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論文

$$Q$$-dependent collective relaxation dynamics of glass-forming liquid Ca$$_{0.4}$$K$$_{0.6}$$(NO$$_{3}$$)$$_{1.4}$$ investigated by wide-angle neutron spin-echo

Luo, P.*; Zhai, Y.*; Falus, P.*; Garc$'i$a Sakai, V.*; Hartl, M.*; 古府 麻衣子; 中島 健次; Faraone, A.*; Z, Y.*

Nature Communications (Internet), 13, p.2092_1 - 2092_9, 2022/04

https://doi.org/10.1038/s41467-022-29778-4
 被引用回数：14 パーセンタイル：76.78(Multidisciplinary Sciences)

The relaxation behavior of glass formers exhibits spatial heterogeneity and dramatically changes upon cooling towards the glass transition. However, the underlying mechanisms of the dynamics at different microscopic length scales are not fully understood. We measured the $$Q$$-dependent coherent intermediate scattering function of a prototypical ionic glass former Ca$$_{0.4}$$K$$_{0.6}$$(NO$$_{3}$$)$$_{1.4}$$, in the highly viscous liquid state. In contrast to the structure modulated dynamics for $$Q$$ $$<$$ 2.4 $AA$^{-1}$$, i.e., at and below the structure factor main peak, for $$Q$$ $$>$$ 2.4 $AA$^{-1}$$, beyond the first minimum above the structure factor main peak, the stretching exponent exhibits no temperature dependence and concomitantly the relaxation time shows smaller deviations from Arrhenius behavior. This finding indicates a change in the dominant relaxation mechanisms around a characteristic length of 2.6 AA, below which the relaxation process exhibits a temperature independent distribution and more Arrhenius-like behavior.

論文

Relevance of hydrogen bonded associates to the transport properties and nanoscale dynamics of liquid and supercooled 2-propanol

Zhai, Y.*; Luo, P.*; 長尾 道弘*; 中島 健次; 菊地 龍弥*; 川北 至信; Kienzle, P. A.*; Z, Y.*; Faraone, A.*

Physical Chemistry Chemical Physics, 23(12), p.7220 - 7232, 2021/03

https://doi.org/10.1039/d0cp05481j
 被引用回数：5 パーセンタイル：26.20(Chemistry, Physical)

2-Propanol was investigated, in both the liquid and supercooled states, as a model system to study how hydrogen bonds affect the structural relaxation and the dynamics of mesoscale structures, of approximately several Angstroms, employing static and quasi-elastic neutron scattering and molecular dynamics simulation. Dynamic neutron scattering measurements were performed over an exchanged wave-vector range encompassing the pre-peak, indicative of the presence of H-bonding associates, and the main peak. The dynamics observed at the pre-peak is associated with the formation and disaggregation of the H-bonded associates and is measured to be at least one order of magnitude slower than the dynamics at the main peak, which is identified as the structural relaxation. The measurements indicate that the macroscopic shear viscosity has a similar temperature dependence as the dynamics of the H-bonded associates, which highlights the important role played by these structures, together with the structural relaxation, in defining the macroscopic rheological properties of the system. Importantly, the characteristic relaxation time at the pre-peak follows an Arrhenius temperature dependence whereas at the main peak it exhibits a non-Arrhenius behavior on approaching the supercooled state. The origin of this differing behavior is attributed to an increased structuring of the hydrophobic domains of 2-propanol accommodating a more and more encompassing H-bond network, and a consequent set in of dynamic cooperativity.

論文

Neutron spin-echo studies of the structural relaxation of network liquid ZnCl$$_2$$ at the structure factor primary peak and prepeak

Luo, P.*; Zhai, Y.*; Leao, J. B.*; 古府 麻衣子; 中島 健次; Faraone, A.*; Zhang, Y.*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 12(1), p.392 - 398, 2021/01

https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.0c03146
 被引用回数：7 パーセンタイル：37.62(Chemistry, Physical)

典型的なネットワークイオン性液体ZnCl$$_2$$の第1およびプレ回折ピークでの微視的な構造緩和を中性子スピンエコー分光により調べた。第1構造ピークの緩和はプレピークのものより速く、活性化エネルギーは約33%高い。融点より十分高温においても、伸長指数関数で記述される緩和が観測された。驚くべきことに、とくに第1ピークにおいて、非指数関数性パラメータは冷却とともに急激に増加し、$$T_{rm m}$$に向かって緩和は伸長指数型から指数型へと変わる。これらの結果は、過冷却状態の典型的なガラス的ダイナミクスが平衡液体で現れること、2つの異なる空間スケールの運動の活性化エネルギーが冷却に伴うネットワーク構造の形成と関連していることを示唆する。

論文

Performance of vanadium redox flow battery with a novel amphoteric ion exchange membrane synthesized by two-step grafting method

Qiu, J.*; Zhai, M.*; Chen, J.; Wang, Y.*; Peng, J.*; Xu, L.*; Li, J.*; Wei, G.*

Journal of Membrane Science, 342(1-2), p.215 - 220, 2009/10

https://doi.org/10.1016/j.memsci.2009.06.043
 被引用回数：85 パーセンタイル：91.51(Engineering, Chemical)

二段階放射線グラフト法によるETFEをベースにした両性イオン交換膜を作製した。まず、スチレンモノマーをETFEフィルムに放射線グラフトした後、スルホン化反応によりカチオン型イオン交換膜とした。次に、得られたカチオン型イオン交換膜をベースフィルムとして、メタクリル酸ジメチルアミノエチル(DMAEMA)を放射線グラフトし、プロトン化反応により両性イオン交換膜を作製した。作製した両性イオン交換膜は、高いイオン交換容量と伝導率、低いバナジウムイオンの透過率を有することがわかった。さらに、このような両性イオン交換膜のレドックスフロー電池評価から、300時間以上の耐久性があり、ナフィオン117膜より高いエネルギー効率を示すこともわかった。

口頭

Radiation-induced degradation of cellulose in the 1-butyl-3-methylimidazolium chloride ionic liquid

Peng, J.; Cai, D.*; Hao, Y.*; Zhai, M.*; Lin, M.; 勝村 庸介

no journal, , 

イオン液体である1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムクロライド([Bmim]Cl)はセルロースを特別な誘導体にせずとも溶かすほど、溶解性に優れている。ここでは、[Bmim]Cl中に溶解した微結晶セルロースの$$gamma$$線照射後の分子量測定を行った。微結晶セルロースの$$gamma$$線照射分解を検討し、分解のG値,Gdを算出した。

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