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論文

Sorption characteristics of $$^{237}$$Np,$$^{238}$$Pu and $$^{241}$$Am in sedimentary materials

田中 忠夫; 村岡 進

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 240(1), p.177 - 182, 1999/00

https://doi.org/10.1007/BF02349151
 被引用回数：11 パーセンタイル：65.07(Chemistry, Analytical)

地層中におけるTRU核種の移行挙動を評価するため、海岸砂、クロボク土、凝灰岩などの堆積物中における$$^{237}$$Np,$$^{238}$$Pu,及び$$^{241}$$Amの吸着メカニズムについて調べた。堆積物試料に対するこれら核種の分配係数を測定するための吸着実験及び収着メカニズムを解明するための収着核種の逐次抽出実験を行った。$$^{237}$$Npの分配係数は$$^{238}$$Pu及び$$^{241}$$Amに比べ2桁大きな値であった。収着した$$^{237}$$NpのほとんどはCaCl$$_{2}$$水溶液で抽出され、収着は可逆的なイオン交換によって支配されていることがわかった。$$^{238}$$Pu及び$$^{241}$$AmはNH$$_{2}$$OH-HCl及びK-oxalate水溶液によっておもに抽出され、これら各種の収着は、鉄やマンガンの酸化物との化学結合による非可逆的な反応に支配されていた。これらの結果から、地層中における$$^{237}$$Npの移行は分配係数を用いて予測可能であるが、$$^{238}$$Pu及び$$^{241}$$Amの移行は分配係数からの予測に比べ、堆積物による大きな遅延を受けることが期待される。

論文

Sorption behavior of europium during alteration of albite

大貫 敏彦; 香西 直文; 磯部 博志; 村上 隆*; 山本 春也; 鳴海 一雅; 楢本 洋

Radiochimica Acta, 86(3-4), p.161 - 165, 1999/00

https://doi.org/10.1524/ract.1999.86.34.161

長石の変質過程におけるEu(III価のアクチノイドの代替)の挙動について検討した。実験では、長石の一種であるアルバイトと0.1mMのEu溶液を20、40、90、150及び210$$^{circ}$$Cで10日間反応させ、変質鉱物の観察をSEM,EDXにより、鉱物中の元素の分布の測定を2.4MeV、$$^{4}$$HeRBSにより行った。その結果、Euはアルバイトにはほとんど吸着しないが、アルバイトの変質生成鉱物であるベーマイト(Al酸化水酸化物鉱物)に取りこまれることが明らかとなった。

論文

Hydrothermal redistribution of rare earth elements in Toki granitic rock,central Japan

飯田 芳久; 大貫 敏彦; 磯部 博志; 柳瀬 信之; 関根 敬一; 吉田 英一*; 湯佐 泰久*

Journal of Contaminant Hydrology, 35, p.191 - 199, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0169-7722(98)00130-2
 被引用回数：4 パーセンタイル：19.48(Environmental Sciences)

変質過程での花崗岩中の希土類元素の移行挙動を解明するために、東濃ウラン鉱床を対象として、これまで岩石中の希土類元素の分布を研究してきた。試料は土岐花崗岩の変質・未変質部より採取した。希土類元素濃度は中性子放射化分析法により、鉱物相は粉末X線回折法及びSEMにより測定した。元素分析は、ICP発光分析法により行った。変質試料中では、未変質試料に比べ軽希土類元素濃度が高かった。変質・未変質試料中には、一般に希土類元素を含むとされる鉱物が観察されたが、変質試料中にのみCa,希土類元素の炭酸塩鉱物が見られた。変質試料中のCa,軽希土類元素濃度が高いことから、これらの元素が熱水によって移行し、炭酸塩鉱物として結晶化したと考えられる。

論文

Characteristics of Chernobyl-derived radionuclides in particulate form in surface waters in the exclusion zone around the Chernobyl Nuclear Power Plant

