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口頭

Thermodynamic studies on the solubility of actinides in the presence of organic acids related to geological disposal

小林 大志*; 手島 健志*; Wang, P.*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

no journal, , 

ウラン(IVおよびVI)とイソサッカリン酸との錯生成に着目し、イソサッカリン酸共存下でのウラン(IVおよびVI)の溶解度測定を実施した。得られた溶解度の水素イオン濃度指数(pHc)およびイソサッカリン酸濃度の依存性から、支配的なウラン(IVおよびVI)のイソサッカリン酸錯体を同定するとともに、その錯生成定数を決定した。また、4価アクチニド元素の類似元素であるジルコニウムについて、ヒドロキシル基の数が異なるいくつかの有機酸との錯生成を調べるための溶解度測定を通して、イソサッカリン酸の強い錯生成能を明らかにするための調査を実施した。

口頭

Sorption behaviour of lead onto montmorillonite in the presence of carbonate

杉浦 佑樹; 石寺 孝充; 陶山 忠宏*; 岡崎 充宏*; 浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 舘 幸男

no journal, , 

Pb-210 is one of the important radionuclides for the performance assessment of geological disposal. In this study, we investigated the sorption behaviour of Pb onto montmorillonite in the presence of carbonate. Kd values decrease with the increase of DIC concentration in pH8-11 region. Data from the carbonate-free and conditions of 2.5 and 25 mM DIC can be fitted using surface complexation constants determined from carbonate-free condition dataset. However, the model underestimated the data at DIC concentrations of 100 and 250 mM. Therefore, the formation of a ternary complex was assumed and its surface complexation constant was determined by fitting the experimental data at DIC concentrations of 100 and 250 mM. The results succeeded in fitting all experimental data well. Spectroscopic studies on the ternary complexation system will be required to enhance the reliability of the present results.

口頭

Comprehensive study of the migration property in representative rock of Japan at underground research laboratories

岩月 輝希; 石井 英一

no journal, , 

本発表では、瑞浪と幌延URLにおける研究開発により得られた地下深部の移動特性について概説する。地上からの調査段階から坑道での調査段階で得られた調査研究結果を整理した結果、主要な移動経路として瑞浪地域の花崗岩では数百メートル、幌延の浅部では数百メートル、幌延の深部では数十メートル規模の割れ目の連続性/接続性を考慮する必要があること、その一方で、移動経路があってもアナログ元素は岩盤や閉鎖された坑道ではほとんど移動していないことなどが明らかになった。

口頭

Mock-up tunnel closure test and the hydro-chemical coupling simulation of environmental condition as a basis of solute transport analysis

尾崎 裕介; 岩月 輝希; 尾上 博則

no journal, , 

坑道掘削および地下施設操業中において安全確保のために地下坑道表面には吹き付けコンクリートが施工される。この吹き付けコンクリートは地下水と反応し、地下水のpHを上昇させる等、地質環境の擾乱の原因となる。本研究では、瑞浪超深地層研究所で実施された再冠水試験時に取得された吹き付けコンクリートの影響を受けた地下水の水質変化から、PHREEQCを用いた地球化学計算により坑道閉鎖後におけるセメント溶解に伴う水質変化の主要な化学反応を推定した。加えて、坑道閉鎖後の長期的な坑道周辺岩盤に対する影響を評価するため、Couplysを用いてセメントおよび岩石の化学反応を考慮した反応輸送解析を実施した。計算を実施した条件下におけるシミュレーション結果では、坑道閉塞後における地下水流動場の回復により坑道周辺では拡散現象が物質移動の支配的な原因となるため、セメント溶脱に伴うpHが高い地下水の移動は比較的緩慢であることが予測された。

口頭

Thermodynamic study of complexation of deep groundwater humic acid by calorimetry

紀室 辰伍; 寺島 元基; 舘 幸男; 北辻 章浩; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

no journal, , 

深部地下環境中に存在する天然有機物の一種であるフミン酸は、錯生成能が高く放射性核種などの金属イオンの環境中での移行挙動に影響を与えると考えられている。しかし、その錯生成反応機構については知見が不十分であり、特に反応の熱力学を議論するために不可欠な反応エンタルピーやエントロピーは、平衡定数から推定されるに留まっていた。本研究では、北海道幌延町の深度350m地下水に溶存しているフミン酸を抽出し、プロトン化反応と銅(II)イオン、ウラニル(VI)イオンとの錯生成反応における反応熱力学量を、熱量滴定法を用いて直接決定した。得られた結果を典型的なフミン酸や構造既知の有機酸と比較し、幌延深部地下水中のフミン酸の特徴的な反応機構を明らかにした。さらに、得られた反応熱力学量を用いて熱力学平衡計算を行い、放射性核種の移行挙動に及ぼすフミン酸の影響を評価した。

