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論文

Release behavior of gaseous ruthenium tetroxide during heating of high-level liquid waste simulant during simulated accident conditions

吉田 尚生; 大野 卓也; 天野 祐希; 吉田 涼一朗; 阿部 仁; 山根 祐一

Nuclear Technology, 210(10), p.1999 - 2007, 2024/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

高レベル廃液(HLLW)の冷却システムの不具合とその対策の失敗は、HLLWの「蒸発乾固事故」につながる可能性がある。蒸発乾固事故では、ルテニウム(Ru)は気体状Ruを形成することにより、HLLW中の他の元素よりも初期量に対して大きな割合で放出される可能性がある。放出されうる気体状Ruの化学形態を特定することは、粒子形成、液相へのガス吸収、移行経路上への沈着など、本事故におけるRuのソースターム評価に影響を及ぼす事象を包括的に理解する上で重要である。本研究では、HLLW模擬物質の加熱中に発生したオフガスをUV/Vis分光分析し、スペクトル内の既知成分(四酸化ルテニウムRuO$$_{4}$$)、二酸化窒素、硝酸)の分離と、定量化を可能にするプログラムを用いて、発生したオフガス内の気体状Ruの組成分析を試みた。放出Ruの総量と分光分析で得たRuO$$_{4}$$放出量を比較した結果、RuO$$_{4}$$がオフガス中の気体状Ruの主成分であることが分かった。

報告書

廃棄物安全試験施設(WASTEF)におけるガンマ線照射利用

佐野 成人; 山下 直輝; 渡邊 勝哉; 塚田 学*; 星野 一豊*; 平井 功希; 池上 雄太*; 田代 信介; 吉田 涼一朗; 畠山 祐一; et al.

JAEA-Technology 2023-029, 36 Pages, 2024/03

JAEA-Technology-2023-029.pdf:2.47MB

廃棄物安全試験施設(WASTEF)においては、令和元年度に原子力科学研究所内の第4研究棟よりガンマ線照射装置「ガンマセル220」を移設し、ガンマ線照射利用が開始された。当初は本装置の所有者である安全研究センター燃料サイクル安全研究ディビジョン サイクル安全研究グループがメインユーザーとして試験を実施していたが、令和4年度以降、日本原子力研究開発機構外部も含む他のユーザーの利用も開始された。ガンマ線照射装置「ガンマセル220」は、カナダNordion International Inc.製であり、平成元年度に購入してから、内蔵される$$^{60}$$Co線源の線源更新を1回実施し、核燃料サイクル等に係る安全研究の目的で、今日まで利用されている。本報告書は、ガンマ線照射装置「ガンマセル220」設備概要、WASTEFにおける許認可、利用状況、保守点検及び今後の展望についてまとめたものである。

論文

Combustion properties of glove-box panel resins under fire accidents

田代 信介; 内山 軍蔵; 大野 卓也; 天野 祐希; 吉田 涼一朗; 渡邉 浩二*; 阿部 仁; 山根 祐一

Nuclear Technology, 10 Pages, 2024/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

火災事故の下での放射性物質を閉じ込めるHEPAフィルターと関係付けたグローブボックス(GB)における閉じ込め安全性の評価に寄与するために、工学規模の装置を用いて代表的なGBパネル樹脂として可燃性のポリマーであるポリメチルメタクリレート(PMMA)や難燃性のポリマーであるポリカーボネートの燃焼試験を行った。燃焼試験ではPMMAやPCの質量減少速度(MLR)ならびに放熱速度(HRR)のような燃焼特性を調べた。同一寸法の平板形状のPMMAやPCの燃焼では、燃焼させるセルへの給気流量条件を変えた場合のMLRやHRRはPMMAよりPCの方が大きくかつ給気流量に対して一定であり、さらに直径を変えて断面積(S)条件も変えた場合のPMMAの燃焼におけるMLRやHRRはSに対して比例する特性が得られた。これらの結果を用いて、平板形状のPMMAやPCの断面積に対するMLRならびにHRRの関係式を導出した。

論文

Clogging properties of HEPA filter induced by loading of soot from burned glove-box panel materials

田代 信介; 大野 卓也; 天野 祐希; 吉田 涼一朗; 渡邉 浩二*; 阿部 仁

Nuclear Technology, 208(10), p.1553 - 1561, 2022/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:16.92(Nuclear Science & Technology)

