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論文

Spectrum prediction in X-ray fluorescence analysis using Bayesian estimation

松山嗣史*; 中江理紀*; 村上昌史; 吉田幸彦; 町田昌彦; 辻幸一*

Spectrochimica Acta, Part B, 199, p.106593_1 - 106593_6, 2023/01

https://doi.org/10.1016/j.sab.2022.106593

被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Spectroscopy)

It is important to reduce the measurement time in X-ray fluorescence (XRF) analysis. Micro XRF and confocal micro XRF analyses have been used to obtain elemental distribution. Because these techniques are performed in the scanning mode, shortening the measurement time per unit measurement point enables rapid determination of the elemental distributions. Therefore, we applied the Bayesian theorem to XRF analysis to estimate the accurate XRF net intensity in a short time. In the Bayesian formula, the posterior distribution is determined by the likelihood function and prior distribution. As the obtained posterior function is a probability distribution, the expected value in the function is used as the optimal value. By determining the optimal likelihood function and prior distribution, we consider that the XRF spectrum in a long-time measurement can be estimated by that in a short time. In this study, the Poisson distribution and the sum of the two exponential functions were employed as the likelihood function and prior distribution, respectively. To estimate the XRF spectrum using the Bayesian formula, a standard glass sample containing several metal elements was analyzed using a laboratory-made micro XRF instrument. The micro XRF measurements were performed at measurement times of 1, 3, 5, 7, 10, 20, 30, 60, 100, 180, and 3600 s, and then the net intensity of Zn K obtained with and without the Bayesian estimation was compared. To obtain a net intensity of Zn K close to that in 3600 s, the measurement times with and without the Bayesian estimation were required to be 3 and 7 s, respectively. Thus, we significantly reduced the measurement time for an accurate XRF net intensity measurement by more than 50%.

論文

移動物体に対応した蛍光X線イメージング装置の開発と特性評価

淵田知希*; 浦田泰成*; 松山嗣史*; 村上昌史; 吉田幸彦; 植田昭彦; 町田昌彦; 佐々木紀樹; 辻幸一*

X線分析の進歩,53, p.77 - 87, 2022/03

蛍光X線(XRF: X-ray fluorescence)分析法はX線を試料に照射し、発生した蛍光X線を検出することで試料の元素分析を行う手法である。試料を走査しながら連続的なXRF分析を行うことで、二次元の元素分布像の取得が可能である。本研究では、ベルトコンベア上を連続的に移動する試料に対して、二次元の元素分布像を迅速に取得するためのXRF分析装置を開発した。元素分布像の測定は、X線を広範囲に照射したベルトコンベアを横切る方向に、コリメーターを取り付けた検出器を走査することにより実施し、この方法における試料や検出器の移動方向の空間分解能や検出限界を検証した。また、2種類の金属試料について同時に元素分布像を測定し、開発した装置により多元素同時イメージングが実施できることを実証した。

報告書

廃棄物の合理的処理処分方策の基本的考え方; 廃棄物処理の加速に向けた検討結果

中川明憲; 及川敦; 村上昌史; 吉田幸彦; 佐々木紀樹; 岡田翔太; 仲田久和; 菅谷敏克; 坂井章浩; 坂本義昭

JAEA-Technology 2021-006, 186 Pages, 2021/06

JAEA-Technology-2021-006.pdf:54.45MB

日本原子力研究開発機構が保管する放射性廃棄物のうち、一部の放射性廃棄物については過去に未分別のまま圧縮等の処理が行われていた。このため、埋設処分に向けて圧縮されたものを分解して確認する等の作業に多くの時間が必要であると想定され、放射性廃棄物の早期のリスク低減を行う方策について、廃棄物処理及び埋設処分の2つの観点から検討を実施した。前処理,処理及び固型化といった廃棄物処理作業の中で時間を要している工程を分析し、放射能濃度評価、有害物等の分別、及び可燃物の分別といった課題を抽出した。放射能濃度評価に関しては、保守的な核種組成比と非破壊線測定による廃棄体中の放射能濃度評価方法の検討、及びトレンチ埋設施設構造の高度化を図るとともに、評価対象核種の選定に一定の基準を設定することにより、評価対象核種を絞り込める可能性があることを明らかにした。有害物等の分別に関しては、非破壊検査と記録・有害物使用状況等による分別の要否の確認により、分別作業を大幅に削減できる見込みが得られた。また、廃棄物から地下水中に移行した重金属による地下水中濃度を評価し、水質に関する環境基準を遵守可能な廃棄体中に含有される濃度として受入基準を提示した。可燃物の分別に関しては、埋設施設内空隙増加による陥没の影響を評価し、覆土での事前対応が可能な可燃物含有量を評価するとともに、非破壊検査による可燃物量の確認と、解体で発生するコンクリートのような可燃物含有量が少ない廃棄物との混合埋設により、埋設処分場内の廃棄物層の平均的な可燃物の含有割合を20vol%とする定置管理を行い、分別作業を不要にできる見込みが得られた。原子力科学研究所の圧縮体を例に、これらの方策を施すことによる廃棄物処理加速の効果についての評価を実施し、廃棄物の分別処理作業を約5倍加速できる見込みが得られた。今後、検討した対策の実現に向けた対応を進める。