口頭

The Effect of carbonate ion on the dissolution rate of UO$$_{2}$$ pellet

諸井 悠里子*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 北村 暁; 紀室 辰伍

no journal, , 

日本における原子力利用の柔軟性を確保しつつ今後のバックエンド対策を着実に進めるために、使用済燃料の直接処分について技術的検討を行っておくことが必要である。本研究では、使用済燃料の主成分であるUO$$_{2}$$の溶解速度におよぼす炭酸イオンの影響を明らかにするために、深部地下環境を模擬した実験系において、炭酸濃度の異なる溶液にUO$$_{2}$$ペレットを浸漬するバッチ試験を行い、UO$$_{2}$$の溶解速度を算出した。その結果、炭酸濃度の増加とともに溶解速度が増大し、炭酸濃度の対数値と溶解速度の対数値に正の相関が有ることが確認された。また、得られた結果を既往研究と比較して、溶解速度と炭酸濃度の相関関係が炭酸濃度50mMまで成立することを明らかにした。

口頭

Sensitivity analyses of natural tracer profiles in sedimentary rocks of the Horonobe URL, Japan

笹本 広; Arthur, R. C.*; Alt-Epping, P.*; 舘 幸男

no journal, , 

幌延の地下研究施設周辺に掘削された地上からのボーリング孔を用いて得られた地下水を対象に、地下水中に含まれる非(弱)収着性元素である天然トレーサの深度プロファイルについて、物質の移動プロセスの解釈を移流・拡散に基づく解析により試みた。また、深度プロファイルの解釈にあたっては、様々なパラメータに不確定要素があるため、想定され得る不確実性の幅を保守的に設定した感度解析も行い、実測されたプロファイルに対する再現性の良い解析条件(仮定)の推定も試みた。

口頭

Modelling analysis on in situ Long Term Diffusion (LTD-II) test at the Grimsel test site

深津 勇太; 伊藤 剛志*; 舘 幸男; 石田 圭輔*; Martin, A.*

no journal, , 

In the safety assessment of geological disposal of high-level radioactive waste, it is an important task to confirm applicability of the models and parameters to quantify the radionuclide migration based on laboratory diffusion and sorption tests to the actual underground environment. In this study, the second Long-Term Diffusion (LTD-II) test at the GTS using tritiated water (HTO), Cl-36, Na-22, Cs-134 and Ba-133 as tracers were analysed focusing borehole disturbed zone (BDZ) effect near borehole and diffusion anisotropy by the foliation effect. We measured the detailed depth profile of the cations and wide-range distributions of HTO and Cl-36 around an injection hole by additional laboratory analysis, and in situ LTD-II test results were predicted by the scaling approach from laboratory to in situ condition.

口頭

Boron sorption in Na-montmorillonite

Chen, Y.; 澤口 拓磨

no journal, , 

Na型モンモリロナイト圧縮体中におけるホウ素の移行挙動を把握するため、種々のpHおよびイオン強度条件におけるホウ素の収着特性をバッチ試験により調べた。収着分配係数(K$$_{d}$$ [m$$^{3}$$/kg])は10$$^{-3}$$オーダーであることが分かった。また、pHが一定の場合、その収着はフロインドリッヒ吸着等温式で説明することができた。ホウ素のK$$_{d}$$は一般にpHとともに増加するが、pH8を超えるとK$$_{d}$$は減少した。これは、吸着は粘土表面のアルミノール基との配位子交換によるものと考えられる。吸着媒体および吸着質の両電荷を考慮し、収着に対するpHの影響を検討した。

口頭

An Overview and key results from the long term in situ diffusion project (ltd) at the Grimsel Test Site, Switzerland

Martin, A.*; 深津 勇太; 舘 幸男; 石田 圭輔*; Muuri, E.*; Siitari-Kauppi, M.*; Havlova, V.*; Vokal, A.*

no journal, , 

Diffusion and sorption parameters used in performance assessment calculations for assessing the long term safety of future radioactive waste repositories are typically derived from rock samples that are de-stressed once removed from the host rock. This can lead to an over-estimation of matrix diffusion and sorption from lab based experiments primarily due to sample preparation in comparison with actual conditions in crystalline rocks. Despite this, there have been very few long-term field-scale experiments to realistically evaluate matrix diffusion and sorption of radionuclides in fractured rock with minimal disturbance to in-situ conditions. These issues have formed the basis for the design of the Long Term Diffusion (LTD) project at the Grimsel Test Site (GTS) in Switzerland. The results and comparison to diffusion and sorption models, with a particular focus on scaling from lab to in situ conditions and process understanding will be overviewed in this paper.