グローブボックス(GB)火災における放射性物質の閉じ込め安全性の評価に寄与するために、代表的なGBパネル材料であるポリメチルメタクリエート(PMMA)およびポリカーボネート(PC)の燃焼試験を比較的大型の試験装置を用いて行った。閉じ込め安全性を評価するための重要なデータとして、燃焼物質から発生した煤煙の放出割合と粒径分布を得た。さらに、煤煙負荷による高性能エア(HEPA)フィルタの差圧($$Delta$$P)の上昇も検討した。その結果、PCからの煤煙の放出割合はPMMAの場合よりも約7倍大きかった。さらに煤煙粒子の体積負荷の効果を考慮することにより、煤煙負荷体積量が低い領域における差圧の上昇挙動は、燃焼物質の種類によらず統一的に表現できる可能性を見出した。

論文

Differential pressure changes of a high airflow-type HEPA filter during solvent fire in reprocessing facilities

田代 信介; 内山 軍蔵; 大野 卓也; 天野 祐希; 吉田 涼一朗; 阿部 仁

Nuclear Technology, 208(7), p.1205 - 1213, 2022/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

再処理施設の溶媒火災事故時の高効率粒子除去エア(HEPA)フィルタの目詰り挙動を調べた。本研究では、30%リン酸トリブチル(TBP)/ドデカン混合溶媒ならびにドデカンの燃焼速度と国内の実施設の換気系で用いられている多風量型HEPAフィルタの差圧変化を測定した。この混合溶媒の燃焼の初期段階では主にドデカンが、後期段階では主にTBPが燃焼することを確認した。また、混合溶媒燃焼の後期ではHEPAフィルタの差圧の急激な増加が生じることが分かった。浮遊粒子の経時的な放出割合において、未燃の粒子成分(TBP, TBPの分解による劣化溶媒ならびに無機リン化合物(P$$_{2}$$O$$_{5}$$))の割合の経時的な増加がフィルタの急激な差圧増加に影響したものと考えられる。混合溶媒燃焼時にHEPAフィルタの急激な差圧増加に至る前までの、差圧とHEPAフィルタへの浮遊粒子の負荷重量の関係を表す実験式の導出を行った。

報告書

Effect of nitrous acid on migration behavior of gaseous ruthenium tetroxide into liquid phase

吉田 尚生; 大野 卓也; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁

JAEA-Research 2021-011, 12 Pages, 2022/01

JAEA-Research-2021-011.pdf:1.49MB

再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故について、ルテニウム(Ru)の挙動が着目されている。Ruは四酸化ルテニウム(RuO$$_{4}$$)のような揮発性の化学種を形成し、硝酸、水または窒素酸化物を含む共存ガスと共に施設外へ放出される可能性があるためである。本研究では、蒸発乾固事故に対する安全性評価に資することを目的として、事故時の蒸気凝縮を模擬した、水溶液に対する気体状RuO$$_{4}$$の液相への移行挙動を実験的に測定した。その結果、RuO$$_{4}$$のガス吸収は液相中の亜硝酸(HNO$$_{2}$$)濃度の増加により促進されたことから、化学吸収を伴う物質移動であることが示唆された。HNO$$_{2}$$を用いない対照実験では、温度が低いほど液相中のRu吸収率は大であったのに対し、HNO$$_{2}$$を用いた実験では、温度が高いほどRu吸収率が高かった。これは化学吸収に関与する化学反応が高温で活性化されたためであると考察される。

論文

Restraint effect of coexisting nitrite ion in simulated high level liquid waste on releasing volatile ruthenium under boiling condition

吉田 涼一朗; 天野 祐希; 吉田 尚生; 阿部 仁

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(2), p.145 - 150, 2021/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:18.77(Nuclear Science & Technology)

