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論文

Structural study of holmium(III) and uranium(VI) organic ligand complexes by extended X-ray absorption fine-structure spectroscopy

矢板 毅; 成田 弘一*; 鈴木 伸一; 館盛 勝一; 本橋 治彦; 塩飽 秀啓

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.184 - 188, 1998/00

 被引用回数:16 パーセンタイル:30.19(Chemistry, Physical)

ランタノイド、アクチノイドの溶液中における配位特性に関する知見を得る目的で、ランタノイド、ウラン-有機化合物錯体の溶液中における構造を、EXAFS法により決定した。本研究で用いた有機配位子は、一連のアルキル及びアリル基によって置換された有機リン化合物及びアミド化合物である。これらの化合物は、ランタノイド、アクチノイドに強く配位し、抽出剤として利用されている。ランタノイドと配位子との原子間距離及び配位数は、配位子の塩基性及び嵩高さと関連して変化した。結果に基づき、有機配位子の金属に対する選択性についてに関する重要な要因について議論する。

論文

Comparative study on the hydration states of Cm(III) and Eu(III) in solution and in cation exchange resin

木村 貴海; 加藤 義春; 武石 秀世; G.R.Choppin*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.719 - 722, 1998/00

 被引用回数:43 パーセンタイル:11.28(Chemistry, Physical)

III価アクチノイド、ランタノイドの分離は、高濃度塩素系での陽イオン交換で可能であるが、硝酸系や過塩素酸系では不可能である。媒質中での分離機構の違いは、吸着種の分子レベルでは明らかではない。これまで、時間分解蛍光法によるCm(III)及びEu(III)の内部水和数N$$_{H2O}$$の決定法を報告してきた。本報では、この方法を固液界面でのこれらイオンの水和状態の研究に適用した。陽イオン交換樹脂AGWX8を試用し、トレーサーによる分配計数K$$_{D}$$,ならびに酸溶液及び樹脂/溶液界面におけるN$$_{H2O}$$を測定した。5M以上の塩酸溶液中でCm(III)とEu(III)のK$$_{D}$$及びN$$_{H2O}$$に違いがみられた:K$$_{D}$$(Eu)$$>$$K$$_{D}$$(Cm),N$$_{H2O}$$(Eu)$$>$$N$$_{H2O}$$(Cm)。これは、Eu(III)よりCm(III)がクロロ錯体形成が強いことによる。高濃度塩酸中で樹脂上のイオンの内圏から約3-4の水分子が排除されていた。硝酸、過塩素酸溶液での結果も併せて報告する。

論文

Luminescence study on determination of the inner-sphere hydration number of Am(III) and Nd(III)

木村 貴海; 加藤 義春

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.867 - 871, 1998/00

 被引用回数:60 パーセンタイル:7.26(Chemistry, Physical)

金属イオンの内部水和数N$$_{H2O}$$、すなわち第1水和圏にある水分子数は、化学種の配位環境に関する重要な情報を提供する。励起状態の寿命からIII価アクチノイド及びランタノイドのN$$_{H2O}$$を決定するために、蛍光寿命とN$$_{H2O}$$との相関を研究してきた。本報では、ナノ秒オーダーの寿命を持つAm(III)及びNd(III)を対象に、この相関を検討した。D$$_{2}$$O-H$$_{2}$$O溶液及び一連のポリアミノポリカルボン酸錯体中のAm(III)とNd(III)の寿命をそれぞれ692nm及び890nmにおいて測定した。D$$_{2}$$O-H$$_{2}$$O溶液中での結果から、Am$$^{3+}$$とNd$$^{3+}$$の励起エネルギーはともに配位水のOH振動へのエネルギー移動で緩和されることを明らかにした。一連の錯体中のN$$_{H2O}$$の結果はいずれもEu(III),Tb(III)などよりも大きく、Am(III)とNd(III)がより大きな総配位数を持つことが示唆された。これらを基に、蛍光寿命とN$$_{H2O}$$との相関を報告する。

論文

Coordination chemistry of neptunyl(V) compounds by means of Moessbauer spectroscopy

佐伯 正克; 中田 正美; 中本 忠宏*; 正木 信行; 山下 利之

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.176 - 179, 1998/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:59.63(Chemistry, Physical)

