Mechanistic insights into volatile ruthenium tetroxide formation during evaporation-to-dryness accidents of high-level liquid waste

吉田 尚生; 天野 祐希; 吉田 涼一朗; 大野 卓也; 田代 信介; 山根 祐一

Journal of Hazardous Materials, 513, p.142332_1 - 142332_20, 2026/07

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2026.142332

四酸化ルテニウム(RuO)は、有毒で揮発性の化合物であり、原子力再処理における高レベル放射性廃棄物(HLLW)の蒸発乾固事故(EDA)の際に生成・放出される可能性がある。RuOに放射性同位元素(Ru、Ru)が含まれる場合、空気中の放射線による危険をもたらす。本研究では、現実的な組成の模擬HLLWを用いて、マトリックス効果、温度範囲、酸化剤など、環境に関連する条件下でのRuOの生成を検証した。その結果、従来のモデルの主要な経路と限界が明らかになり、事故シナリオの予測精度が向上した。これらの結果は、核燃料サイクル運用における揮発性放射性物質の放出管理のための、より信頼性の高い環境リスク評価を支援するものである。

幌延深地層研究センターゆめ地創館を活用したリスク・コミュニケーションについて(2022年度)

吉田 卓也; 井上 裕一; 堀越 秀彦*; 谷 康輔*

JAEA-Review 2024-062, 119 Pages, 2026/02

JAEA-Review-2024-062.pdf:3.12MB

幌延深地層研究センターは、深地層研究のための地下坑道等の研究施設、またその研究内容を解説するための施設と研究者が揃っており、敷地内には、実際の人工バリアを実規模で体感できる工学研究施設もあり、高レベル放射性廃棄物の地層処分について詳しく知るための国内最高の環境を有する施設である。これらの優位性を生かし、来場する国民各層を対象として高レベル放射性廃棄物に対する漠然とした疑問、不安などの意見について、アンケート等を活用した広聴を行っている。今回、2022年4月から2023年1月までに収集したアンケート等の意見(回答者2,673人)について統計分析の結果を報告する。

Discrimination of disposal-restricted materials in waste containers by nondestructive testing and image analysis with high-energy X-ray computed tomography

村上 昌史; 吉田 幸彦; 南郷 脩史*; 久保田 省吾*; 黒澤 卓也*; 佐々木 紀樹

Journal of Nuclear Science and Technology, 62(7), p.650 - 661, 2025/07

https://doi.org/10.1080/00223131.2025.2460526

Nondestructive methods were investigated to effectively discriminate disposal-restricted materials, including aluminum, batteries, combustibles, lead, and mercury, inside waste containers without opening them. An industrial computed tomography (CT) system with maximum X-ray energy of 9 MeV was used to visualize inside 27-cm diameter pails and 59-cm diameter drums filled with typical waste materials such as combustibles, glass, concrete, and metals. The CT images with 0.5 mm spacing were acquired, and three-dimensional (3D) models were constructed. A good linear relationship was observed between the gray values in the obtained CT images and the densities of materials. Combustibles, lead, and mercury were extracted via simple segmentation based on their apparent densities. 3D feature-based discriminations were further applied to batteries and certain aluminum objects based on their structural characteristics. Almost all batteries contained in the drums were successfully discriminated regardless of deformation, except for a few cases under extreme conditions. Aluminum was extracted along with glass and concrete; however, pipes with distinctive shapes could be identified in a relatively selective manner. The discrimination methods developed in this study will be effective in revealing the contents of waste containers, particularly for harmful materials that need to be separated for proper disposal.

Combustion properties of glove-box panel resins under fire accidents

田代 信介; 内山 軍蔵; 大野 卓也; 天野 祐希; 吉田 涼一朗; 渡邉 浩二*; 阿部 仁; 山根 祐一

Nuclear Technology, 211(3), p.429 - 438, 2025/03

https://doi.org/10.1080/00295450.2024.2329832

火災事故の下での放射性物質を閉じ込めるHEPAフィルターと関係付けたグローブボックス(GB)における閉じ込め安全性の評価に寄与するために、工学規模の装置を用いて代表的なGBパネル樹脂として可燃性のポリマーであるポリメチルメタクリレート(PMMA)や難燃性のポリマーであるポリカーボネートの燃焼試験を行った。燃焼試験ではPMMAやPCの質量減少速度(MLR)ならびに放熱速度(HRR)のような燃焼特性を調べた。同一寸法の平板形状のPMMAやPCの燃焼では、燃焼させるセルへの給気流量条件を変えた場合のMLRやHRRはPMMAよりPCの方が大きくかつ給気流量に対して一定であり、さらに直径を変えて断面積(S)条件も変えた場合のPMMAの燃焼におけるMLRやHRRはSに対して比例する特性が得られた。これらの結果を用いて、平板形状のPMMAやPCの断面積に対するMLRならびにHRRの関係式を導出した。

