Optimising sodium incorporation into potassium-activated metakaolin-based alkali-activated materials

Chaerun, R. I.; 佐藤 淳也; 平木 義久; 吉田 幸彦; 佐藤 努*; 大杉 武史

Construction and Building Materials, 500, p.144270_1 - 144270_10, 2025/11

https://doi.org/10.1016/j.conbuildmat.2025.144270

アルカリ活性化材料(AAMs)、特にメタカオリンを原料とするものは、その高密度な微細構造と化学的耐久性により、有害廃棄物の固定化に用いる持続可能なバインダーとして大きな注目を集めている。これらの非晶質アルミノケイ酸塩構造は、有害物質を効果的にカプセル化し、環境リスクを低減することができる。しかし、この非晶質ネットワークの安定性を維持することは容易ではなく、特にナトリウム(Na))を多く含む前駆体を使用する場合、過剰なNaが結晶化を促進し、マトリックスの完全性を損なうことが知られている。本研究では、主にカリウム(K))で活性化されたメタカオリン系AAMsにおけるNa+濃度が構造安定性に与える影響を体系的に検討した。その目的は、非晶質構造を保持し化学的安定性を維持できるNa取り込みの閾値を明らかにすることである。透過型電子顕微鏡(TEM)、ラマン分光法、熱力学モデリングを用いて、さまざまなNa:Kモル比におけるK-AAMsの構造進化を解析した。その結果、Na:K比が高い場合には、ナノポアの形成やNaに富むゼオライト相の早期結晶化が生じ、マトリックスの安定性が低下することが明らかとなった。一方で、非晶質ネットワークを維持し、アルミノケイ酸塩骨格を保つ最適なNa:K比が特定された。これらの知見は、高耐久かつ先進的な廃棄物固定化技術に向けたK-AAMsの最適化に有用な指針を提供するものである。

Discrimination of disposal-restricted materials in waste containers by nondestructive testing and image analysis with high-energy X-ray computed tomography

村上 昌史; 吉田 幸彦; 南郷 脩史*; 久保田 省吾*; 黒澤 卓也*; 佐々木 紀樹

Journal of Nuclear Science and Technology, 62(7), p.650 - 661, 2025/07

https://doi.org/10.1080/00223131.2025.2460526

Nondestructive methods were investigated to effectively discriminate disposal-restricted materials, including aluminum, batteries, combustibles, lead, and mercury, inside waste containers without opening them. An industrial computed tomography (CT) system with maximum X-ray energy of 9 MeV was used to visualize inside 27-cm diameter pails and 59-cm diameter drums filled with typical waste materials such as combustibles, glass, concrete, and metals. The CT images with 0.5 mm spacing were acquired, and three-dimensional (3D) models were constructed. A good linear relationship was observed between the gray values in the obtained CT images and the densities of materials. Combustibles, lead, and mercury were extracted via simple segmentation based on their apparent densities. 3D feature-based discriminations were further applied to batteries and certain aluminum objects based on their structural characteristics. Almost all batteries contained in the drums were successfully discriminated regardless of deformation, except for a few cases under extreme conditions. Aluminum was extracted along with glass and concrete; however, pipes with distinctive shapes could be identified in a relatively selective manner. The discrimination methods developed in this study will be effective in revealing the contents of waste containers, particularly for harmful materials that need to be separated for proper disposal.

二次ターゲットを用いた元素識別型のX線吸収イメージングの基礎検討

中江 理紀*; 松山 嗣史*; 村上 昌史; 吉田 幸彦; 町田 昌彦; 辻 幸一*

X線分析の進歩,54, p.89 - 99, 2023/03

封入式X線管とX線カメラを用いたX線吸収端差分法による元素識別イメージングの基礎研究を行った。標的元素のX線吸収端の前後でX線吸収像を得るために、二次ターゲットを用いた。つまり、封入式X線管からのX線を二次ターゲットに照射し、そこから発生する特性X線を測定試料に照射し数秒の露光時間でX線吸収像を取得できた。この方式では照射X線のエネルギーを任意に可変することはできないが、特定の元素に対しては測定が可能である。実証実験として、Al, Cu, Niの金属箔からなる試料に対してNiの元素識別画像を得るために、NiのK吸収端の前後でX線吸収像を得ることとした。CuとZnの二次ターゲットを用いてCu KとZn KのX線を用いて2つのX線吸収像を得て、それらの画像の差分をとることでNiの分布像が得られることを示した。さらに、X線カメラにおける閾値設定機能を利用することで、二次ターゲットの交換をすることなく、一種類の二次ターゲットだけを用いてNiの吸収画像を得ることができた。