Np(V)のマロン酸、ギ酸、グリコール酸、酢酸及び安息香酸塩を合成し、$$^{237}$$Npメスバウア分光法を用いて、Np周りの配位子の状態を化学的に探求した。マロン酸、ギ酸及びグリコール酸塩は構造が調べられており、いずれもNp周りに酸素が7つ配位している。これらの化合物のメスバウアスペクトルは1成分であり、その異性体シフトの値は、-18.6から-18.9mm/sであった。一方、酢酸及び安息香酸塩のスペクトルは2成分からなり、その異性体シフトの値はそれぞれ-19.4と-13.2及び-19.4と-10.8であった。何れの化合物においても2成分の強度比の温度変化は認められず、内部磁場の大きさも異なること等から、酢酸及び安息香酸塩中のNpには2つのサイトが存在し、その1つはNp周りの酸素が7配位であり、もう1つのサイトは8配位であると結論した。

論文

Structure and dynamic properties of molten uranium trichloride

岡本 芳浩; 小林 紀昭; 小川 徹

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.355 - 358, 1998/00

 被引用回数:32 パーセンタイル:15.89

溶融UCl$$_{3}$$の高温X線回折測定を行い、融体構造に関する情報を得た。X線強度関数Qi(Q)では、融体内に中距離秩序の存在を示唆する強い回折ピーク(FSDP)が認められた。動径分布関数G(r)から、融体中の最近接U-Cl間距離が、0.284nmであることが分かった。またUの周りのClイオンの配位数がほぼ6であったことから、希土類三塩化物融体と同様に八面配位構造をとっていると考えられた。比較のためイオン半径の近いLaCl$$_{3}$$融体の測定を同一条件で行い得られたQi(Q)をDebye散乱式で解析した結果、UCl$$_{3}$$とLaCl$$_{3}$$はほぼ同じ構造パラメーターを示すことが確認された。さらに、分子動力学(MD)法を使い、実験で得られたUCl$$_{3}$$の融体構造情報を良好に再現するモデルを決定した。そのモデルを用いて粘性率や電気伝導度などの動的性質を計算し、実験報告値と比較検討した。

論文

Stability of UNCl in LiCl-KCl eutectic melt

小林 紀昭; 小川 徹; 岡本 芳浩; 赤堀 光雄

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.374 - 377, 1998/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:48.83(Chemistry, Physical)

高温乾式再処理の一環として窒化物燃料の溶融塩電解が考えられている。溶融塩にLiCl-KCl-UCl$$_{3}$$を用いて500$$^{circ}$$CでUNを陽極溶解すると副生成物としてUNClが生ずることがわかった。UNClは、UNの溶融塩電解終了後に塩中の沈澱物及び塩をX線回折とEPMA分析で確認した。また、UNClの特性を調べるためにU$$_{2}$$N$$_{3}$$とUCl$$_{3}$$の反応でUNClを合成した。

論文

Interdiffusion in the U-Zr system at $$delta$$-phase compositions

赤堀 光雄; 伊藤 昭憲; 小川 徹; 尾形 孝成*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.597 - 601, 1998/00

 被引用回数:14 パーセンタイル:32.88(Chemistry, Physical)

U-Zr系$$delta$$相(UZr$$_{2}$$)組成内合金の相互拡散係数を823~1023Kの温度領域で得た。相互拡散係数はボルツマン-マタノの方法により求めた。その結果、$$delta$$相の相互拡散係数は、高温領域の$$gamma$$相の相互拡散係数を低温側に外挿した値よりも約一桁程低いことが分かった。

論文

Actinide nitrides and nitride-halides in high-temperature systems

小川 徹; 小林 紀昭; 佐藤 忠; R.G.Haire*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.347 - 354, 1998/00

 被引用回数:16 パーセンタイル:30.19(Chemistry, Physical)

最近のNpN、AmNに関する知見を加えて、アクチノイド-窒化物の蒸発挙動の系統的理解が可能になった。また、U-N-Cl系の電気化学的測定により、ハロゲンを含む三元系の挙動が明らかになってきた。アクチノイド-窒化物の高温蒸発過程他の様々な化学平衡関係は、窒素副格子上の空孔を考慮した副格子モデルで記述できる。

論文

Experimental verification of two deformation paths in the mass division process of actinides

Zhao, Y.*; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 塚田 和明; 谷川 勝至*; 末木 啓介*; 大浦 泰嗣*; 市川 進一; 池添 博; 大槻 勤*; et al.

