の日本の規制基準において注目されている事象である。本研究では、再処理施設の換気系を模した試験系でリン酸トリブチル/ドデカン混合溶媒を燃焼させ、発生したエアロゾルをHEPAフィルタに負荷させた。その結果、ドデカンが混合溶媒中から焼失した後にフィルタ差圧が急激に上昇する現象が確認された。我々は、この現象を急速目詰まりと呼び、ドデカン焼失に起因する現象であると考えている。急速目詰まりとドデカン焼失の関係を把握することは、再処理施設における規制基準の構築にとって有用であると思われる。また、エアロゾルの分析結果からは、急速目詰まりが生じている間に生成されたエアロゾルは、粒径が大きく、未燃溶媒成分に富んでいることが明らかになった。これらの結果より、急速目詰まりの原因は、未燃溶媒の放出又は未燃溶媒蒸気と煤煙の相互作用によるものであると考えられる。総じて、この研究が示唆するところによると、火災事故時においてはこれまで予想されてきたよりも急速に換気系フィルタの目詰まりが進行する可能性があるといえる。

論文

Estimation of hydrogen gas production at transient criticality in uranyl nitrate solution

吉田 涼一朗; 山根 祐一; 阿部 仁

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.408 - 414, 2019/09

臨界事故では、核分裂生成物の運動エネルギーにより放射線分解ガスが発生することが知られている。水素ガスはそのうちの一つであり、爆発を引き起こす可能性がある。水素のG値が既知であれば核分裂数から水素ガスの発生速度や発生量の合計を評価することができる。本研究では、原子力機構がTRACYを用いて測定した水素濃度の経時変化データからG値を評価することを試みた。水素の発生から水素ガス濃度が測定されるまでタイムラグが見られ、この問題を解決するため、仮想モデルによって測定した水素濃度を再現し、その量を推定した。そこから得られた水素のG値は1.2であった。

論文

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故でのFP硝酸塩の脱硝に伴い発生するNOxの化学的挙動解析

吉田 一雄; 玉置 等史; 吉田 尚生; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 18(2), p.69 - 80, 2019/06

再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失により冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNOxガスが発生する。本報では、硝酸-水混合蒸気系の雰囲気でのNOx系の化学種の化学変化をレビューし、それに基づき再処理施設の高レベル廃液の蒸発乾固事故での建屋区画内での熱流動及び各化学種の濃度変化の解析モデルを提案し、実規模体系での解析を試行した結果を示す。その結果を基にRuの施設外への移行量評価の高度化に向けた課題を提言する。

口頭

硝酸ウラニル水溶液の過渡臨界における水素ガス発生量の推定

吉田 涼一朗; 山根 祐一; 阿部 仁

no journal, , 

溶液燃料の臨界事故では、核分裂に伴って水素ガスが発生することが知られている。溶液の密度低下を通じた出力の一時的低減効果や、爆発などの二次的事故の誘因可能性から、その発生量を核分裂数と結び付けて精度よく推定することが臨界事故時の安全性評価上重要である。過渡臨界実験装置TRACYで取得した、硝酸ウラニル水溶液の過渡臨界時に発生する水素ガスのベントガス中濃度の経時データは、反応度添加から500秒前後にピークに達することとその後の長いテールから、単純な拡散等の考え方では説明できない。そこで、テイラー拡散等の複数のモデルを組み合わせることで炉心タンク内における水素ガスの移行挙動を計算し、水素ガス濃度を評価した結果計測値をよく再現することができた。また、水素ガス発生量は10$$^{18}$$ fissionあたり4molと評価できた。

口頭

再処理施設における蒸発乾固事故時の放射性物質移行研究; 廃液中の亜硝酸による揮発性ルテニウム化合物の放出抑制効果

吉田 涼一朗; 天野 祐希; 吉田 尚生; 阿部 仁

no journal, , 

サイクル安全研究グループでは、再処理施設の重大事故である高レベル放射性廃液蒸発乾固事故時の放射性物質移行研究を行っている。本研究は、このうち、同事故で放出が予想される揮発性ルテニウムの挙動に関し、亜硝酸の放出抑制効果に着目したものである。亜硝酸濃度を一定に制御し模擬廃液を沸騰させる実験の結果、廃液中の亜硝酸により揮発性ルテニウムの放出が抑制され得ることを見出した。

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