松永 武; 上野 隆; 天野 光; Y.Tkatchenko*; A.Kovalyov*; 渡辺 美紀*; 小沼 義一*

Journal of Contaminant Hydrology, 35, p.101 - 113, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0169-7722(98)00119-3
 被引用回数：41 パーセンタイル：74.45(Environmental Sciences)

陸土の放射性核種汚染が近傍水系に対してどのような汚染をもたらすか見いだすことを目的に、チェルノブイル事故により放出された放射性核種に関して、事故炉から6-40kmの河川水中において、その「溶存態」並びに水中浮遊物質に含まれた「懸濁態」の放射化学分析、環境条件解析を行った。このような特性は、(1)河川流路による核種の遠方移動、(2)それらの核種の最終的な挙動、(3)生物への利用度に関して重要な事柄である。その結果、Sr-90については陸土汚染からの溶出、Cs-137, Pu・Am同位体については汚染土壌粒子の流出により水系汚染がもたらされていることが示唆された。また、水中のSr-90の高い溶解性、Pu・Am同位体及びCs-137の懸濁物質との強い親和性が見いだされた。さらに河川水中での溶存態核種の存在比率の検討から、核種の溶解性に与える共存イオンの効果、並びに溶存有機物とTRU核種との反応性の検討を行った。

論文

Experimental study on neptunium migration under in situ geochemical conditions

熊田 政弘; Vandergraaf, T. T.*

Journal of Contaminant Hydrology, 35(1-3), p.31 - 40, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0169-7722(98)00113-2
 被引用回数：6 パーセンタイル：25.31(Environmental Sciences)

高レベル放射性廃棄物地層処分の安全評価において重要な核種である$$^{237}$$Npについて、深地下の地球化学的条件下における移行挙動をAECLとの協力により調べた。カナダ、マニトバ州の地下実験施設において、地下250m付近の亀裂帯から採取した岩石試料と地下水を用いてカラム実験による移行実験を原位置条件下で行った。3通りの流束(0.3、1.0及び3.0ml/h)で$$^{237}$$Npをスパイクした地下水約30mlをカラムに注入した。同時に注入したトリチウムの破過曲線は得られたが、注入後95日経っても、Npの破過曲線は得られなかった。移行試験の終了後にカラム充填物を1cm刻みにしてNpのカラム内分布を求めた。1次元輸送モデルをNpのカラム内分布に適用し、カーブフィッテングからNpの遅延係数を得た。Npの遅延係数(Rf)には大きな流速依存性が認められ、Npの遅延速度(Vn)は1桁以上変化した。

論文

Diffusivity of U, Pu and Am carbonate complexes in a granite from Inada, Ibaraki, Japan studied by through diffusion

山口 徹治; 中山 真一

Journal of Contaminant Hydrology, 35, p.55 - 65, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0169-7722(98)00115-6
 被引用回数：29 パーセンタイル：65.07(Environmental Sciences)

アクチニド元素は地下水中で炭酸錯体として溶存するという説が有力であり、放射性廃棄物の地層処分の安全評価計算への入力データとして、炭酸錯体の岩石内拡散係数が必要とされている。そこで、稲田花崗岩中における$$^{233}$$U,$$^{239}$$Pu,$$^{241}$$Am炭酸錯体の拡散係数を透過法で調べた。実験は大気雰囲気中、25$$^{circ}$$Cにおいて、0.1M NaHCO$$_{3}$$/0.01M NaNO$$_{2}$$水溶液を媒体として、直径40mm、厚さ5mmの花崗岩ディスクを透過拡散させた。この条件下ではU,Pu,AmはそれぞれUO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{34-}$$,Pu(OH)$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{22-}$$,及びAm(CO$$_{3}$$)$$_{33-}$$として溶存すると考えられる。ウランとプルトニウムの実効拡散係数はそれぞれ、(1.42$$pm$$0.24)$$times$$10$$^{-13}$$及び(5.1$$pm$$2.0)$$times$$10$$^{-14}$$m$$^{2}$$/sと求められた。アメリシウムの透過は検出されず、Amの見かけの拡散係数の上限値は1.3$$times$$10$$^{-13}$$m$$^{2}$$/sと見積もられた。UO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{34-}$$の実効拡散係数は過去に取得したUO$$_{22+}$$の実効拡散係数に比べて4倍大きい値であった。