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.327 - 330, 1998/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:51.86(Chemistry, Physical)

アクチノイド($$^{232}$$Th、$$^{238}$$U、$$^{244}$$Pu)の低エネルギー核分裂における質量分割機構の研究を行い、核分裂しきい近傍から分裂点に至るまで、独立した二つの変形経路が存在することを実験的に証明した。またそれぞれの変形経路が対称及び非対称核分裂過程と関連していることが明らかになった。

論文

Thermal conductivity of actinide mononitride solid solutions

荒井 康夫; 中島 邦久; 鈴木 康文

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.602 - 605, 1998/00

 被引用回数:16 パーセンタイル:30.19(Chemistry, Physical)

ネプツニウムを含む一窒化物固溶体、(U,Np)N及び(Np,Pu)Nの熱伝導度を、740-1630Kの温度範囲で測定した。試料には、炭素熱還元で調製したUN,NpN及びPuNを機械混合の後、窒素-水素混合気流中で加熱して固溶体化したものを用いた。熱伝導度は、レーザフラッシュ法で測定した熱拡散率、文献値から推定した比熱容量及び試料の形状密度から求めた。測定温度範囲において固溶体試料の熱伝導度は、UN等と同様に温度とともに漸増する温度依存性を示した。また、組成依存性についてはUN側からPuN側に向けて減少し、とりわけ(U,Np)NではUNリッチ領域、また(Np,Pu)NではNpNリッチ領域で熱伝導度が大きく減少する傾向を示した。この熱伝導度の減少は、主に電子伝導の寄与の減少によるものと推定した。

論文

Irradiation behavior of microspheres of U-Zr alloys

小川 徹; 尾形 孝成*; 伊藤 昭憲; 宮西 秀至; 関野 甫; 西 雅裕; 石川 明義; 赤堀 光雄

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.670 - 675, 1998/00

 被引用回数:7 パーセンタイル:48.83(Chemistry, Physical)

金属燃料の照射挙動の基礎的理解のために、U-Zr合金微小球を調製しその照射試験を行った。U-Zr合金液滴をHe中を落下凝固させることにより微小球とした。それを各1粒ずつ、Zr箔にくるみ、石英管封入したものをJRR-3キャプセルに装荷した。照射中は外部電気ヒーターにより、温度を正確に制御した。温度は723,873,973K、燃焼率は最大1.5at%であった。照射後に、石英管内に放出されたFPガスの定量、粒子の寸法測定、断面のSEM/EPMA観察を行った。また、結果を金属燃料挙動解析コードによる予測結果と比較考察した。

論文

Local structure of (U,Zr)Pd$$_{3}$$ by EXAFS

赤堀 光雄; 小川 徹; 伊藤 昭憲; 本橋 治彦; 塩飽 秀啓

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.363 - 366, 1998/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:71.18(Chemistry, Physical)

(U,Zr)Pd$$_{3}$$合金のEXAFS測定を行い、理論パラメータを用いた最適化法によりU-Pd,Zr-Pd原子間距離の濃度依存性を調べた。EXAFS測定は、高エネルギー物理学研究所の放射光施設内BL-27X線ラインで実施した。ZrPd$$_{3}$$組成の増加に伴うU-Pd原子間距離の減少は、X線回折による格子定数から求めた平均の原子間距離よりも少ないことが解った。このことは、UPd$$_{3}$$での局在化した5-f電子構造が(U,Zr)Pd$$_{3}$$でも維持されていることを示していた。

論文

Electrochemical behavior of actinide ions in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 岩井 孝; 鈴木 康文; 坂村 義治*; 田中 博*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.685 - 688, 1998/00

 被引用回数:73 パーセンタイル:5.35(Chemistry, Physical)

ウラン及びプルトニウム塩化物を含むLiCl-KCl共晶塩系での電析・溶解反応をサイクリックボルタンメトリーにより検討した。ウラン及びプルトニウムの塩化物の調製法を紹介し、これら塩化物を原料として0.5~1.0wt%のUCl$$_{3}$$あるいはPuCl$$_{3}$$を含むLiCl-KCl共晶塩系で作用極にタングステン及びモリブデンを用いて723K~823Kで測定を行った。ボルタモグラムの解析から、ウラン及びプルトニウムの電析溶解反応は若干非可逆性を帯びていることがわかった。また、アンダーポテンシャルデポジションによる作用極表面へのウラン及びプルトニウムの吸着波及び脱着波が観察されたが、これらの反応により電析・溶解反応が複雑化しているため、解析が困難であることも述べる。なお、ウランの場合は、U$$^{3+}$$/U$$^{4+}$$のレドックス反応が観察されるが、この反応は可逆であった。

論文

Thermophysical and thermodynamic properties of actinide mononitrides and their solid solutions

鈴木 康文; 荒井 康夫

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.577 - 582, 1998/00

 被引用回数:34 パーセンタイル:14.86(Chemistry, Physical)

