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加藤 優*; Zheng, J.*; Deng, Y.*; 斎藤 史恵*; 鵜沼 佑規*; 岡 紗雪*; 田村 和久; 八木 一三*
ACS Catalysis, 15(10), p.7710 - 7719, 2025/04
被引用回数：0Nitrous oxide (N
O) is a greenhouse and an ozone-depleting gas. Electrocatalytic NO reduction reaction (NORR) is known to be catalyzed at noble metal electrodes such as Pd and Pt, and the surface modification of such noble metals with Sn is known to increase the NORR in acidic media. However, the role of Sn at the surface remains unclear. In this work, NORR activity was investigated for single-crystalline Pt, Pd, and Pd-Pt electrodes with the (111) or (100) plane in the presence and absence of Sn at the electrode surface in acidic media. In situ X-ray crystal truncation rod (CTR) measurements of Sn-modified Pt(111) and Pd(111) electrodes revealed the presence of metallic Sn and SnO at their surfaces. The surface Sn modification enhances the NORR activity for Pd-Pt(100) or Pd(100) electrodes but not for the Pt(111), Pd-Pt(111), or Pt(100) electrodes.
CaOsO
studied by O 
-edge resonant inelastic X-ray scattering and Raman spectroscopy岡本 淳*; 芝田 悟朗; 藤森 淳; 他9名*
npj Quantum Materials (Internet), 10, p.44_1 - 44_8, 2025/04
被引用回数：0Transition-metal ions with 5
electronic configuration in a cubic crystal field are prone to have a vanishing dipolar magnetic moment but finite higher-order multipolar moments, and they are expected to exhibit exotic physical properties. Through an investigation using resonant inelastic X-ray spectroscopy (RIXS), Raman spectroscopy, and theoretical ligand-field multiplet and ab initio calculations, we fully characterized the electronic structure of BaCaOsO, particularly, the crystal field symmetry of the 5 electrons in this anomalous material. The low-energy multiplet excitations from RIXS at the oxygen edge and Raman-active phonons both show no splitting, confirming the absence of Jahn-Teller distortion. These findings are consistent with the ground state with the "hidden order" of magnetic octupoles.
篠塚 寛志*; 永田 賢二*; 吉川 英樹*; 小川 修一*; 吉越 章隆
Applied Surface Science, 685, p.162001_1 - 162001_11, 2025/03
被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)Si(001)表面の熱酸化におけるシリコン(Si)2p光電子スペクトルを、スピン軌道相互作用を考慮したベイズ推定によって統計的に数理解析した。フィッティングパラメータの推定精度およびピーク数のモデル選択について検討した。解析は顕著なバルクSiピークを除き、他のピーク位置に関する事前情報や化学状態の仮定を用いることなく実施された。我々の手法によって、酸化の進行に伴う酸化誘起応力に対応する成分や関連生成種などの従来の結果を完全に検証することに成功した。
中沢 駿仁*; 菖蒲 敬久; 冨永 亜希; 藤井 柾志*; 松本 大成*; 松田 美知子*; 島田 武司*; Trivedi, V.*; 橘 信*; 辻井 直人*; et al.
粉体および粉末冶金, 72(Suppl.), p.S997 - S1001, 2025/03
A compressive strength limit is one of critical parameters for thermoelectric materials. In this study, we synthesized a single crystal of Yb-filled Co-Sb-based skutterudite. We assessed the compressive pressure dependence of internal strain using high-resolution synchrotron radiation X-rays at SPring-8. The prepared single crystal was identified as Yb0.148Co4Sb12.54, with a lattice parameter of 0.90504 nm. Compressive testing was performed until the sample fractured, revealing a compressive strength limit of 591.3 MPa. The stress-strain curve exhibited a nearly constant slope for strains exceeding 0.07 %, leading to an estimated Young's modulus of 154.6 GPa.
川崎 卓郎; 福田 竜生; 山中 暁*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 馬場 将亮*; 橋本 英樹*; Harjo, S.; 相澤 一也; 田中 裕久*; et al.