日本の再処理施設における重大事故の一つである「冷却機能喪失による蒸発乾固」においては、他の元素に比べて多量の揮発性ルテニウムが環境中に放出されうる。これは飛沫同伴での放出に加え、ガス状の物質として揮発性ルテニウム化合物が高レベル濃縮廃液から放出されるためと考えられる。この揮発性ルテニウム化合物の放出は共存する亜硝酸イオンの還元力により抑制される可能性が予想される。揮発性ルテニウム化合物の放出挙動に対する亜硝酸イオンの効果を確認するため、亜硝酸イオン濃度をパラメータとした模擬廃液を加熱する4試験を実施した。亜硝酸イオン源として亜硝酸ナトリウムを添加することにより、揮発性ルテニウム化合物の放出が抑制される結果がみられた。本成果は冷却機能喪失による蒸発乾固におけるソースターム解析の進展に貢献することが期待される。

論文

Consistent modelling of material weight loss and gas release due to pyrolysis and conducting benchmark tests of the model; A Case for glovebox panel materials such as polymethyl methacrylate

大野 卓也; 田代 信介; 天野 祐希; 吉田 尚生; 吉田 涼一朗; 阿部 仁

PLOS ONE (Internet), 16(1), p.e0245303_1 - e0245303_16, 2021/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:12.22(Multidisciplinary Sciences)

火災時に原子力施設から漏れる放射性物質の量を評価する際には、グローブボックスの閉じ込め機能がどのように失われるかを考慮する必要がある。その一環として、この研究では、炎からの入熱によるグローブボックス材料の重量減少とそれに伴う熱分解ガスの放出を一貫して評価するモデルの構築を試みた。材料の重量減少はグローブボックスの壁材の減肉を示唆しており、熱分解ガスの放出は延焼が発生する可能性を示唆する。本研究では研究対象をグローブボックスパネルとして使用されるポリメチルメタクリレート(PMMA)とした。PMMAの熱重量分析では、熱分解による重量減少を予測するアレニウス式に代入するパラメーターを決定した。ここでは、PMMAの熱分解挙動が3つのステージに区分され、それぞれ62kJ/mol, 250kJ/mol、および265kJ/molの活性化エネルギーが導出された。また、ガス組成の定量分析により、PMMAから放出される熱分解ガスの組成は100%メタクリル酸メチルとして近似できることが明らかになった。この結果は、メタクリル酸メチルの放出量を上述のアレニウス式により推定できることを示唆する。このようなガス放出量の推定モデルの妥当性を確認するために、密封容器試験を実施した。この試験では、封入した材料が熱分解していくに従い容器内のガス分子の数が増加していく様を、内圧の変化を測定することで観察した。観察されたガス分子の増加挙動はアレニウスの式から推定されたものと同様であり、我々のモデルの有効性を示した。さらに、比較のためにビスフェノールAポリカーボネート(PC)についても同様の試験を実行した。PCの場合、密封容器試験で観察されるガス分子の数はモデルによる推定値よりも多くなる傾向が見られた。

報告書

気体状四酸化ルテニウムの化学形変化挙動に与える窒素酸化物の影響

吉田 尚生; 天野 祐希; 大野 卓也; 吉田 涼一朗; 阿部 仁

JAEA-Research 2020-014, 33 Pages, 2020/12

JAEA-Research-2020-014.pdf:3.66MB

使用済核燃料の再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故を考慮した場合、ルテニウムは揮発性の化合物を形成し、廃液中の放射性元素の中で比較的高い放出割合となりうる重要な元素である。本研究では、蒸発乾固事故に対する安全性評価に資することを目的として、気体状四酸化ルテニウム(RuO$$_{4}$$(g))の化学形変化挙動に与える窒素酸化物(NOx)の影響を実験的に評価した。その結果、RuO$$_{4}$$(g)の分解速度は一酸化窒素や二酸化窒素を添加しない場合よりも添加した場合の方が遅く、これらのNOxはRuO$$_{4}$$(g)を安定化することが明らかになった。また、安定化効果は二酸化窒素の方が高かった。

論文

Decomposition behavior of gaseous ruthenium tetroxide under atmospheric conditions assuming evaporation to dryness accident of high-level liquid waste

吉田 尚生; 大野 卓也; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(11), p.1256 - 1264, 2020/11

 被引用回数:9 パーセンタイル:67.10(Nuclear Science & Technology)