アクチノイド単窒化物の熱物理及び熱化学的性質について最近の成果を中心にまとめて解説する。UN,NpN及びPuNの熱伝導度は、温度とともに徐々に増加する一方で、電子の寄与の低下によりアクチノイドの原子番号の増加とともに低下する。固溶体については、それぞれの単窒化物と同様の温度依存性を示し、中間の値をもつ。また、クヌーセン法によりUN,NpN及びPuNの高温質量分析を実施した。主な蒸気種はアクチノイド金属と窒素である。UN及びNpNは金属相を生成し、純金属に近い蒸気圧を示すのに対してPuNは斉合蒸発を起こす。その他、熱膨張及び比熱容量についても述べる。

論文

Vaporization behavior of (Np,Pu)N

中島 邦久; 荒井 康夫; 鈴木 康文

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.666 - 669, 1998/00

 被引用回数:10 パーセンタイル:40.85(Chemistry, Physical)

クヌーセンセルを用いたNp・Pu混合窒化物の高温質量分析を1270-2010Kの温度範囲で行った。観測されたNp分圧は金属Np上のNp分圧と似た温度依存性を示したためメタル相の析出が示唆された。一方、Pu分圧は、高温領域と低温領域で異なる温度依存性を示した。高温領域のPu(g)の挙動では、PuN上のPu分圧と似た温度依存性が観測され、分圧値は大きな組成依存性を示したため、Np・Pu混合窒化物は理想固溶体的ふるまいから大きくずれる可能性のあることが示唆された。Np分圧が測定できなくなる低い温度領域では、Pu分圧は金属Pu上のPu分圧と似た温度依存性を示した。したがって、メタル相のPu濃度が大きく変化していることが示唆された。

論文

Steric effect of $$beta$$-diketone in synergistic extraction of actinide(III) and lanthanide(III) with $$beta$$-diketone+18-crown-6 ether/1,2-dichloroethane

目黒 義弘; 北辻 章浩; 木村 貴海; 吉田 善行

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.790 - 793, 1998/00

 被引用回数:20 パーセンタイル:24.9(Chemistry, Physical)

3価アクチノイド及びランタノイドイオン(M(III))の18-クラウン-6エーテル(18C6)と$$beta$$-ジケトン(HA)による1,2-ジクロロエタンへの協同抽出反応を検討した。これら金属イオンは、競争的な二つの抽出反応、協同効果イオン対抽出(SIPE)反応、協同抽出(SE)反応、によって、それぞれ陽イオン性錯体、MA$$_{2}$$(18C6)$$^{+}$$、又は中性錯体、MA$$_{3}$$(18C6)、として抽出された。大きさの異なる置換基を有する4種類のHAを用いて、SIPEとSEの競争の優先性、及びSIPEにおける金属イオンの抽出選択性に及ぼすHAのかさ高さの影響を明らかにした。小さな置換基を有するHAを用いるほど、SIPE反応の優先性が増大し、またSIPEにおける金属イオンの分離係数も向上した。

論文

Unusual variation of temperature factor of uranium dioxide at high temperature

芹澤 弘幸; 福田 幸朔; 白鳥 徹雄; 藤野 威男*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.386 - 390, 1998/00

 被引用回数:9 パーセンタイル:45.85(Chemistry, Physical)

高温における二酸化ウランの物性には、比熱の異常な上昇、電気抵抗の変化等の興味深い現象がみられる。そこで本研究では、高温X線回折装置を用いて二酸化ウランの結晶構造解析を行い、ウラン原子の温度因子を温度の関数として求めた。これにより、約1400K近傍から温度因子が減少するという現象が認められた。中性子回折によって測定された温度因子は、温度の上昇にともなってほぼ単調に増加することが知られている。したがって、本測定で得られた温度因子の異常な挙動は、ウラン原子の電子状態の変化によるものであると考えられる。

論文

Simultaneous counting of radiation emitted from actinides with improved phoswich detectors by applying optical filter

臼田 重和; 安田 健一郎; 桜井 聡

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.58 - 61, 1998/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:45.85(Chemistry, Physical)

燃料サイクル施設におけるアクチノイドの挙動を検知するために、$$alpha$$線を含む放射線の同時計測法を研究してきた。今までに、$$alpha$$,$$beta$$,$$gamma$$線の波形弁別のためにはZnS(Ag)、NE102A及びNaI(Tl)又はBGOを組合わせたホスウィッチ検出器が優れていること、さらに$$alpha$$,$$beta$$($$gamma$$)線及び速又は熱中性子の波高・波形弁別のためにはZnS(Ag)及びアントラセン又は$$^{6}$$Liガラスの組合わせが適していることを報告した。最近、ZnS(Ag)からの出力パルスの立上り時間を光学フィルターである程度調整できることを見出した。例えば、シャープカットフィルターを用いると立上り時間をより遅く、反対にバンドパスフィルターはより速くすることができる。これらはホスウィッチを構築する場合、好都合である。本発表では、光学フィルターを適用した改良型ホスウィッチ検出器の特性について述べる。