Journal of Applied Physics, 137(9), p.094101_1 - 094101_7, 2025/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Physics, Applied)Energy harvesting from waste heat can improve energy efficiency in society. This research investigated the structural behaviors of lead zirconate titanate-based ferroelectric ceramics using operando neutron diffraction measurements under the conditions of two energy-harvesting cycles that involve consideration of the temperature changes of automobile exhaust gas for achieving good harvesting efficiencies. Input and output electrical energies and neutron diffraction data were simultaneously collected. The obtained time-resolved neutron-diffraction intensity data indicate that the applied electric fields and temperature changes induced 90
domain rotation and lattice strain. These structural changes and their variations depending on cycle conditions, such as temperature changes, applied electric fields, and circuit switching, provide insight into the origins of the differences in the behaviors of electrical input/output energies in the cycles.
吉越 章隆; 津田 泰孝; 小畠 雅明; 岡根 哲夫; 佐藤 志彦; 大河内 拓雄*
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 23(1), p.16 - 21, 2025/02
Synchrotron radiation photoemission electron microscopy (SR-PEEM) combining with hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) was utilized to obtain detailed structural and chemical insights into radioactive cesium-bearing microparticles (CsMPs) smaller than 10 
m. HAXPES data revealed the presence of several elements such as C, O, Mg, Al, Si, Sr and Cs, while the chemical mapping images obtained by SR-PEEM clearly demonstrated that Cs atoms almost exclusively cover the particle surface. Owing to the surface-sensitive nature of SR-PEEM, the results notably indicate inhomogeneous distributions of elements, suggesting an eggshell-like structure with a Cs shell, with a thickness greater than the escape depth of the photoelectrons (a few nanometers). These novel findings strongly suggest that the aggregation of Cs atoms likely occurs at the microparticle surface and are expected to have applications in the remediation of nuclear power plant accidents.
Im, S.*; Jee, H.*; 兼松 学*; 諸岡 聡; Choe, H.*; 西尾 悠平*; 町田 晃彦*; 冨永 亜希; Jeon, B. H.*; Bae, S.*
Construction and Building Materials, 459, p.139742_1 - 139742_17, 2025/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Construction & Building Technology)The influence of thermal deformation in lattice structure and inter-atomic distance on the residual mechanical properties of calcium silicate hydrate (CSH)/polycarboxylate superplasticizer (PCE) composites at varying Ca/Si ratios remains ambiguous. Here, correlations between the multiscale structural transformation and mechanical properties of CSH/PCE composites with Ca/Si ratios ranging of 0.6 to 1.0 are investigated using ex situ small-angle X-ray scattering (Q = 0.005 - 2.7 
) and in situ loading wide-angle X-ray scattering (Q = 1 - 18.5 ).
深田 幸正; 青柳 佑海人*; 横山 美沙紀*; 堀部 陽一*; 狩野 旬*; 金田 美優*; 藤井 達生*; 吉越 章隆; 小畠 雅明; 福田 竜生; et al.
Journal of Electronic Materials, 54, p.686 - 692, 2025/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Engineering, Electrical & Electronic)カーボンナノウォール(CNW)は、基板に対して垂直に配向した高密度の多層グラフェンである。我々はメタンやエチレン等の炭化水素ガスを用いないCNWの簡易的な合成方法を開発した。この方法ではCNWの原料として固体炭素を用いる。アルゴンガスへのマイクロ波照射によって発生したアルゴンプラズマが固体炭素源に衝突すると炭素プラズマが生成する。この炭素プラズマが800から900C程度の基板に数分間衝突し続けるとCNWが形成されることがわかった。CNWを構成する多層グラフェンの品質、サイズ、層間距離は、ラマン分光法、走査型電子顕微鏡、透過型電子顕微鏡を用いて評価した。さらに、我々はCNWの構造に着目し吸着材としての応用可能性を調べた。CNWを陰極として用いることでCs水溶液中のCsの吸着を試みた。陰極として用いたCNWをX線光電子分光(XPS)で調べた結果、CsはCNWを構成するグラフェン層の間に吸着することがわかった。また、電着時間が長ければ長いほどグラフェン層間へのCsの吸着が増加することが分かった。この吸着効果は放射性同位元素である
Csを含む汚染水の浄化等の用途に有用であると考えられる。
Chi, Z.*; 芝田 悟朗; 藤森 淳; 他15名*
Physical Review B, 110, p.184401_1 - 184401_8, 2024/11
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)We have studied the Co layer thickness dependences of magnetocrystalline anisotropy (MCA), Dzyaloshinskii-Moriya interaction (DMI), and orbital moment anisotropy (OMA) in W/Co/Pt trilayers, in order to clarify their correlations with each other. We find that the MCA favors magnetization along the film normal and monotonically increases with decreasing effective magnetic layer thickness (
). The magnitude of the Dzyaloshinskii-Moriya exchange constant (
) increases with decreasing until 
1 nm, below which decreases. The MCA and scale with 1/ for larger than 
nm, indicating an interfacial origin. Using X-ray magnetic circular dichroism (XMCD), we find non-zero OMA when is smaller than 
nm. The OMA increases with decreasing more rapidly than what is expected from the MCA, indicating that factors other than OMA contribute to the MCA at small .
