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論文

Phosphates behaviours in conversion of FP chlorides

天本 一平; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 高崎 康志*; 寺井 隆幸*

Journal of Nuclear Materials, 389(1), p.142 - 148, 2009/05

 被引用回数:13 パーセンタイル:29.53(Materials Science, Multidisciplinary)

金属電解法の運転で生じる廃塩(LiCl-KCl)は、各種高レベル放射性のFP塩化物を蓄積しているため、高レベル放射性廃棄物発生容量を抑制するには、廃塩からFPを分離する必要がある。この取組みの一環として、報告者らは、リン酸塩転換法の適用性にかかる検討を行っており、同手法の可能性を評価すべく、これまで理論解析と実験を行ってきた。ここでは、廃塩中のFP塩化物のリン酸塩転換について予察試験を行った結果を報告する。すなわち、リン酸塩に転換する対象塩化物のうち、Liを除くアルカリ金属,アルカリ土類金属はほとんど沈殿物を形成しないが、LiやLa(希土類元素を代表して選択)は、リン酸塩として沈殿すること、これらの挙動は、従来の理論解析が妥当であることを裏付けていること、Li$$_{3}$$PO$$_{4}$$の粒子は比較的大きいが、LaPO$$_{4}$$の粒子にはサブミクロンの大きさのものが見られること、粒子の成長に転換温度が寄与していること等を結果として得ている。

論文

Analysis of oxygen potential of (U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2pm x}$$ and (U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)O$$_{2pm x}$$ based on point defect chemistry

加藤 正人; 小無 健司*; 中江 延男

Journal of Nuclear Materials, 389(1), p.164 - 169, 2009/05

 被引用回数:20 パーセンタイル:17.18(Materials Science, Multidisciplinary)

(U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2pm x}$$及び(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)O$$_{2pm x}$$の不定比性について、点欠陥化学により実験データから解析を行った。定比組成からのずれXと酸素分圧の関係を評価し、Kr$"o$ger-Vink図を用いてMOXの点欠陥濃度を酸素分圧と温度の関数として見積もった。定比組成近傍では、Xは$$Delta$$に比例し、電気的欠陥が支配することを示した。また、酸素ポテンシャルを計算するためのモデルを導き、実験データを精度よく再現した。定比組成の(U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2.00}$$及び(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)O$$_{2.00}$$について、それぞれ、-552.5kJ/mol及び-149.7J/mol, -674.0kJ/mol及び-219.4J/molと決定した。

論文

The Phase state at high temperatures in the MOX-SiO$$_{2}$$ system

中道 晋哉; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 内田 哲平; 森本 恭一; 鹿志村 元明; 木原 義之

Journal of Nuclear Materials, 389(1), p.191 - 196, 2009/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:80.02(Materials Science, Multidisciplinary)

「常陽」での短期照射試験後、燃料中心部の限定された領域で燃料製造時に不純物として混入するSiO$$_{2}$$の凝集が認められた。SiO$$_{2}$$を混合したMOXについて酸素分圧を変えて1700$$^{circ}$$C, 2000$$^{circ}$$C, 2400$$^{circ}$$Cの温度で熱処理を行った。低酸素分圧下で熱処理した試料において、MOXの粒界にPu, Am及びSiの化合物の形成が観察され、特に2400$$^{circ}$$Cで熱処理した場合において、その傾向が顕著となった。

論文

Evaluation of phosphate thermodynamic properties for spent electrolyte recycle

小藤 博英; 天本 一平; 安本 勝*; 佐々木 一哉*; 明珍 宗孝; 寺井 隆幸*

Journal of Nuclear Materials, 389(1), p.173 - 178, 2009/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:80.02(Materials Science, Multidisciplinary)

