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論文

Development of the process flow diagram of the pyrochemical reprocessing of spent nitride fuel for ADS

佐藤 匠; 西原 健司; 林 博和; 倉田 正輝*; 荒井 康夫

Proceedings of 11th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (Internet), 9 Pages, 2012/00

加速器駆動システム(ADS)階層型サイクルから発生する使用済窒化物燃料の乾式再処理について、プロセスフロー図を構築して各元素の物質収支を評価することで、その成立性を評価した。これまでに提案されている、使用済窒化物燃料の溶融塩電解と液体Cd陰極に回収したアクチニドの再窒化を中心としたプロセスの物質収支を計算により評価した結果、1年間操業後のPu及MAの回収率は約99.97%、製品への希土類FP移行量は約1.5%でほぼ一定となり、このプロセスが原理的にADS炉心設計から要求される基準値を満たすことができることを確認した。

論文

Current status and future plan of research and development on partitioning and transmutation technology in Japan

大井川 宏之; 湊 和生; 森田 泰治; 木村 貴海; 荒井 康夫; 辻本 和文; 西原 健司

Proceedings of 11th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (Internet), p.123 - 132, 2012/00

分離変換技術に関する2000年のチェックアンドレビューの後、日本では、群分離,燃料製造,核変換及び燃料サイクルの各研究分野において多くの進展があった。これに対する第2回のチェックアンドレビューが2008年から2009年にかけて行われた。2009年4月に示された最終報告書では、分離変換技術の導入意義として、(1)潜在的有害度の低減,(2)地層処分場に対する要求の軽減,(3)廃棄物処分体系の設計における自由度の増大の3点が挙げられている。また、現在の技術レベルの評価では、マイナーアクチノイド(MA)に関するデータの不足が指摘され、FBRとADSの双方についての共通な基盤としての実験データの蓄積が強く求められた。

論文

Immobilisation of caesium by zeolites and characterisation of ceramic solid forms

富山 伸*; 三村 均*; 新堀 雄一*; 山岸 功; 森田 泰治

Proceedings of 11th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (Internet), 10 Pages, 2012/00

高レベル廃液に含まれる発熱性元素のCsを、ゼオライトの一種でCsに選択性の高いモルデナイトを用いて固定化する技術について、焼成時の温度及び時間,モルデナイトの種類,コールドプレスやホットプレスの条件等を変化させて検討した。安定なCsAlSi$$_{5}$$O$$_{12}$$への結晶化はTi及びFeをバインダとして含む合成モルデナイトCのみで達成され、他のモルデナイトでは焼成後アモルファスとなった。しかし、Csを含有するいずれのモルデナイトにおいても、コールドプレス後の焼成により、ディスク上に固化でき、その固化体の密度は焼成温度及び焼成時間とともに増加した。

論文

Americium and curium separation from simulated acidic raffinate from the reprocessing process by extraction chromatography

松村 達郎; 森田 泰治; 松村 和美; 佐野 雄一; 駒 義和; 野村 和則

Proceedings of 11th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (Internet), 8 Pages, 2012/00

FaCTの一環として、抽出クロマトグラフ法によるMA回収技術を確立するため、担体であるSiO$$_{2}$$-P粒子に抽出剤を担持させた吸着材を用いるフローシートを検討している。抽出クロマトグラフ法においても、抽出剤は溶媒抽出法と同様な特性を発揮すると考えられるため、MA・Ln回収工程とMA/Ln分離工程の2サイクルから構成されるフローシートとして進めている。本研究では、MA・Ln回収工程にTODGA吸着材及びCMPO吸着剤、MA/Ln分離工程にHDEHP吸着材,R-BTP吸着剤及びTOPEN吸着剤を使用した。フローシート全体を通じた各元素の分離挙動を観察した結果、TODGA吸着剤とR-BTP吸着剤あるいはTOPEN吸着剤を組合せたフローシートによってMA(III)を模擬再処理抽残液から分離することが可能であることを確認した。

論文

Technology readiness levels for partitioning and transmutation of minor actinides in Japan

湊 和生; 森田 泰治; 辻本 和文; 小山 真一; 倉田 正輝*; 井上 正*; 池田 一三*

Proceedings of 11th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (Internet), p.341 - 349, 2012/00