Spectrum prediction in X-ray fluorescence analysis using Bayesian estimation

松山 嗣史*; 中江 理紀*; 村上 昌史; 吉田 幸彦; 町田 昌彦; 辻 幸一*

Spectrochimica Acta, Part B, 199, p.106593_1 - 106593_6, 2023/01

https://doi.org/10.1016/j.sab.2022.106593

It is important to reduce the measurement time in X-ray fluorescence (XRF) analysis. Micro XRF and confocal micro XRF analyses have been used to obtain elemental distribution. Because these techniques are performed in the scanning mode, shortening the measurement time per unit measurement point enables rapid determination of the elemental distributions. Therefore, we applied the Bayesian theorem to XRF analysis to estimate the accurate XRF net intensity in a short time. In the Bayesian formula, the posterior distribution is determined by the likelihood function and prior distribution. As the obtained posterior function is a probability distribution, the expected value in the function is used as the optimal value. By determining the optimal likelihood function and prior distribution, we consider that the XRF spectrum in a long-time measurement can be estimated by that in a short time. In this study, the Poisson distribution and the sum of the two exponential functions were employed as the likelihood function and prior distribution, respectively. To estimate the XRF spectrum using the Bayesian formula, a standard glass sample containing several metal elements was analyzed using a laboratory-made micro XRF instrument. The micro XRF measurements were performed at measurement times of 1, 3, 5, 7, 10, 20, 30, 60, 100, 180, and 3600 s, and then the net intensity of Zn K obtained with and without the Bayesian estimation was compared. To obtain a net intensity of Zn K close to that in 3600 s, the measurement times with and without the Bayesian estimation were required to be 3 and 7 s, respectively. Thus, we significantly reduced the measurement time for an accurate XRF net intensity measurement by more than 50%.

廃棄物の合理的処理処分方策の基本的考え方; 廃棄物処理の加速に向けた検討結果

中川 明憲; 及川 敦; 村上 昌史; 吉田 幸彦; 佐々木 紀樹; 岡田 翔太; 仲田 久和; 菅谷 敏克; 坂井 章浩; 坂本 義昭

JAEA-Technology 2021-006, 186 Pages, 2021/06

JAEA-Technology-2021-006.pdf:54.45MB

日本原子力研究開発機構が保管する放射性廃棄物のうち、一部の放射性廃棄物については過去に未分別のまま圧縮等の処理が行われていた。このため、埋設処分に向けて圧縮されたものを分解して確認する等の作業に多くの時間が必要であると想定され、放射性廃棄物の早期のリスク低減を行う方策について、廃棄物処理及び埋設処分の2つの観点から検討を実施した。前処理,処理及び固型化といった廃棄物処理作業の中で時間を要している工程を分析し、放射能濃度評価、有害物等の分別、及び可燃物の分別といった課題を抽出した。放射能濃度評価に関しては、保守的な核種組成比と非破壊線測定による廃棄体中の放射能濃度評価方法の検討、及びトレンチ埋設施設構造の高度化を図るとともに、評価対象核種の選定に一定の基準を設定することにより、評価対象核種を絞り込める可能性があることを明らかにした。有害物等の分別に関しては、非破壊検査と記録・有害物使用状況等による分別の要否の確認により、分別作業を大幅に削減できる見込みが得られた。また、廃棄物から地下水中に移行した重金属による地下水中濃度を評価し、水質に関する環境基準を遵守可能な廃棄体中に含有される濃度として受入基準を提示した。可燃物の分別に関しては、埋設施設内空隙増加による陥没の影響を評価し、覆土での事前対応が可能な可燃物含有量を評価するとともに、非破壊検査による可燃物量の確認と、解体で発生するコンクリートのような可燃物含有量が少ない廃棄物との混合埋設により、埋設処分場内の廃棄物層の平均的な可燃物の含有割合を20vol%とする定置管理を行い、分別作業を不要にできる見込みが得られた。原子力科学研究所の圧縮体を例に、これらの方策を施すことによる廃棄物処理加速の効果についての評価を実施し、廃棄物の分別処理作業を約5倍加速できる見込みが得られた。今後、検討した対策の実現に向けた対応を進める。

Time-of-flight elastic and inelastic neutron scattering studies on the localized 4d electron layered perovskite LaMoO

飯田 一樹*; 梶本 亮一; 水野 雄介*; 蒲沢 和也*; 稲村 泰弘; 星川 晃範*; 吉田 幸彦*; 松川 健*; 石垣 徹*; 河村 幸彦*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 86(6), p.064803_1 - 064803_6, 2017/06

https://doi.org/10.7566/JPSJ.86.064803

The magnetic structure and spin wave excitations in the quasi-square-lattice layered perovskite compound LaMoO were studied by a combination of neutron diffraction and inelastic neutron scattering techniques using polycrystalline sample. Neutron powder diffraction refinement revealed that the magnetic structure is ferrimagnetic in the plane with antiferromagnetic stacking along the -axis. The inelastic neutron scattering results display strong easy-axis magnetic anisotropy along the -axis due to the spin-orbit interaction in Mo ions. The model Hamiltonian consisting of in-plane anisotropic exchange interactions, the interlayer exchange interaction, and easy-axis single-ion anisotropy can explain our inelastic neutron scattering data well. Strong Ising-like anisotropy and weak interlayer coupling compared with the intralayer exchange interaction can explain both the high-temperature magnetoresistance and long-time magnetization decay recently observed in LaMoO.