論文

Local disorder in proton conductor BaSn $_{0.5}$ In $_{0.5}$ O $_{2.75}$ analyzed by neutron diffraction/ atomic pair distribution function

井川直樹; 樹神克明; 田口富嗣*; 吉田幸彦*; 松川健*; 星川晃範*; 石垣徹*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 43(6), p.329 - 332, 2018/12

https://doi.org/10.14723/tmrsj.43.329

プロトン伝導体BaSn $_{0.5}$ In $_{0.5}$ O $_{2.75}$ の電気的特性に及ぼす結晶構造の影響を理解するため、本材料における局所構造乱れを中性子回折/原子対分布関数(PDF)法を用いて解析した。本材料の局所構造は、 0.6nmの原子間距離範囲内では、リートベルト解析によって推定された平均構造と同様の立方晶構造(空間群))である。一方、 0.6nmの範囲のPDFプロファイルは、立方晶構造よりも空間群4/の正方晶構造によって良い一致をみた。これらの結果は、格子内の局所構造乱れの存在を示している。本発表では、BaSn $_{0.5}$ In $_{0.5}$ O $_{2.75}$ の平均構造と局所構造との関係の詳細について考察する。

論文

Time-of-flight elastic and inelastic neutron scattering studies on the localized 4d electron layered perovskite LaMoO $_{16}$

飯田一樹*; 梶本亮一; 水野雄介*; 蒲沢和也*; 稲村泰弘; 星川晃範*; 吉田幸彦*; 松川健*; 石垣徹*; 河村幸彦*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 86(6), p.064803_1 - 064803_6, 2017/06

https://doi.org/10.7566/JPSJ.86.064803

被引用回数：1 パーセンタイル：12.59(Physics, Multidisciplinary)

The magnetic structure and spin wave excitations in the quasi-square-lattice layered perovskite compound LaMoO $_{16}$ were studied by a combination of neutron diffraction and inelastic neutron scattering techniques using polycrystalline sample. Neutron powder diffraction refinement revealed that the magnetic structure is ferrimagnetic in the plane with antiferromagnetic stacking along the -axis. The inelastic neutron scattering results display strong easy-axis magnetic anisotropy along the -axis due to the spin-orbit interaction in Mo ions. The model Hamiltonian consisting of in-plane anisotropic exchange interactions, the interlayer exchange interaction, and easy-axis single-ion anisotropy can explain our inelastic neutron scattering data well. Strong Ising-like anisotropy and weak interlayer coupling compared with the intralayer exchange interaction can explain both the high-temperature magnetoresistance and long-time magnetization decay recently observed in LaMoO $_{16}$ .

口頭

FBR実証施設ポンプ組込型中間熱交換器ポンプ主軸周りの流動の検討,1; カバーガス対流による軸変形評価

江沼康弘; 半田卓也; 島崎正則*; 大野幸彦*; 吉田和弘*; 早川教*; 井上智之*

no journal, ,

ポンプ主軸周りのカバーガス空間における自然対流について、熱遮蔽板とカバーガス対流防止板との隙間量等をパラメータとして周方向温度分布への影響評価を実施した。また、その結果を基にした対策構造改良案の効果を評価するとともに、軸変形による軸受との接触有無を確認した。

口頭

CuO $_{2}$ リボン鎖を持つCs $_{2}$ Cu $_{2}$ Mo $_{3}$ O $_{12}$ の磁気相図と磁気構造

藤村明央*; 安井幸夫*; 井川直樹; 吉田幸彦*; 石垣徹*; 河野洋平*; 橘高俊一郎*; 榊原俊郎*

no journal, ,

CuO $_{2}$ リボン鎖系Cs $_{2}$ Cu $_{2}$ Mo $_{3}$ O $_{12}$ は、同様の構造を持つRb $_{2}$ Cu $_{2}$ Mo $_{3}$ O $_{12}$ とは異なる磁気的基底状態をとる。そこで本報では、比熱測定によって、新たにCs $_{2}$ Cu $_{2}$ Mo $_{3}$ O $_{12}$ の磁気相図を作成した。その結果、ゼロ磁場中ではT $_{N}$ =1.85Kで反強磁性体の磁気転移を示すことが分かった。さらに中性子散乱実験によってCs $_{2}$ Cu $_{2}$ Mo $_{3}$ O $_{12}$ の磁気構造と結晶構造を決定し、Rb $_{2}$ Cu $_{2}$ Mo $_{3}$ O $_{12}$ との違いを議論する。