Release behavior of gaseous ruthenium tetroxide during heating of high-level liquid waste simulant during simulated accident conditions

吉田 尚生; 大野 卓也; 天野 祐希; 吉田 涼一朗; 阿部 仁; 山根 祐一

Nuclear Technology, 210(10), p.1999 - 2007, 2024/10

https://doi.org/10.1080/00295450.2024.2306688

高レベル廃液(HLLW)の冷却システムの不具合とその対策の失敗は、HLLWの「蒸発乾固事故」につながる可能性がある。蒸発乾固事故では、ルテニウム(Ru)は気体状Ruを形成することにより、HLLW中の他の元素よりも初期量に対して大きな割合で放出される可能性がある。放出されうる気体状Ruの化学形態を特定することは、粒子形成、液相へのガス吸収、移行経路上への沈着など、本事故におけるRuのソースターム評価に影響を及ぼす事象を包括的に理解する上で重要である。本研究では、HLLW模擬物質の加熱中に発生したオフガスをUV/Vis分光分析し、スペクトル内の既知成分(四酸化ルテニウムRuO)、二酸化窒素、硝酸)の分離と、定量化を可能にするプログラムを用いて、発生したオフガス内の気体状Ruの組成分析を試みた。放出Ruの総量と分光分析で得たRuO放出量を比較した結果、RuOがオフガス中の気体状Ruの主成分であることが分かった。

Clogging properties of HEPA filter induced by loading of soot from burned glove-box panel materials

田代 信介; 大野 卓也; 天野 祐希; 吉田 涼一朗; 渡邉 浩二*; 阿部 仁

Nuclear Technology, 208(10), p.1553 - 1561, 2022/10

https://doi.org/10.1080/00295450.2022.2045179

グローブボックス(GB)火災における放射性物質の閉じ込め安全性の評価に寄与するために、代表的なGBパネル材料であるポリメチルメタクリエート(PMMA)およびポリカーボネート(PC)の燃焼試験を比較的大型の試験装置を用いて行った。閉じ込め安全性を評価するための重要なデータとして、燃焼物質から発生した煤煙の放出割合と粒径分布を得た。さらに、煤煙負荷による高性能エア(HEPA)フィルタの差圧(P)の上昇も検討した。その結果、PCからの煤煙の放出割合はPMMAの場合よりも約7倍大きかった。さらに煤煙粒子の体積負荷の効果を考慮することにより、煤煙負荷体積量が低い領域における差圧の上昇挙動は、燃焼物質の種類によらず統一的に表現できる可能性を見出した。

Effect of nitrous acid on migration behavior of gaseous ruthenium tetroxide into liquid phase

吉田 尚生; 大野 卓也; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁

JAEA-Research 2021-011, 12 Pages, 2022/01

JAEA-Research-2021-011.pdf:1.49MB

再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故について、ルテニウム(Ru)の挙動が着目されている。Ruは四酸化ルテニウム(RuO)のような揮発性の化学種を形成し、硝酸、水または窒素酸化物を含む共存ガスと共に施設外へ放出される可能性があるためである。本研究では、蒸発乾固事故に対する安全性評価に資することを目的として、事故時の蒸気凝縮を模擬した、水溶液に対する気体状RuOの液相への移行挙動を実験的に測定した。その結果、RuOのガス吸収は液相中の亜硝酸(HNO)濃度の増加により促進されたことから、化学吸収を伴う物質移動であることが示唆された。HNOを用いない対照実験では、温度が低いほど液相中のRu吸収率は大であったのに対し、HNOを用いた実験では、温度が高いほどRu吸収率が高かった。これは化学吸収に関与する化学反応が高温で活性化されたためであると考察される。

