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論文

Enthalpy and heat capacity of (Ca$$_{1-x}$$Pu$$_{x}$$)TiO$$_{3}$$(x=0 and 0.20)

佐藤 剛*; 山崎 哲*; 山下 利之; 松井 恒雄*; 長崎 正雅*

Journal of Nuclear Materials, 294(1-2), p.135 - 140, 2001/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:20.38(Materials Science, Multidisciplinary)

プルトニウムを添加したペロブスカイト型構造のCaTiO$$_{3}$$の熱的安定性を評価するため、x=0,0.2の試料のエンタルピーを室温から1180Kまでの範囲でカルベ型熱量計を用い投下法により測定した。得られたエンタルピー値には不連続面はみられず相変態がないことから、このエンタルピー値を温度の多項式でフィッティングし、これを温度で微分することにより定圧比熱容量Cpを求めた。(Ca$$_{1-x}$$Pu$$_{x}$$)TiO$$_{3}$$の熱膨張データと熱力学的関係式を用いて推定したCpと実測Cpには良い相関があることから、本測定Cpは信頼性が高いと考えられる。求めたCpと自由エネルギー関数を用い、(Ca$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)TiO$$_{3}$$とCaTiO$$_{3}$$のギッブズモル生成自由エネルギーを算定した。

論文

Thermal expansion of (Ca$$_{1-x}$$Pu$$_{x}$$)TiO$$_{3}$$

佐藤 剛*; 葉名尻 豊*; 山下 利之; 松井 恒雄*; 長崎 正雅*

Journal of Nuclear Materials, 294(1-2), p.130 - 134, 2001/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:40.34(Materials Science, Multidisciplinary)

TRU固化体として有望なペロブスカイト型構造のCaTiO$$_{3}$$中へPuO$$_{2}$$を固溶させた試料を調製し、Puの固溶限並びに単相試料についての熱膨張をX線回折法により調べた。空気及び真空中加熱の場合のPuの固溶限は5%であるのに対し、水素気流中加熱では20%であった。a,b,c軸それぞれの線熱膨張係数はPu量とともに減少し、また、$$alpha_{a}>alpha_{c}>alpha_{b}$$という異方性を有することがわかった。これはペロブスカイト構造の歪みを緩和する方向に働くため、格子定数の温度依存性を調べることにより、CaTiO$$_{3}$$の斜方晶から正方晶への転移温度を推定した。

論文

Thermal expansion and solubility limits of plutonium-doped lanthanum zirconates

山崎 哲*; 山下 利之; 松井 恒雄*; 長崎 正雅*

Journal of Nuclear Materials, 294(1-2), p.183 - 187, 2001/04

 被引用回数:39 パーセンタイル:92.78(Materials Science, Multidisciplinary)

パイロクロア型構造のLa$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7}$$にPuO$$_{2}$$を添加した試料を、空気中、真空中及び水素中1773Kで合成し、X線回折法によりLa$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7}$$相中へのPuO$$_{2}$$の固溶限を調べるとともに、得られた単相試料について室温から1273Kまでの熱膨張を空気中及び水素中で高温X線回折法により測定した。パイロクロア構造のLa$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7}$$相中へのPuO$$_{2}$$の固溶限、空気中、真空中及び水蒸気流中で調製した試料に対し、それぞれ、10%,35%,100%であった。(La$$_{1-x}$$Pu$$_{x}$$)Zr$$_{2}$$O$$_{7+y}$$(x=0,0.05,0.10,0.8)固溶体相の熱膨張係数は空気及び水素中いずれの場合においても、Pu量の増加とともに増加した。Pu$$_{3+}$$とPu$$_{4+}$$イオン半径はLa$$^{3+}$$イオン半径よりも小さいため、この結果は、Ln$$_{2}$$M$$_{2}$$O$$_{7}$$(Ln=La-Gd,M=Zr,Hf)の熱膨張係数は希土類元素のイオン半径の減少とともに増加するという以前の知見と一致する。

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