再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故では、ルテニウム(Ru)の挙動が重要視されている。これはRuが四酸化ルテニウム(RuO$$_{4}$$)等の揮発性化合物を生成し、硝酸(HNO$$_{3}$$),水(H$$_{2}$$O)等の共存ガスとともに環境中に放出される可能性があるためである。この事故事象の安全評価に資するため、気体状RuO$$_{4}$$(RuO$$_{4}$$(g))の分解・化学形変化挙動を、温度や共存ガスの組成をパラメータとした様々な条件下で実験的に評価した。結果として、RuO$$_{4}$$(g)は気相条件によって多様な挙動を示した。乾燥空気や水蒸気を用いた実験ではRuO$$_{4}$$(g)の分解が観察された。一方、HNO$$_{3}$$を含む混合ガスを用いた実験では、RuO$$_{4}$$(g)の分解はほとんど観測されず、化学形を保持した。

論文

Rapid clogging of high-efficiency particulate air filters during in-cell solvent fires at reprocessing facilities

大野 卓也; 田代 信介; 天野 祐希; 吉田 涼一朗; 阿部 仁

Nuclear Technology, 206(1), p.40 - 47, 2020/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:18.77(Nuclear Science & Technology)

再処理施設におけるセル内溶媒火災事故は、近年の日本の規制基準において注目されている事象である。本研究では、再処理施設の換気系を模した試験系でリン酸トリブチル/ドデカン混合溶媒を燃焼させ、発生したエアロゾルをHEPAフィルタに負荷させた。その結果、ドデカンが混合溶媒中から焼失した後にフィルタ差圧が急激に上昇する現象が確認された。我々は、この現象を急速目詰まりと呼び、ドデカン焼失に起因する現象であると考えている。急速目詰まりとドデカン焼失の関係を把握することは、再処理施設における規制基準の構築にとって有用であると思われる。また、エアロゾルの分析結果からは、急速目詰まりが生じている間に生成されたエアロゾルは、粒径が大きく、未燃溶媒成分に富んでいることが明らかになった。これらの結果より、急速目詰まりの原因は、未燃溶媒の放出又は未燃溶媒蒸気と煤煙の相互作用によるものであると考えられる。総じて、この研究が示唆するところによると、火災事故時においてはこれまで予想されてきたよりも急速に換気系フィルタの目詰まりが進行する可能性があるといえる。

論文

Estimation of hydrogen gas production at transient criticality in uranyl nitrate solution

吉田 涼一朗; 山根 祐一; 阿部 仁

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.408 - 414, 2019/09

臨界事故では、核分裂生成物の運動エネルギーにより放射線分解ガスが発生することが知られている。水素ガスはそのうちの一つであり、爆発を引き起こす可能性がある。水素のG値が既知であれば核分裂数から水素ガスの発生速度や発生量の合計を評価することができる。本研究では、原子力機構がTRACYを用いて測定した水素濃度の経時変化データからG値を評価することを試みた。水素の発生から水素ガス濃度が測定されるまでタイムラグが見られ、この問題を解決するため、仮想モデルによって測定した水素濃度を再現し、その量を推定した。そこから得られた水素のG値は1.2であった。

論文

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故でのFP硝酸塩の脱硝に伴い発生するNOxの化学的挙動解析

吉田 一雄; 玉置 等史; 吉田 尚生; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 18(2), p.69 - 80, 2019/06

再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失により冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNOxガスが発生する。本報では、硝酸-水混合蒸気系の雰囲気でのNOx系の化学種の化学変化をレビューし、それに基づき再処理施設の高レベル廃液の蒸発乾固事故での建屋区画内での熱流動及び各化学種の濃度変化の解析モデルを提案し、実規模体系での解析を試行した結果を示す。その結果を基にRuの施設外への移行量評価の高度化に向けた課題を提言する。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,49; 白華試験法による低温処理材料の長期変遷と加速度合いに関する検討

松本 早織; 倉持 亮*; 清水 恒輝; 佐藤 淳也; 谷口 拓海; 黒木 亮一郎; 岡田 尚; 吉田 幸彦; 大杉 武史

no journal, , 

汚染水処理で発生する二次廃棄物の固化体の埋設処分後の長期変質に伴う性能変化を評価するため、固化体の長期変質を評価する手法の開発に取り組んでいる。本報では、固化体中の水の移動による鉱物相変化への影響を評価するために白華試験を実施した。固化体中の通過水分量と結晶相の強度比の関係から積算通過水分量に対する鉱物相の生成度合いを比較し、鉱物相の変質を評価した。