論文

Absorption/desorption of lanthanides on metal oxides interfaces

福田 卓*; 長崎 晋也*; 颯田 秀雄*; 田中 知*; 鈴木 篤之*; 田中 忠夫; 村岡 進

Radiochimica Acta, 82, p.239 - 242, 1998/00

https://doi.org/10.1524/ract.1998.82.special-issue.239

酸化還元に敏感なTRU核種の地層構造物質への吸着脱離挙動を調べるため、鉱物の主要な構成成分であるMnO$$_{2}$$,FeOOH及びAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を対象として、酸化還元に敏感なTRU核種模擬元素:Ce(III)及び安定な元素:Nd(III),Eu(III)のバッチ法による吸着実験及び脱離実験をpH条件を変化させて実施した。吸着実験において、MnO$$_{2}$$に対するCeの吸着率は、Ce-FeOOH系、Ce-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$系、Nd-MnO$$_{2}$$系及びEu-MnO$$_{2}$$系に比較して大きく、Ce(III)からMn(IV)への電子移動を伴うCeの酸化物反応が関与している可能性を示した。脱離実験の結果、一部のCeはMnO$$_{2}$$粒子と結合した形態で脱離する過程を含むことを見いだした。これらの結果をもとに、MnO$$_{2}$$界面におけるCeの吸着メカニズムと酸化還元のメカニズムについて検討した。

論文

Characterization of Eu(III) species sorbed on silica and montmorillonite by laser-induced fluorescence spectroscopy

高橋 嘉夫*; 木村 貴海; 加藤 義春; 薬袋 佳孝*; 富永 健*

Radiochimica Acta, 82, p.227 - 232, 1998/00

https://doi.org/10.1524/ract.1998.82.special-issue.227

固液界面での反応の研究では直接的な分光法による化学種の分析が不可欠である。本報では、水溶液中のモンモリロナイト、アエロシル上のEu(III)吸着種のキャラクタリゼーションにレーザー誘起蛍光法を適用した。モンモリロナイト系では、pH$$<$$6でEu(III)の水和イオンが吸着した。このpH範囲でモンモリロナイト表面の水層によると思われる励起Eu(III)の消光が見られた。8$$<$$pH$$<$$13では5~7の内部水和水を失ったEu(III)が吸着した。この化学種は炭酸錯体などの無機錯体と考えられる。またpH$$>$$9ではEu(III)沈殿によると考えられる短寿命($$<$$100$$mu$$s)成分がみられた。アエロシル系では、pH$$>$$6でEu(III)は吸着した。Eu(III)の発光寿命はきわめて長く、8$$<$$pH$$<$$11で吸着種の内部水和数は0.5~2であった。pH=7におけるこの値は4.5から2へと経時変化した。これから、吸着したEu(III)はアエロシルのSiO$$_{2}$$に取り込まれると考えられる。

論文

Laser-induced photothermal displacement spectroscopy (LIPDS) for speciation of lanthanides and actinides

木村 貴海; 加藤 義春; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 82, p.141 - 145, 1998/00

https://doi.org/10.1524/ract.1998.82.special-issue.141

天然環境条件におけるアクチノイドイオンの研究では、化学種の高感度かつ高選択的なスペシエーションが要求される。吸光光度法よりも高感度な検出法として、いくつかの光熱変換分光法があるが、接触測定が必要(光音響)、光学的アラインメントが困難(熱レンズ、光熱偏向)などの問題点がある。これらに代わる方法として、遠隔操作による完全に非接触的で光感度な検出を目的に、光学的ヘテロダイン干渉計を検出器に用いる新規な光熱変換分光を開発した。レーザー誘起光熱変位分光法(LIPDS)と名付けた本法の原理は、(1)光吸収による弾性波の発生、(2)弾性波の伝搬により生ずる試料セルの振動、及び(3)ヘテロダイン干渉計による微小変位の検出に基づく。プラセオジム(III)を用いて、検出原理の実証、測定条件の最適化を検討し、これまでに、吸光光度法の検出下限の10分の1までの光吸収スペクトルの検出が可能となった。