口頭

Evaluating the mass transport characteristics for fault zone in mudstone at the Horonobe Underground Research Laboratory

武田 匡樹; 石井 英一; 大野 宏和; 舘 幸男; 伊藤 剛志*; 根本 一昭*

no journal, , 

Fault zones have the potential to act as flow paths, and the characterization of solute transport in such zones in mudstone is important for developing the solute transport model required in the safety assessment for the geological disposal of radioactive waste. In this paper we characterize the solute transport properties of fault-zones fractures in a mudstone at the Horonobe Underground Research Laboratory (Horonobe URL) with results of in situ tracer migration tests by different tracer-injection methods using stable tracers. The flow paths are evaluated from the distributions of fractures and sorbing-tracer concentrations on the fractures surfaces.

口頭

In situ diffusion experiment in mudstone at the Horonobe URL; Comparative study between in situ and laboratory tests

舘 幸男; 武田 匡樹; 大野 宏和; 伊藤 剛志*; 佐藤 智文*; 根本 一昭*

no journal, , 

Diffusion and sorption of radionuclides in potential host rocks are key processes controlling the safety of geological disposal of radioactive waste. Diffusion and sorption parameters have been derived from laboratory experiments using drilled or crushed rock samples. To set reliable parameters of diffusion and sorption relevant to performance assessment, it is necessary to understand in detail the processes of diffusion and sorption in laboratory and in situ conditions, and to confirm the consistency or the relationship of these parameters between both conditions. This paper presents new results of in situ diffusion test conducted in siliceous mudstone in the 350 m depth drift at Horonobe Underground Research Laboratory in Northern Hokkaido, Japan. In addition, laboratory diffusion tests were conducted using core samples from the site of in situ test. Diffusion and sorption parameters were derived and compared between in situ and laboratory tests.

口頭

Estimation of sorption reduction by organic ligands in actinide-cement systems

Ochs, M.*; Dolder, F.*; 舘 幸男

no journal, , 

The clean-up activities related to the accident at the Fukushima nuclear power plant give rise to several types of wastes containing cementitious materials as well as substances that can influence radionuclide migration, especially organic complexing substances. Complexation by dissolved organic ligands will compete with sorption reactions between radionuclides and cementitious materials and therefore lead to a decrease of sorption. This paper focuses on a more systematic and broad-ranging evaluation of estimating sorption reduction factors (SRF) and maximum no-effect concentrations (NEC) on the basis of calculated aqueous radionuclide speciation and, where available, on the comparison with SRF/NEC calculated from experimental data. It can be concluded that experimental data from ternary systems (radionuclide-ligand-cement) are clearly most reliable for the determination of SRF by organic ligands. The quality of SRF estimates on the basis of modelled aqueous speciation is very heterogeneous at this point and is hampered especially in the actinide-ISA systems by uncertainties regarding the nature of relevant species at highly alkaline pH.

口頭

Above- and belowground distribution of radiocesium released from TEPCO' FDNPP accident in the mountainous forest of Fukushima

新里 忠史; 佐々木 祥人; 伊藤 聡美; 三田地 勝昭*; 渡辺 貴善

no journal, , 

An understanding of the environmental dynamics of radiocesium, especially $$^{137}$$Cs with long half-life of 30 years, released from the TEPCO's Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident is crucial issue to estimate future redistribution and forest-products activities of radiocesium in forested environment of Fukushima, Japan. In this paper, we discuss above- and belowground distributions of radiocesium in a Japanese cedar plantation forest based on 2015-2017 investigations. The belowground $$^{137}$$Cs occupied 90% of the total $$^{137}$$Cs inventory in the Japanese cedar forest. Most of $$^{137}$$Cs was distributed until a depth of 10 cm, where the highest $$^{137}$$Cs inventory in the fine root. This result indicates that $$^{137}$$Cs is absorbed by the tree fine root from the soil layer with inorganic elements, nutrients, and water, although its amount is very limited.

口頭

Numerical study on sorption kinetics of radiocesium in forest soil

操上 広志; Malins, A.; 新里 忠史; 飯島 和毅; 塚田 祥文*

no journal, , 

本報告では、森林土壌内のセシウム137の深度分布と存在形態について、深度方向への移行と土壌への収着を考慮したモデルを用いて解析的に評価した。解析により得られたセシウム137の分布や物理化学形態は実測と整合的であり、解析手法の妥当性を示した。また、解析結果は野生動物のセシウム137濃度が森林土壌のそれと相関があることを示唆した。