口頭

Magnetic properties and crystal structure of honeycomb lattice system Li $_{3}$ Ni $_{2}$ SbO $_{6}$

福井皓人*; 安井幸夫*; 井川直樹; 松川健*; 吉田幸彦*; 星川晃範*; 石垣徹*

no journal, ,

粉末中性子回折法を用いた結晶構造解析によって、ハニカム格子システム系磁性物質Li $_{3}$ Ni $_{2}$ SbO $_{6}$ の構造が理想的なハニカム格子からおよそ0.1%ひずみんでいる単斜晶(空間群: 2/)であることを明らかにした。磁化率の温度依存性から求めたワイス温度は12.2Kであり、Ni $^{2+}$ のスピン間の強磁性相互作用が支配的である磁気特性を示した。その一方で13.5Kにおいて反強磁性転移が見出され、その磁気特性は単純ではない。本報ではLi $_{3}$ Ni $_{2}$ SbO $_{6}$ の結晶・磁気構造と磁気特性の相関関係の詳細について議論する。

口頭

iMATERIAにおける超高速集合組織測定手法の開発

小貫祐介*; 星川晃範*; 吉田幸彦*; 松川健*; 石垣徹*; 徐平光

no journal, ,

塑性変形、熱処理によって成形・調質される金属材料では、集合組織、すなわち結晶方位の配向の状態が材料の性能に大きく影響する。高い透過能を持つ中性子線を使った集合組織測定では、測定に係る体積全体の配向状態を測定できることから、その利用が期待される。従来のX線や電子線で数時間かけた測定に匹敵する、方位分解能と精度を兼ね備えた集合組織測定が、iMATERIAでは10分程度で可能となった。今回開発した手法では、広い散乱角をカバーする様々な位置にある検出器上から適切な観測点を選定し、一軸の試料回転機構で角度を数回変えて測定を行う。飛行時間法により得られる多数の反射に関する回折強度情報を有効に利用することで、従来法に比べて大幅に測定を簡素化, 迅速化することができた。今後さらに観測点の位置選定を最適化することで、より高速な測定が可能と期待される。

口頭

CuO $_{2}$ リボン鎖を持つA $_{2}$ Cu $_{2}$ Mo $_{3}$ O $_{12}$ (A=Rb, Cs)の磁気的挙動と磁気構造

藤村明央*; 安井幸夫*; 河野洋平*; 橘高俊一郎*; 榊原俊郎*; 井川直樹; 松川健*; 吉田幸彦*; 星川晃範*; 石垣徹*

no journal, ,

CuO $_{2}$ リボン鎖系A $_{2}$ Cu $_{2}$ Mo $_{3}$ O $_{12}$ (A=Rb, Cs)について、磁気比熱を測定し、中性子回折実験によってそれら物質の磁気構造を解析した。Cs $_{2}$ Cu $_{2}$ Mo $_{3}$ O $_{12}$ の中性子回折実験では、磁気反射は全て核反射上に観察されたことなどから、本物質はcollinearな反強磁性を持つことが分った。これらの結果を基にA $_{2}$ Cu $_{2}$ Mo $_{3}$ O $_{12}$ (A=Rb, Cs)の磁気的挙動と磁気構造の関係について議論を行う。

口頭

Average and local structures of BaSn $_{0.5}$ In $_{0.5}$ O $_{2.75}$ as electrolyte for solid oxide fuel cell analyzed by neutron diffraction

井川直樹; 樹神克明; 田口富嗣*; 吉田幸彦*; 松川健*; 星川晃範*; 石垣徹*

no journal, ,

燃料電池用の固体電解質BaSn $_{0.5}$ In $_{0.5}$ O $_{2.75}$ について、中性子回折法を用いた平均および局所構造解析を実施した。中性子回折データから得た、局所ひずみの情報を含む原子対相関関数は、平均結晶構造解析によって求められた結晶構造パラメータを基にした計算結果と比較的良い一致をみた。本報告では、水素導入前後のBaSn $_{0.5}$ In $_{0.5}$ O $_{2.75}$ の平均結晶および局所構造の関係について検討を行う。