口頭

再処理施設における蒸発乾固事故時の放射性物質移行研究; 廃液中の亜硝酸による揮発性ルテニウム化合物の放出抑制効果

吉田 涼一朗; 天野 祐希; 吉田 尚生; 阿部 仁

no journal, , 

サイクル安全研究グループでは、再処理施設の重大事故である高レベル放射性廃液蒸発乾固事故時の放射性物質移行研究を行っている。本研究は、このうち、同事故で放出が予想される揮発性ルテニウムの挙動に関し、亜硝酸の放出抑制効果に着目したものである。亜硝酸濃度を一定に制御し模擬廃液を沸騰させる実験の結果、廃液中の亜硝酸により揮発性ルテニウムの放出が抑制され得ることを見出した。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,44; フェロシアン化物を含む模擬スラッジの低温固化処理適用範囲の検討

谷口 拓海; 倉持 亮*; 坂本 亮*; 大澤 紀久*; 金田 由久*; 松澤 一輝*; 山本 武志*; 黒木 亮一郎; 岡田 尚; 吉田 幸彦; et al.

no journal, , 

福島第一原子力発電所の汚染水処理で発生する汚染水処理二次廃棄物に関して、実処理に適用可能な処理技術の抽出を目指して、廃棄物と処理技術の組み合わせを調査している。本報では、除染装置スラッジ(模擬として硫酸バリウムとフェロシアン化物の混合物)に対して低温固化処理(セメント及びAAM固化)を適用し、廃棄物充填率や配合組成を変化させて安定した固化処理が可能な範囲(固化処理範囲)を調査した。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,45; 低温固化可能性検査手法における水素ガス発生量簡易評価法の検討

清水 恒輝; 倉持 亮*; 榎本 真由*; 松本 早織; 谷口 拓海; 黒木 亮一郎; 岡田 尚; 吉田 幸彦; 大杉 武史

no journal, , 

廃炉汚染水処理の二次廃棄物の固化体性能に関する簡易評価法(スクリーニング)を構築することを目的に、放射線の影響による固化体からの水素ガス発生量を簡易に評価するため方法を検討している。今回、外部照射施設(Co-60)と汎用のX線発生装置を用いた照射試験の比較を行い、G値に与える影響を評価した。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,47; 低温固化可能性検査手法における浸出特性簡易評価手法の検討

大澤 紀久*; 金田 由久*; 坂本 亮*; 谷口 拓海; 黒木 亮一郎; 岡田 尚; 吉田 幸彦; 大杉 武史

no journal, , 

汚染水処理から発生する様々な廃棄物に対して、低温処理技術(セメント固化等)による固化処理プロセスの適用可能性を簡易に検査(スクリーニング)するため、固化体中の元素浸出性を簡易的に評価する手法について検討した結果の一部を紹介する。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,50; 加温養生と促進中性化による低温処理材料の長期変質と加速度合の検討

坂本 亮*; 金田 由久*; 小林 佑太朗*; 芳賀 和子*; 谷口 拓海; 黒木 亮一郎; 岡田 尚; 吉田 幸彦; 大杉 武史

no journal, , 

福島第一原子力発電所の汚染水処理から発生する汚染水処理二次廃棄物を低温固化処理した固化体の長期保管時の変質挙動を検討するため、セメントおよびAAM固化体を作製し、加温養生試験および促進中性化試験により変質を加速させた固化体の生成相を確認した。加速の定量化方法を検討した結果について紹介する。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,51; AAM固化体中の非晶質相の結晶化に関する検討(その2)

小林 佑太朗*; 大澤 紀久*; 芳賀 和子*; 金田 由久*; Chaerun, R. I.; 佐藤 努*; 谷口 拓海; 黒木 亮一郎; 岡田 尚; 吉田 幸彦; et al.

no journal, , 

福島第一原子力発電所の汚染水処理から発生する廃棄物を低温処理材料で固化処理した固化体の長期保管時や処分後の変質挙動を検討する目的で、AAM(アルカリ活性材料)固化体中の主要生成物である非晶質相を合成し、加温養生を行い、結晶化による生成相の変化と結晶化速度について検討した結果を一部紹介する。

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