論文

Stokes relationship in absorption and fluorescence spectra of U(VI) species

G.Meinrath*; 加藤 義春; 木村 貴海; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 82, p.115 - 120, 1998/00

https://doi.org/10.1524/ract.1998.82.special-issue.115

地球化学的に重要なU(VI)の単独化学種の吸収及び蛍光スペクトルは、天然環境におけるウランの挙動を予測するための精度の高い熱力学データの取得、ならびに天然に含まれるウランをトレーサーとして使用する可能性の評価において必要となる。時間分解レーザー誘起蛍光法(TRLFS)は10$$^{-10}$$mol dm$$^{-3}$$以下の濃度でU(VI)が検出できることを実証してきた。また、ほとんどの天然水系におけるU(VI)濃度は$$>$$10$$^{-10}$$mol dm$$^{-3}$$であることが知られている。このように、原理的に検出可能な低濃度のU(VI)に対して、TRLFSは励起スペクトル、蛍光スペクトル及び蛍光寿命の特徴的な3つのパラメータを提供する。さらにこれに加え、U(VI)化学種の吸収スペクトルと蛍光スペクトル間のエネルギー差(ストークス・シフト)がパラメータとなる。この関係をU(VI)の加水分解種及び炭酸錯体を用いて実証する。

論文

Carbonate complexation of neptunyl(VI) ion

加藤 義春; 木村 貴海; 吉田 善行; 白数 訓子

Radiochimica Acta, 82, p.63 - 68, 1998/00

https://doi.org/10.1524/ract.1998.82.special-issue.63

VI価アクチニルイオンの溶解度、加水分解種及び炭酸錯体の系統的、統一的な評価を行うため、0.1M NaClO$$_{4}$$,25$$pm$$0.1$$^{circ}$$C,80%CO$$_{2}$$/O$$_{2}$$雰囲気中でNp(VI)の溶解度を測定した。オゾンの供給により酸化されたNp(VI)の水相はpH測定、液体シンチレーション$$alpha$$線計測、吸収スペクトル計測により分析した。固相はX線回折法、UV-Vis-NIR及びFT-IR光音響分光法により分析し、NpO$$_{2}$$CO$$_{3(s)}$$であることを明らかにした。測定したNp(VI)の溶解度データから、溶解度積log Ksp(NpO$$_{2}$$CO$$_{3}$$)=-14.32$$pm$$0.15を求め、安定度定数log $$beta$$$$_{1}$$(NpO$$_{2}$$CO$$_{30}$$)=9.17$$pm$$0.16,log $$beta$$$$_{2}$$(NpO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{22-}$$)=15.24$$pm$$0.21及びlog $$beta$$$$_{3}$$(NpO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{34-}$$)=20.56$$pm$$0.34を得た。

論文

Distributions of uranium-series radionuclides in rock and migration rate of uranium at the Koongarra uranium deposit, Australia

柳瀬 信之; 佐藤 努; 飯田 芳久; 関根 敬一

Radiochimica Acta, 82, p.319 - 325, 1998/00

https://doi.org/10.1524/ract.1998.82.special-issue.319

クンガラウラン鉱床におけるウラン及びアクチニウム系列核種の水平及び深さ方向の2次元分布を、ガンマ線スペクトロメトリーにより求めた。U-238と$$^{230}$$Th/$$^{238}$$U放射能比の深さ方向の分布から、クンガラ鉱床の風化帯を3つの部分に分けることができた。5mより浅い表層では、雨水による速い移動によりウラン濃度は低く、5-20mの中層では、鉄鉱物へのウランの固定などによりウラン濃度は比較的高く、しかも35万年以内の顕著な移動は検出できなかった。より深い20-28m層では、1次鉱床から溶出したウランが下流方向150mにわたって移動沈着していた。また、2次鉱床に残っているウランの割合を計算すると、表層、中層及び深層でそれぞれ2-9%、13-58%及び14-29%であった。最も高かったのは深さ15mの2次鉱床の中心であった。したがって、移行率では1-3百万年の間に表層、中層及び深層で91-98%、42-87%及び71-86%のウランが鉱床から移行したと推定できた。