金属電解法乾式再処理における使用済電解質の再生処理を行うためのリン酸塩転換法の評価を実施している。リン酸塩転換法では、溶融塩中に蓄積するFP等の不純物をリン酸リチウム等の添加剤を加えることによりリン酸塩沈殿として分離することを考えており、構成元素の熱力学諸量を元にプロセスフロー概念を検討している。しかしながら、リン酸塩に関しては既報の熱力学データが稀であるため、熱量や蒸気圧測定によるデータ取得を試みた。測定は純物質であるリン酸リチウムから開始し、HTMSやTG-DTAによる測定を行ったが、リン酸リチウムの融点以下の温度範囲で熱分解あるいは相転移があることが明らかとなった。分解生成物の影響を排除するためのHTMS測定手法の検討等を行った結果を報告する。

論文

Oxygen potential measurements of Am$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-x}$$ by EMF method

音部 治幹; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 389(1), p.68 - 71, 2009/05

 被引用回数:15 パーセンタイル:25.07(Materials Science, Multidisciplinary)

Am$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルの酸素不定比組成(${it x}$)と温度依存性をEMF法で明らかにした。Am$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-x}$$${it x}$は、1333Kで0.02$$<$$ ${it x}$ $$leq$$ 0.25の範囲でクーロン滴定法により変化させた。酸素ポテンシャルの温度依存性は、温度領域1173$$sim$$1333Kで測定した。1333Kでは、酸素ポテンシャルは、${it x}$が0.021から0.22まで増加したとき、-80から-360kJmol$$^{-1}$$まで減少し、${it x}$が0.23付近では、-360kJmol$$^{-1}$$でほとんど一定となった。この結果から、1333Kでは、Am$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-x}$$は、${it x}$が0.021から0.22までは蛍石型単相から構成され、${it x}$が0.23の付近では蛍石型相と(Am,Pu)$$_9$$O$$_{16}$$相の混合相から構成されると考えられる。

論文

Thermal expansion of TRU nitride solid solutions as fuel materials for transmutation of minor actinides

高野 公秀; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生

Journal of Nuclear Materials, 389(1), p.89 - 92, 2009/05

 被引用回数:10 パーセンタイル:37.62(Materials Science, Multidisciplinary)

マイナーアクチノイド核変換用燃料を構成する超ウラン元素窒化物固溶体の熱膨張を測定し、その組成依存性を調べた。単相固溶体試料として、(Np$$_{0.55}$$Am$$_{0.45}$$)N, (Pu$$_{0.59}$$Am$$_{0.41}$$)N, (Np$$_{0.21}$$Pu$$_{0.52}$$Am$$_{0.22}$$Cm$$_{0.05}$$)N及び(Pu$$_{0.21}$$Am$$_{0.18}$$Zr$$_{0.61}$$)Nを酸化物の炭素熱還元及び金属Zrの窒化により調製した。高温X線回折法により、室温から1478Kの範囲で格子定数を測定し、線熱膨張を温度の関数として定めた。293Kから1273Kの平均線熱膨張係数として、それぞれ、10.1, 11.5, 10.8及び8.8$$times$$10$$^{-6}$$K$$^{-1}$$を得た。これらの値を、固溶体を構成する成分窒化物の熱膨張係数と比較検証した結果、2から3%以内の誤差で混合則で近似できることを明らかにした。

論文

Thermochemical and thermophysical properties of minor actinide compounds

湊 和生; 高野 公秀; 音部 治幹; 西 剛史; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 389(1), p.23 - 28, 2009/05

 被引用回数:14 パーセンタイル:27.11(Materials Science, Multidisciplinary)

現行の核燃料サイクルでは高レベル放射性廃棄物に区分されているマイナーアクチノイド(MA: Np, Am, Cm)を燃焼・核変換することが将来の選択肢として考えられている。MA含有燃料の設計及び挙動評価には、MA化合物の熱化学的及び物理的特性が必要であるが、それらの特性はよく知られていない。MA含有燃料の研究開発の基盤を支えるため、アクチノイド窒化物及び酸化物の特性測定評価を行った。格子定数及びその熱膨張を高温X線回折法により測定評価した。比熱容量を投下型熱量計により、熱拡散率をレーザーフラッシュ法により、それぞれ測定評価した。熱伝導率を比熱容量,熱拡散率及び密度から評価した。酸素ポテンシャルを熱起電力法により測定評価した。

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