iMATERIAにおける超高速集合組織測定手法の開発

小貫 祐介*; 星川 晃範*; 吉田 幸彦*; 松川 健*; 石垣 徹*; 徐 平光

no journal, , 

塑性変形、熱処理によって成形・調質される金属材料では、集合組織、すなわち結晶方位の配向の状態が材料の性能に大きく影響する。高い透過能を持つ中性子線を使った集合組織測定では、測定に係る体積全体の配向状態を測定できることから、その利用が期待される。従来のX線や電子線で数時間かけた測定に匹敵する、方位分解能と精度を兼ね備えた集合組織測定が、iMATERIAでは10分程度で可能となった。今回開発した手法では、広い散乱角をカバーする様々な位置にある検出器上から適切な観測点を選定し、一軸の試料回転機構で角度を数回変えて測定を行う。飛行時間法により得られる多数の反射に関する回折強度情報を有効に利用することで、従来法に比べて大幅に測定を簡素化, 迅速化することができた。今後さらに観測点の位置選定を最適化することで、より高速な測定が可能と期待される。

ベイズ推定に基づく蛍光X線スペクトル予測の基礎検討

松山 嗣史*; 中江 理紀*; 村上 昌史; 吉田 幸彦; 町田 昌彦; 辻 幸一*

no journal, , 

蛍光X線分析法は、試料にX線を照射し、放出される蛍光X線を計測することで、未知試料の定性・定量分析を行う。蛍光X線分析を応用した走査型微小部蛍光X線分析法では、蛍光X線分析と試料の移動を繰り返しながら、元素分布像を取得する。1万点にも及ぶ測定データから元素分布像を作製することもあるため、一般に総測定時間が長い。この場合、一点当たりの測定時間を4秒減らすことができれば、元素分布像取得時間を11時間ほど縮小できることになる。しかし、単に測定時間を短くするだけでは、統計的なばらつきが大きくなるため、高精度な蛍光X線スペクトルを取得することが困難である。そこで、ベイズ推定の適応を考えた。ベイズ推定は条件付き確率を用いた方法で、教師データ(ビッグデータなど)を用いることなく推定することができる。蛍光X線分析で取得した画像に対して情報処理を適応されたことはあるが、ベイズ推定を蛍光X線スペクトル予測に適応した例は報告されていない。本研究では、ベイズ推定を用いて、短時間測定で取得したスペクトルから長時間測定におけるスペクトルを予測する方法を確立することを目的とした。

放射性廃棄物容器内の処分制限物質に対する高エネルギーX線CTを用いた非破壊識別方法の開発

村上 昌史; 吉田 幸彦; 南郷 脩史*; 久保田 省吾*; 黒澤 卓也*; 佐々木 紀樹

no journal, , 

過去に発生し、保管されてきている低レベル放射性廃棄物の処分において、埋設施設の廃棄物受入基準により量が制限される物質を、基準値以上に含む場合には廃棄物から取り除く必要がある。これらの物質の定量評価を合理的に行う手法として、高エネルギーX線を用いた非破壊検査により、容器内の廃棄物を識別できる可能性がある。今回、処分制限物質として可燃物,アルミ,鉛,水銀及び電池を含む模擬廃棄物を容器内に封入し、産業用CTスキャナーを用いて高エネルギーX線CTを撮影した。発表では、測定したCT画像における画素値や3次元立体像における形状の解析をもとに、これらの物質の識別方法を検討した結果について報告する。

移動物体の蛍光X線イメージングシステムの開発研究

淵田 知希*; 松山 嗣史*; 村上 昌史; 吉田 幸彦; 植田 昭彦; 町田 昌彦; 佐々木 紀樹; 辻 幸一*

no journal, , 

移動する廃棄物の迅速な元素識別に向けて、動的試料の元素分布像を取得可能な蛍光X線イメージング装置を開発した。開発した装置は、X線管,シリコンドリフト検出器を搭載したCNC (Computerized Numerical Control)ルーター,ベルトコンベア及び検出器とCNCルーターの制御器で構成される。ベルトコンベア上を移動する台形状の銅板の元素分布像をリアルタイムで取得し、装置の性能評価を実施した結果を報告する。