論文

Uranium micro-isotopic analysis of weathered rock by a sensitive high resolution ion microprobe (SHRIMPII)

佐藤 努; 柳瀬 信之; I.S.Williams*; W.Compston*; M.Zaw*; T.E.Payne*; P.L.Airey*

Radiochimica Acta, 82, p.335 - 340, 1998/00

https://doi.org/10.1524/ract.1998.82.special-issue.335

クンガラウラン鉱床の風化岩石中でのウラン系列核種の年代測定と再分配機構を調べるために、高分解能イオンプローブ(SHRIMPII)によるウラン同位体その場分析を行った。分析した風化岩石は、地下水によって流出したウランを多く保持している二次鉱床中心部の試料で、主に鉄鉱物、カオリナイト、石英からなる。分析は、それぞれの鉱物中の直径30ミクロンのスポット数か所において行われた。その結果、鉄鉱物中の$$^{234}$$U/$$^{238}$$U放射能比は、5段階抽出法(SE)で求めたものとほぼ一致するが、それと近接するカオリナイト・石英中の比は、SEよりも高い値を示した。これは、$$alpha$$反跳による$$^{234}$$Thの鉄鉱物から隣接するカオリナイト・石英への移動によるものと結論づけた。SEから得たデータは間接的な証拠であるのに対して、SHRIMPによる測定は直接的なその場のデータであるので、本研究により初めて$$alpha$$反跳の直接的な証拠が示されたことになる。

論文

An Analogue Study on Nuclide Migration in Tsukiyoshi Fault, Tono Uranium Deposit

江角 則子; 吉田 英一; not registered

Proceedings of Migration '97, (PB), P. 94, 1997/10

断層での核種移行は、地層中における断層の役割を評価する上で重要な課題のひとつである。断層における核種移行のアナログとして、岐阜県東濃ウラン鉱床に存在する月吉断層について調査を行っている。断層での核種の移行挙動を理解するために、月吉断層部の岩石試料を用いて化学的、鉱物学的調査を実施した。ウランの分布および希土類元素存在度パターンはウラン含有量の高い堆積岩からウランが断層粘土へと移行し、固定されていることを示している。ウラン系列核種の非平衡調査の結果は断層粘土中にウランが長期間保存されていることを示唆している。

論文

Understanding the sorption of U(VI) and Se(Iv) on sodium bentonite

佐藤 治夫; 油井 三和; 澁谷 朝紀

Proceedings of Migration '97, 0 Pages, 1997/10

高レベル放射性廃棄物地層処分における性能評価の信頼性を上げるために、圧密ベントナイト中の重要核種の収着特性を解明することが重要な課題として挙げられている。従来の研究から、ベントナイトに対するU(VI)およびSe(IV)の収着は、鉄含有鉱物の酸化によるゲーサイトへ選択的に収着されるとして解釈されている。しかしながら、ベントナイトに於ける収着サイトは、ゲーサイトのみならず、アルミノール基等のスメクタイト成分のエッジサイトへの収着も考えられる。本研究は、これら2つのサイトの収着に及ぼす影響を評価する目的で行った。ゲーサイト及びスメクタイトへのU(VI)及びSe(IV)のバッチ法による収着試験を行った。スメクタイトに対するSeの収着挙動は、広いpH範囲に渡って余り認められなかった。一方、ゲーサイトに対しては、pH$$<$$8では強い収着性(Rd$$>$$960ml/g)を示し、pH$$>$$8で除々に減少する傾向が見ら

論文

The Effect of temperature on the sorption of actinium and protoactinium on bentonite, tuff and gran