Cl on Cu oxide Surfaces; CuO(111) and bulk CuO precursor "29"; Structure on Cu(111)林田 紘輝*; 津田 泰孝; 村瀬 菜摘*; 山田 剛司*; 吉越 章隆; Di
o, W. A.*; 岡田 美智雄*
Applied Surface Science, 669, p.160475_1 - 160475_6, 2024/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)To examine the elementary steps of the Rochow-M
ller process, we subjected copper oxides, viz., CuO(111) and the bulk CuO precursor "29" -structure on Cu(111), to supersonic molecular beams (SSMB) of CH
Cl. The SSMB energies range from 0.5-1.9 eV. We then employed X-ray photoemission spectroscopy (XPS) in conjunction with synchrotron radiation (SR) to determine the resulting adsorbed species present. We identified two reaction paths, viz., Reaction I and Reaction II, with one prevailing over the other depending on exposure conditions. Reaction I involves the dissociative adsorption of CHCl. In Reaction II, CHCl dissociates with Cl as the prevailing adsorbed species (higher than that of adsorbed carbonaceous species, as observed for Reaction I). For the incident energy and exposure conditions considered, we found Reaction II as the prevailing reaction path for CHCl reaction on both CuO(111) and the "29" -structure on Cu(111).
小林 大志*; 佐藤 祐太郎*; 頓名 龍太郎*; 松村 大樹; 佐々木 隆之*; 池田 篤史
Dalton Transactions (Internet), 53(46), p.18616 - 18628, 2024/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Inorganic & Nuclear)This study investigates the dissolution behaviour of zirconium-cerium oxide solid solution ((Zr,Ce)O/(Ce,Zr)O), which contains a redox-active metal of Ce (Ce(III/IV)) and is of particular importance in nuclear industry. The solid phases of the solid-solution were comprehensively characterised by powder X-ray diffraction (PXRD) with the Rietveld analysis and X-ray absorption spectroscopy (XAS) with factor analysis, indicating that the solid-solution is primarily composed of tetragonal-(Zr,Ce)O and cubic-(Ce,Zr)O. Water immersion of the solid-solution leads to the dissolution of the solid phase at the solid-liquid interface. The addition of a reductant to the system reduces Ce(IV) in the solid-solution to -(III) at the surface, promoting the dissolution of Ce from the solid-solution phase. The release of Ce from the solid-solution also enriches the Zr content in the remaining solid-solution phase at the surface to be more insoluble.
加藤 浩之*; 室山 瑞穂*; 小早川 なの*; 棟安 陸*; 津田 泰孝; 村瀬 菜摘*; 渡部 誠也*; 山田 剛司*; 兼松 佑典*; 立川 仁典*; et al.
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 15(43), p.10769 - 10776, 2024/10
被引用回数：1 パーセンタイル：42.16(Chemistry, Physical)The charge transfer capability associated with chemical reactions at metal-organic interfaces was studied via the atomic H addition reaction for an imidazole-terminated alkanethiolate self-assembled monolayer (Im-SAM) film on Au(111) using near-edge X-ray absorption fine structure (NEXAFS) spectroscopy, infrared reflection absorption spectroscopy (IRAS), work function measurements, and density functional theory (DFT) calculations. The imidazolium cation is a stable species in liquids, therefore, it is pertinent to determine whether the hydrogenation reactions of the imidazole groups produce imidazolium cations accompanied by electron transfer to the Au substrate, even in the absence of solvate and/or counterions on the insulating alkanethiolate layer. The analyses indicated that the imidazolium moieties in Im-SAM formed during atomic H irradiation, and some of the imidazolium radicals became cations. Theoretical model calculations also revealed that the total energies and molecular orbital levels satisfied the imidazolium cation formation associated with electron transfer.