口頭

Complexation of actinides with borate and polyborates

Meier, R.; 北垣 徹; 香西 直文; Fellhauer, D.*; 小林 大志*; 大貫 敏彦

no journal, , 

The distribution of actinides in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (1F) is of major interest, concerning the safety during decommissioning. And if fluctuations in the neutron flux would arise during retrieval of the fuel, the immediate addition of neutron absorbers such as boric acid can become necessary. Therefore, the influence of boric compounds on actinides is an essential topic to be scrutinised in depth. In the present study the complexation of actinides with borate is experimentally investigated in aqueous solutions relevant for 1F. The main focus is on the complexation of U(VI) in the weakly acidic to alkaline pH range at room temperature under oxic conditions. The concentration of (poly)borate is systematically varied to obtain information about the complexation behaviour with U(VI) under different boundary conditions. For the analysis of the samples, ICP-MS/OES and XRD are applied. In the long term, NMR and TRLFS are also available for the evaluation of the complexes.

口頭

An Experimental study of microbial effect on simulant fuel debris

Liu, J.; 土津田 雄馬; 北垣 徹; 香西 直文; 山路 恵子*; 大貫 敏彦

no journal, , 

原子力過酷事故後、水における燃料デブリの周囲に微生物の繁殖が確認された。このため、福島第一原子力発電所の炉内において、微生物による燃料デブリ中の元素のマイグレーションを考慮する必要がある。本研究では、自然界に広く存在する微生物を液体培地中で模擬燃料デブリと培養し、微生物による燃料デブリ中のアクチノイド, ジルコニウム, 鉄のマイグレーションメカニズムを明らかにした

口頭

Anion exclusion in crystalline rocks; The Influence of rock structure and pore network

Havlova, V.*; Zuna, M.*; Br$'a$zda, L.*; Rosendorf, T.*; Sammalj$"a$rvi, J.*; Nenonen, V.*; Siitari-Kauppi, M.*; 笹尾 英嗣; Gvozd$'i$k, L.*

no journal, , 

陰イオン排除は主に粘土において注目されてきたが、結晶質岩の一部でも観察されている。陰イオン排除はナノメートルスケールの空隙でも生じうるため、本研究では、結晶質岩のうちチェコ共和国の深成岩(花崗岩類)と変成岩を対象として空隙構造の詳細な特性を調査するとともに、トレーサー物質として$$^{3}$$H, $$^{36}$$Cl, $$^{125}$$Iを用いた透過拡散試験を実施した。透過拡散試験の結果、いずれの試料においても陰イオンの拡散は$$^{3}$$Hよりも遅いことが確認され、陰イオン排除が生じていると考えられた。また、拡散速度に関しては、深成岩の方が変成岩よりも早い結果が得られた。空隙構造の観察では、水飽和法により空隙率測定に加えて、オートラジオグラフ法によって空隙の分布を調査した。空隙構造に関しては現在も解析中であるが、これまでのところ、拡散速度の違いは空隙の連結性に起因する可能性が示唆されている。

口頭

Radiocesium in sewage sludge ash

香西 直文; 鈴木 伸一; 坂本 文徳; 大貫 敏彦

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故により放出された放射性セシウム(以下、Cs)の一部が下水汚泥焼却灰(以下、焼却灰)中に濃縮された。Csの80%以上が焼却灰中の酸化鉄に、約10%が未同定の非晶質酸化ケイ素に強固に保持されていることが既報において明らかになった。本研究では、下水に流入する紙及び下水処理場で下水に添加される有機凝集剤に含まれるケイ素が非晶質酸化ケイ素の起源であることを見いだした。次に、焼却灰の処分に資するため、焼却灰を含むジオポリマー及びセメント固化体を作製し特性を評価した結果、ジオポリマーが高いバリア性能を持つことが明らかとなった。

口頭

Fixation of radium by adsorption on clay minerals based on analyses of core samples around Ningyo-toge uranium mine

山口 瑛子; 栗原 雄一; 奥村 雅彦; 高橋 嘉夫*

no journal, , 

ウランやトリウム等から放射壊変により生成するラジウムは、一定量あたりの放射能が高く、天然環境でも基準値を超えることがあるため危険な元素であるが、環境中での挙動は未解明である。特に地球表層に広く存在する粘土鉱物はイオン吸着容量が大きく多くの陽イオンの挙動に影響を与えるため、粘土鉱物存在下でのラジウムの挙動解明が望まれている。本発表では、上記課題に対し、粘土鉱物を多く含むウラン鉱床のコア試料の分析を行うことで、環境中のラジウムが粘土鉱物に固定されるという有用な知見を得たことを報告する。尚、課題解決に当たっては従来から用いられている逐次抽出法等を利用したが、それに加えてラジウムと挙動が似ているバリウムをアナログとした放射光実験を新たに行ったことが解決の糸口となった。得られた知見により、ラジウムの環境中挙動解明や除去方法の開発に関する研究が大きく進展することが考えられる。

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