油井 三和; J A Berry*; Tweed, C. J.*; M Brownswo*; T G Heath*; R McCrohon*

Proceedings of Migration '97, 0 Pages, 1997/00

高レベル廃棄物処分システムにおけるベントナイト,花崗閃緑岩,凝灰岩にに対するアクチニウムおよびプロトアクチニウムの分配係数の温度依存性(室温および60$$^{circ}C$$)を還元条件下で取得した。その結果,プロトアクチニウムの固相に対する分配係数(分画分子数10,000でろ過した場合)は,非常に高い値であり,室温では,100m3/kg以上,60$$^{circ}C$$ではベントナイトで290m3/kg以上,凝灰岩で$$sim$$12m3/kg,花崗閃緑岩で210m3/kg以上であった。アクチニウムについても同様の実験を実施し,室温で10m3/kg以上,60$$^{circ}C$$ではベントナイトで93$$sim$$160m3/kg凝灰岩で4.2$$sim$$7.1m3/kg,花崗閃緑岩で20$$sim$$40m3/kgであった。

論文

A Biogeochemical Assessment of the Tono Site, Japan

吉田 英一; 青木 和弘; D.J.Noy*

Proceedings of Migration '97, 0 Pages, 1997/00

現在SKBとの共同研究の一部として,英国地質調査所(BGS)に坑道周辺の酸化-還元反応に寄与すると考えられる微生物の影響をするためのコード(BUGSE)の開発を行っている.平成8年度における英国地質調査所への委託研究分として,東濃鉱山での地下水および岩石/鉱物の化学的データを用いた事例解析を行った.解析の結果,瑞浪層群中では例え酸素が地下水中に存在したとしても,岩石の還元能力によって,微生物の増殖が抑えられる可能性が示された.一方で,試錐掘削の泥剤や掘削水の混入が,微生物の増殖に非常に影響を及ぼすことが示唆された.論文では,これらの詳細な解析結果について発表する.

論文

Migration, fixation and long-term preservation of uranium in Tono uranium deposit, Japan; A Mineralogical approach

吉田 英一; 小室 光世

Proceedings of Migration '97, P. 87, 1997/00

東濃ウラン鉱床中のウランの産状における鉱物学的調査を行った。その結果今回、微小割れ目(一部ズレを伴う)内にウランの濃集を伴う部分を認めた。これは、ウラン鉱床内のウラン濃集メカニズムとして、一部微小割れ目を伴う構造運動に伴って酸化した地下水の侵入と同時にウランが濃集したことを示唆する。本報告では、これらの詳細なプロセスについて発表する。

論文

Behavior of Trace Elements in Groundwater; Role of Organic Substances

岩月 輝希; 瀬尾 俊弘

Proceedings of Migration '97, P. 105, 1997/00

天然水中に存在するフミン酸やフルボ酸等の有機物は、その金属イオンを吸着する性質を持ち、地層中での物質移行を考察するうえで重要である。今回、岐阜県東濃地域において、堆積岩および花崗岩の地下水中の有機物のキャラクタリゼーションを目的として、有機物サンプリングを行いフミン酸、フルボ酸への分離、精製を行った。また、物質移行に果たす有機物の役割を明らかにするため、有機物中に含まれる微量元素の分析を行った。本件では、微量元素の物質移行に対する、有機物の果たす役割について報告する。

論文

Quantitative characterization of watering fronts in some rocks and soils by means of colorimetry and detrital image processing

吉田 英一; 中島 悟

Proceedings of Migration '97, p.84 - 85, 1997/00

風化あるいは熱水による変質によって、岩石中には鉄鉱物の濃集と考えられる赤かっ色の帯所魚構造が形成される。これは、鉄酸化鉱物の沈澱によって生じるものと考えられているものの、鉱物の同定は容易でない。これらの鉄酸化鉱物の同定を迅速かつ容易に行うために、野外での分光光度計を用い手法を開発した。今回、この手法を開発した。今回、この手法を用いて岩石(花崗岩)および土壌中での鉄酸化鉱物の同定を試みた。本論文では、これらの手法とその計測結果について報告する(花崗岩は東濃の試料を用いている)。

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