家田 淳一; 深田 幸正; 福田 竜生
日本原子力学会誌ATOMO
, 66(10), p.521 - 524, 2024/10
放射性廃棄物に含まれる放射性同位体(RI)は、見方を変えれば長期間安定したエネルギー源と考えられる。主にアルファ線による熱エネルギーをスピントロニクス技術により電力変換する「スピン熱電発電」、そして主にガンマ線の光電変換を用いた「ガンマ線発電」のための素子開発を進めることで、RIのエネルギーを再資源化する事を目指している。
絶縁体SrOsOのX線磁気円二色性測定若林 勇希*; Krockenberger, Y.*; 山神 光平*; 和達 大樹*; 芝田 悟朗; 藤森 淳*; 河村 直己*; 鈴木 基寛*; 谷保 芳孝*; 山本 秀樹*
SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 12(5), p.291 - 293, 2024/10
本研究では、高温強磁性酸化物SrOsOの電子状態を明らかにすることを目的として、Os 
吸収端におけるX線吸収分光(XAS)及びX線磁気円二色性(XMCD)測定を行った。実験結果から、Osの軌道磁気モーメントがスピン磁気モーメントと同程度のオーダーであることが明らかになった。しかし、XMCD総和則による推定では、軌道磁気モーメントはSQUID磁化測定の値よりもかなり小さかった。今後の課題としては、SrやOの吸収端でのXMCD測定による磁気モーメントの観測や、サンプルの経時変化を低減させるための対策が挙げられる。
辻 卓也; 松村 大樹; 小林 徹
SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 12(5), p.259 - 262, 2024/10
2:1型層状粘土鉱物には層を構成する陽イオンが同形置換することで層電荷を持ち、層間に陽イオンを取り込むことで電荷を補償する。また、層電荷の大小により異なる膨潤性を示す。風化黒雲母は比較的大きい層電荷をもつため膨潤性が低く、モンモリロナイトは層電荷が小さいため膨潤性が高い。アルミノケイ酸塩であるゼオライトは様々な細孔を持ち、その内部に水分子を持つ。これらの粘土鉱物中では、降雨等の環境の変化により異なるセシウム収着構造をとることが考えられるため、本研究では湿潤・乾燥・再湿潤状態の粘土鉱物試料に対し、Cs K吸収端X線吸収分光(X-ray Absorption Fine Structure, XAFS)測定によりセシウム近傍の局所構造解析を行った。その結果、湿潤・乾燥試料においては水分子の存在により、一部の収着サイトではセシウムを収着しにくくなり、乾燥・再湿潤試料においては収着構造に差はなく、不可逆的にセシウムが収着していることが示唆された。
Krajewska, A.*; 辻 卓也; 松村 大樹; 他15名*
Science Advances (Internet), 10(41), p.eadn3880_1 - eadn3880_10, 2024/10
被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Multidisciplinary Sciences)The interplay of spin-orbit coupling with other relevant parameters gives rise to the rich phase competition in complex ruthenates featuring octahedrally coordinated Ru
. While locally, spin-orbit coupling stabilizes a non-magnetic 
= 0 state, intersite interactions resolve one of two distinct phases at low temperatures: an excitonicmagnet stabilized by the magnetic exchange of upper-lying = 1 states or Ru molecular orbital dimers driven by direct orbital overlap. Pyrochlore ruthenates ARuO
(A = rare earth, Y) are candidate excitonic magnets with geometrical frustration. We synthesized InRuO with covalent In-O bonds. This pyrochlore ruthenate hosts alocal = 0 state at high temperatures; however, at low temperatures, it forms a unique nonmagnetic ground state with nearly linear Ru-O-Ru molecules, in stark contrast to other ARuO compounds. The disproportionation of covalent In-O bonds drives RuO molecule formation, quenching not only the local spin-orbit singlet but also geometrical frustration.
, AgNbO, and KNbO米田 安宏; 小林 徹; 辻 卓也; 松村 大樹; 斎藤 祐児; 野口 祐二*
Japanese Journal of Applied Physics, 63(9), p.09SP12_1 - 09SP12_10, 2024/09
被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Physics, Applied)NaNbO、AgNbO、KNbOのABO型ペロブスカイト系は良好な強誘電特性を持つことが知られている。我々は局所構造解析により各原子のラットリング空間を直接決定した。この解析により、大きな揺らぎを持つ結合サイトがイオンサイズの変化によって変化することを明らかにした。軟X線吸収分光法を含む実験から、Aサイトイオンは酸素と混成していることがわかった。
山本 孟*; 池田 理*; 本田 孝志*; 木村 健太*; 青山 拓也*; 大串 研也*; 鈴木 昭夫*; 石井 賢司*; 松村 大樹; 辻 卓也; et al.