口頭

フラストレートした一次元量子スピン系Cs $_{2}$ Cu $_{2}$ Mo $_{3}$ O $_{12}$ の磁気構造

安井幸夫*; 藤村明央*; 大森喜由*; 井川直樹; 松川健*; 吉田幸彦*; 星川晃範*; 石垣徹*

no journal, ,

スピン=1/2をもつCu $^{2+}$ イオンがCuO $_{4}$ 四角形を形成し、それが辺共有で一次元的に連なった構造をもつCuO $_{2}$ リボン鎖では、最近接交換相互作用 $J_mathrm{1}$ が強磁性的で、次近接交換相互作用 $J_mathrm{2}$ が反強磁性的なので、 $J_mathrm{1}$ と $J_mathrm{2}$ が競合し特異な量子磁性の出現が期待される。これら一次量子スピン系物質の一つCs $_{2}$ Cu $_{2}$ Mo $_{3}$ O $_{12}$ について、磁気的特性に関与する磁気構造を解析するため、粉末中性子回折実験を実施した。その結果、 $T_mathrm{N}$ = 1.85K以下で磁気反射を観測した。これら磁気反射は全て核反射上で観測されたこと、本物質では単位格子内にCu $^{2+}$ イオンが16個存在することを考慮すると、本物質の磁気構造はcollinearな反強磁性構造であることがわかった。

口頭

Magnetic properties of RCrTiO $_{5}$ (R=rare earth elements)

安井幸夫*; 宮本拓馬*; 郡俊輔*; 寺崎一郎*; 吉澤大智*; 赤木暢*; 萩原政幸*; 松川健*; 吉田幸彦*; 星川晃範*; et al.

no journal, ,

RCrTiO $_{5}$ 多結晶試料について、50Tまでの磁場中における比熱および磁化を測定し、また、NdCrTiO $_{5}$ およびNd $_{0.5}$ Pr $_{0.5}$ CrTiO $_{5}$ の粉末中性子回折測定を行った。50Tまでの比熱データと磁化曲線から、Cr $^{3+}$ -Cr $^{3+}$ 間およびCr $^{3+}$ -R $^{3+}$ 間の磁気モーメントの磁気相互作用を評価した。また、NdCrTiO $_{5}$ の中性子磁気反射強度の温度依存性から、Cr $^{3+}$ モーメントとNd $^{3+}$ モーメントが $T_mathrm{N}$ で同時にオーダーすることが明らかとなった。本発表では、実験で得られた磁気挙動を基に、RCrTiO $_{5}$ の磁気電気効果機構について議論する。

口頭

-モデルの一次元量子スピン系Cs $_{2}$ Cu $_{2}$ Mo $_{3}$ O $_{12}$ の磁気構造

安井幸夫*; 藤村明央*; 大森喜由*; 井川直樹; 松川健*; 吉田幸彦*; 星川晃範*; 石垣徹*

no journal, ,

Cs $_{2}$ Cu $_{2}$ Mo $_{3}$ O $_{12}$ の粉末中性子回折実験を行い、磁気転移温度 $T_mathrm{N}$ 以下での磁気構造を調べた。その結果、Cu $^{2+}$ スピンは軸方向にcollinearに配列し、リボン鎖内では強磁性的、リボン鎖間では反強磁性的な磁気構造をもつことが分かった。これは強磁性的なが強く反映された磁気構造と考えられる。本講演では、この物質に関する磁気構造解析の詳細について報告する。

口頭

人工知能(AI)を用いた廃棄物認識システムの開発

吉田幸彦; 佐々木紀樹; 村上昌史

no journal, ,

現在、日本原子力研究開発機構では廃棄物処理プロセスへの合理化手法の有用な一つの案として、前処理の廃棄物分別へのAI適用を検討している。廃棄物分別に関わる作業には、処理・処分不適物を除外するための膨大な内容物確認作業により発生するコスト・作業量の課題、高度な判断が要求されるため人間による分別が行われており安全に関する課題がある。近年めざましい技術革新があるAI認識技術を廃棄物分別に適用することで、これらの課題を解決できる可能性がある。本講演では現在開発しているカメラ画像を用いた廃棄物認識システムについて報告する。