論文

Thermal expansion of neptunium-plutonium mixed oxides

山下 利之; 武藤 博; 辻 利秀*; 中村 幸典*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.404 - 407, 1998/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:51.86(Chemistry, Physical)

Np$$_{y}$$PU$$_{1-y}$$O$$_{2-x}$$(y=0,0.05,0.1,0.2,0.5)固溶体の熱膨張を高温X線回折法により空気又は水素気流中、室温から1000$$^{circ}$$Cの範囲で測定した。室温におけるNp$$_{y}$$PU$$_{1-y}$$O$$_{2}$$の格子定数はNp量と共に直線的に増加したことから、NpO$$_{2}$$とPuO$$_{2}$$はほぼ理想的な固溶体を形成すると考えられる。700$$^{circ}$$C以下の温度では、空気中及び水素中で加熱した試料の格子定数は互いに等しく、このことから、空気中で加熱した試料は、定比組成(O/M=2.00)となっていると考えられる。700$$^{circ}$$C以上の温度では、水素中で加熱した試料の格子定数は、空気中加熱のものの値より大きくなり、1000$$^{circ}$$Cでは、両者の差は約0.1pmとなった。これは、試料が還元されたためと考えられるが、Np$$_{y}$$U$$_{1-y}$$O$$_{2-x}$$のx値は1000$$^{circ}$$Cでも0.01以下と推定される。

論文

Electrical conductivity of uranium-neptunium mixed oxides

山下 利之; 大内 金二*; 辻 利秀*; 加藤 徹也*; 落田 学*; 岩下 充成*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.400 - 403, 1998/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:64.98

(Np$$_{y}$$U$$_{1-y}$$)O$$_{2+x}$$(y=0.1,0.2)の電気伝導率($$sigma$$)を1000$$^{circ}$$C、酸素分圧10$$^{-1.5}$$~10$$^{-3}$$Paの範囲で、直流4端子法により測定した。電気伝導率の酸素分圧性は4領域に分割できる。10$$^{-7}$$Pa以下の領域では、$$sigma$$は酸素分圧にほとんど依存しない。10$$^{-7}$$~10$$^{-5}$$Pa及び10$$^{-5}$$~10$$^{-3}$$Paの領域では、$$sigma$$はそれぞれ、10$$^{1/6}$$及び10$$^{1/2}$$の傾きで酸素分圧と共に増加する。このことから、これらの領域での主要な格子欠陥種は、それぞれ、Willisの(2:1:2)及び(2:2:2)の複合欠陥であると推定される。10$$^{-3}$$Pa以上の領域では、$$sigma$$の増加率は減少する。これらのlog$$sigma$$ vs.log(PO$$_{2}$$)曲線の特徴は、UO$$_{2+x}$$のものと基本的に同じであることがわかった。電気伝導率の温度依存性から求めた活性化エネルギーは、約0.3eVで、Np濃度に依存しない。

論文

Applicability of insoluble tannin to treatment of waste containing americium

松村 達郎; 臼田 重和

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.244 - 247, 1998/00

 被引用回数:17 パーセンタイル:28.8(Chemistry, Physical)

燃料サイクル施設におけるTRU廃棄物処理技術の向上を目指して、不溶性タンニンのAm吸着挙動を調べた。不溶性タンニン(タンニックス$$^{R}$$)は燃料製造工程から発生するウラン含有廃液の処理のために吸着剤として開発された。これは、分子中にC,H,Oしか含まないため完全に焼却して分解でき、二次廃棄物を大きく減容することが可能である。しかし、TRUの吸着に関するデータはほとんど存在しなかった。そこでトレーサ量のAm-241を含む硝酸溶液を用いてバッチ実験を行い分配係数K$$_{d}$$[ml/g]を求めた結果、室温では硝酸濃度0.02MにおいてK$$_{d}$$が約4000であり、0.02-0.10Mにおいてはイオン交換的な挙動を示すことがわかった。また、平衡には3時間で到達した。この結果は、Amを含む廃液の処理への適用の可能性を示しており、今後実験を継続してNUCEFにおける廃液処理に用いる計画である。本発表では様々な条件下におけるAm吸着挙動について述べる。

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