Physical Review Materials (Internet), 8(9), p.094402_1 - 094402_6, 2024/09
被引用回数：2 パーセンタイル：56.91(Materials Science, Multidisciplinary)We investigate the crystal and electronic structures as well as magnetic properties of ilmenite-type NiVO, which has attracted research interest as an 
= 1 honeycomb lattice magnet. Ilmenite-type NiVO samples were synthesized under high-pressure and high-temperature conditions. Synchrotron X-ray diffraction and Rietveld refinement results demonstrated that NiVO underwent a continuous structural phase transition from the triclinic (
) phase to the rhombohedral (
) phase at 450 K. This transition is concomitant with the decomposition of the V-V dimers formed by the tetravalent V ions. X-ray absorption spectroscopy measurements confirmed that the Ni and V ions were divalent and tetravalent, respectively. Magnetic and specific heat measurements revealed that NiVO underwent an antiferromagnetic transition at 140 K, and a zigzag-type magnetic order with magnetic propagation vector 
=(0,1/2,0) was observed by neutron diffraction measurements.
-dioctylthiodiglycolamic acid; Effect of S donor on metal extraction下条 晃司郎; 藤原 伊織*; 斉藤 拓巳*; 大島 達也*
Analytical Sciences, 40(8), p.1429 - 1436, 2024/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)アミド基とカルボン酸をチオエーテル鎖で結合したソフトベース硫黄ドナー配位子である-ジオクチルチオジグリコール酸(T-DODGAA)を用いて56種類の金属イオンの抽出能力が包括的に調査し、エーテル性酸素原子よりなるハードベースドナー配位子であるN, N-ジオクチルジグリコール酸(DODGAA)との抽出能力を比較した。チオジグリコール酸骨格のp
は、電位差滴定により水(0.1M LiCl、25C)中で3.71
0.06と算出され、これは、T-DODGAAがDODGAA (p = 3.540.03)よりわずかに弱い酸であることを示す。T-DODGAAはプロトン交換反応により56種類の金属イオンから様々な金属イオンを定量的に抽出することができる。T-DODGAAは、Hf(IV)、Cr(III)、Fe(III)、Ni(II)、Cu(II)、Pd(II)、Ag(I)、Au(III)、Hg(II)、Al(III)、Ga(III)、特にソフト金属イオンにたいして高い抽出能を有する。さらに、湿式製錬や金属リサイクルにおけるT-DODGAAの実用可能性を実証するために、金属混合抽出システムにおけるSc(III)、Ni(II)、Co(II)、Pd(II)、Au(III)、In(III)およびGa(II)のようなレアメタルの選択的分離実験を行った。
佐藤 祐理子*; 菖蒲 敬久; 冨永 亜希; 佐野 智一*; 荻野 陽輔*
Communications Materials (Internet), 5, p.147_1 - 147_9, 2024/08
アーク放電中の通電溶摘金属ジェットの流動ダイナミクスは、ワイヤアークベースの金属堆積プロセスにおける質量および熱源として機能し、製品の品質に大きく関係する。しかし、溶摘金属ジェットと周囲のアークプラズマとの間の時空間的な流動相互作用は不明のままである。本研究では、シンクロトロンX線を利用したその場イメージング技術を活用し、アルゴンアーク放電中の溶融アルミニウムジェットの表面変形と内部流動を同時に計測した。実験はSPring-8、BL22XUにて30keVで実施しており、独自開発したアーク溶接設備と最速5kHzの高速イメージングシステムを組み合わせて幾度と行った。その結果、アーク放電電流の大きさと経路を調整することで、ジェット速度を初期注入速度から200300%加速し、それによって大幅なジェット伸長が促進できることを明らかにするとともに、ジェット流動ダイナミクスが主にアーク放電電流とその同軸自己誘導磁場との相互作用によって支配されているという結論を導き出すことが出来た。この研究は、流体力学と電磁気学の交差点にフレームワークを確立し、ワイヤアークベースのアプリケーションにおける制御と精度の最適化に貢献することが期待できる。