口頭

二次ターゲットを用いた元素識別型X線吸収イメージングの基礎検討

中江理紀*; 松山嗣史*; 村上昌史; 吉田幸彦; 植田昭彦; 町田昌彦; 佐々木紀樹; 辻幸一*

no journal, ,

X線吸収イメージングは試料にX線を照射し、透過したX線をカメラで検出することで非破壊的に迅速なイメージングを行う手法である。X線カメラは一般的にエネルギー分解能を有しておらず、透過X線の強度のみを取得するために元素の識別ができないが、可視化したい元素(目的元素)の吸収端前後のエネルギーのX線でイメージングを行い、画像の差分を解析することで識別が可能となる。二次ターゲットとX線フィルターを用いて擬似的に単色化したX線を利用し、銅,アルミ,ニッケル箔からニッケルを選択的にイメージングした結果を報告する。

口頭

移動物体の蛍光X線イメージングシステムの開発研究

淵田知希*; 松山嗣史*; 村上昌史; 吉田幸彦; 植田昭彦; 町田昌彦; 佐々木紀樹; 辻幸一*

no journal, ,

移動する廃棄物の迅速な元素識別に向けて、動的試料の元素分布像を取得可能な蛍光X線イメージング装置を開発した。開発した装置は、X線管,シリコンドリフト検出器を搭載したCNC (Computerized Numerical Control)ルーター,ベルトコンベア及び検出器とCNCルーターの制御器で構成される。ベルトコンベア上を移動する台形状の銅板の元素分布像をリアルタイムで取得し、装置の性能評価を実施した結果を報告する。

口頭

Fundamental study for elemental identification method by X-ray absorption imaging using a secondary target

中江理紀*; 松山嗣史*; 村上昌史; 吉田幸彦; 町田昌彦; 植田昭彦; 佐々木紀樹; 辻幸一*

no journal, ,

X線吸収イメージングは試料にX線を照射し、透過したX線をカメラで検出するイメージング法である。これは非破壊かつ迅速な方法であるが、X線カメラは一般的にエネルギー分解能を有しておらず、元素の識別ができない。近年、シンクロトロン放射光を用いて、目的元素の吸収端周辺のエネルギーのX線でイメージングを行い、画像の差分を解析することで元素分布をイメージングする方法が報告されているが、実験室でX線のエネルギーを変化させることは難しい。本研究では、二次ターゲットとX線フィルターを用いることにより、実験室においても目的元素のみを可視化する方法を検討した。

口頭

ベイズ推定に基づく蛍光X線スペクトル予測の基礎検討

松山嗣史*; 中江理紀*; 村上昌史; 吉田幸彦; 町田昌彦; 辻幸一*

no journal, ,

蛍光X線分析法は、試料にX線を照射し、放出される蛍光X線を計測することで、未知試料の定性・定量分析を行う。蛍光X線分析を応用した走査型微小部蛍光X線分析法では、蛍光X線分析と試料の移動を繰り返しながら、元素分布像を取得する。1万点にも及ぶ測定データから元素分布像を作製することもあるため、一般に総測定時間が長い。この場合、一点当たりの測定時間を4秒減らすことができれば、元素分布像取得時間を11時間ほど縮小できることになる。しかし、単に測定時間を短くするだけでは、統計的なばらつきが大きくなるため、高精度な蛍光X線スペクトルを取得することが困難である。そこで、ベイズ推定の適応を考えた。ベイズ推定は条件付き確率を用いた方法で、教師データ(ビッグデータなど)を用いることなく推定することができる。蛍光X線分析で取得した画像に対して情報処理を適応されたことはあるが、ベイズ推定を蛍光X線スペクトル予測に適応した例は報告されていない。本研究では、ベイズ推定を用いて、短時間測定で取得したスペクトルから長時間測定におけるスペクトルを予測する方法を確立することを目的とした。

口頭

放射性廃棄物容器内の処分制限物質に対する高エネルギーX線CTを用いた非破壊識別方法の開発

村上昌史; 吉田幸彦; 南郷脩史*; 久保田省吾*; 黒澤卓也*; 佐々木紀樹

no journal, ,

過去に発生し、保管されてきている低レベル放射性廃棄物の処分において、埋設施設の廃棄物受入基準により量が制限される物質を、基準値以上に含む場合には廃棄物から取り除く必要がある。これらの物質の定量評価を合理的に行う手法として、高エネルギーX線を用いた非破壊検査により、容器内の廃棄物を識別できる可能性がある。今回、処分制限物質として可燃物,アルミ,鉛,水銀及び電池を含む模擬廃棄物を容器内に封入し、産業用CTスキャナーを用いて高エネルギーX線CTを撮影した。発表では、測定したCT画像における画素値や3次元立体像における形状の解析をもとに、これらの物質の識別方法を検討した結果について報告する。