Consistent modelling of material weight loss and gas release due to pyrolysis and conducting benchmark tests of the model; A Case for glovebox panel materials such as polymethyl methacrylate

大野 卓也; 田代 信介; 天野 祐希; 吉田 尚生; 吉田 涼一朗; 阿部 仁

PLOS ONE (Internet), 16(1), p.e0245303_1 - e0245303_16, 2021/01

https://doi.org/10.1371/journal.pone.0245303

火災時に原子力施設から漏れる放射性物質の量を評価する際には、グローブボックスの閉じ込め機能がどのように失われるかを考慮する必要がある。その一環として、この研究では、炎からの入熱によるグローブボックス材料の重量減少とそれに伴う熱分解ガスの放出を一貫して評価するモデルの構築を試みた。材料の重量減少はグローブボックスの壁材の減肉を示唆しており、熱分解ガスの放出は延焼が発生する可能性を示唆する。本研究では研究対象をグローブボックスパネルとして使用されるポリメチルメタクリレート(PMMA)とした。PMMAの熱重量分析では、熱分解による重量減少を予測するアレニウス式に代入するパラメーターを決定した。ここでは、PMMAの熱分解挙動が3つのステージに区分され、それぞれ62kJ/mol, 250kJ/mol、および265kJ/molの活性化エネルギーが導出された。また、ガス組成の定量分析により、PMMAから放出される熱分解ガスの組成は100%メタクリル酸メチルとして近似できることが明らかになった。この結果は、メタクリル酸メチルの放出量を上述のアレニウス式により推定できることを示唆する。このようなガス放出量の推定モデルの妥当性を確認するために、密封容器試験を実施した。この試験では、封入した材料が熱分解していくに従い容器内のガス分子の数が増加していく様を、内圧の変化を測定することで観察した。観察されたガス分子の増加挙動はアレニウスの式から推定されたものと同様であり、我々のモデルの有効性を示した。さらに、比較のためにビスフェノールAポリカーボネート(PC)についても同様の試験を実行した。PCの場合、密封容器試験で観察されるガス分子の数はモデルによる推定値よりも多くなる傾向が見られた。

Decomposition behavior of gaseous ruthenium tetroxide under atmospheric conditions assuming evaporation to dryness accident of high-level liquid waste

吉田 尚生; 大野 卓也; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(11), p.1256 - 1264, 2020/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1780991

再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故では、ルテニウム(Ru)の挙動が重要視されている。これはRuが四酸化ルテニウム(RuO)等の揮発性化合物を生成し、硝酸(HNO),水(HO)等の共存ガスとともに環境中に放出される可能性があるためである。この事故事象の安全評価に資するため、気体状RuO(RuO(g))の分解・化学形変化挙動を、温度や共存ガスの組成をパラメータとした様々な条件下で実験的に評価した。結果として、RuO(g)は気相条件によって多様な挙動を示した。乾燥空気や水蒸気を用いた実験ではRuO(g)の分解が観察された。一方、HNOを含む混合ガスを用いた実験では、RuO(g)の分解はほとんど観測されず、化学形を保持した。

High-rate performance of a time projection chamber for an H-dibaryon search experiment at J-PARC

Kim, S. H.*; 市川 裕大; 佐甲 博之; 長谷川 勝一; 早川 修平*; 七村 拓野*; 佐藤 進; 谷田 聖; 吉田 純也; 他11名*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 940, p.359 - 370, 2019/10

https://doi.org/10.1016/j.nima.2019.06.050

We have developed a gas electron multiplier (GEM)-based time projection chamber (TPC) for the H-dibaryon search experiment at J-PARC. High-rate beam particles enter a TPC gas volume of approximately 0.2 m, in a direction perpendicular to the electric field. A long-rectangular hollow section is located inside the TPC volume to accommodate a diamond target. We commissioned the TPC using 230 MeV protons with beam rates of up to 1 MHz. The TPC data acquisition system collected 5768 pad signals in full readout mode, with almost 100% efficiency, at a preset trigger rate of 230 Hz. We operated the TPC in an Ar/CH gas mixture (90/10) without a magnetic field. The spatial resolutions on the pad plane are measured to be 400-700 m, which correspond to 230-300 m in a magnetic field of 1 T. We confirmed high tracking capability at beam rates of up to 1 MHz.