我が国における分離変換技術の成熟度を評価した。評価にあたっては、国際原子力エネルギーパートナーシップ(GNEP)において用いられた技術成熟度の定義(TRL)を用いた。評価の対象は、マイナーアクチノイド(MA)の核変換システムである高速炉と加速器駆動システム、MA分離プロセス、及びMA含有燃料とした。評価の結果、どの技術開発においても、TRL5に高い要求項目があることが認識された。この要求項目を効率的・効果的に満足するような技術開発の道筋として、実験室規模での照射済燃料を用いたMA分離プロセス試験やそこで分離されたMAを用いた燃料製造試験を十分行うことが重要であると指摘した。

論文

Development of separation process for transuranium elements and some fission products using new extractants and adsorbents

森田 泰治; 木村 貴海

Proceedings of 11th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (Internet), p.235 - 244, 2012/00

新規の抽出剤,吸着剤を用いた超ウラン元素(Am, Cm, Np, Pu)及び核分裂生成物(Sr, Cs, Mo)の分離プロセスについて、低コスト化及び二次廃棄物低減の観点から従来のプロセスを改良することを目的に研究開発を行った。リン元素を含まず、炭素,水素,酸素及び窒素から構成される(CHON原則)化合物を、溶媒抽出法あるいは抽出クロマトグラフ法による超ウラン元素, Cs, Srの分離プロセスに適用した。Mo分離には鉄酸化物吸着剤による吸着法を適用した。本論文は、これらの分離プロセスの研究開発の成果を総合的に報告するものである。

論文

Investigation of nuclear data accuracy for the accelerator-driven system with minor actinide fuel

西原 健司; 菅原 隆徳; 岩元 大樹; Alvarez Velarde, F.*; Rineiski, A.*

Proceedings of 11th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (Internet), p.315 - 327, 2012/00

加速器駆動炉の設計に際しては、特にマイナーアクチノイド(MA)の核データが重要である。著者らは、IAEA-CRPで行われたベンチマーク活動を紹介する。ベンチマークの結果、燃焼初期においても、臨界性は核データによって3%も異なることが明らかにされた。この核データ不確実性を減少させるために、J-PARC計画において、MAを多量に用いることができる核変換物理実験施設(TEF-P)が提案されている。TEF-Pによってもたらされるであろう臨界性,ボイド反応度,ドップラー係数の不確実性の減少を、JENDL3.3をもとに、炉定数調整手法を用いて評価した。その結果、もし、TEF-Pが従来の臨界実験とともに核データに適用されたなら、不確実性は35%-45%減少することが示された。

論文

Microstructural evolution and Am migration behavior in Am-containing MOX fuels at the initial stage of irradiation

田中 康介; 三輪 周平; 佐藤 勇; 逢坂 正彦; 廣沢 孝志; 大林 弘; 小山 真一; 吉持 宏; 田中 健哉

Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation, p.179 - 187, 2010/00

MOX燃料の照射挙動におよぼすAm添加の影響を確認するため、高速実験炉「常陽」において照射試験(Am-1)を実施している。Am-1は短期照射試験と定常照射試験からなり、短期照射試験は終了し、照射後試験を進めている。本報告では、10分間及び24時間照射したAm-MOX燃料ペレットの照射後試験結果について述べる。併せて、照射燃料試験施設(AGF)で実施してきた遠隔製造技術開発及び燃料特性評価結果についても紹介する。

論文

Study on pyrochemical process for the treatment of spent nitride fuel containing americium

林 博和; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 9 Pages, 2010/00

原子力機構は窒化物燃料を用いた加速器駆動システム(ADS)による長寿命のマイナーアクチノイド(MA)の核変換に関する研究開発を行っている。使用済燃料の再処理では、崩壊熱及び高速中性子放出が大きな使用済燃料を取扱い、高濃縮の$$^{15}$$Nを回収する必要があるため、乾式再処理法が適していると考えられている。乾式再処理プロセスでは、溶融塩電解によって、プルトニウム(Pu)とMAはLiCl-KCl共晶溶融塩中に溶解し、カドミウム(Cd)陰極に選択的に回収される。われわれは溶融塩電解における電気化学的挙動や液体カドミウム陰極に回収されたPu及びMAの再窒化挙動を研究している。ここでは、窒化物燃料の乾式再処理プロセスにおけるアメリシウム(Am)の挙動研究に関する最近の成果を報告する。内容は(1)試験に用いる塩化アメリシウム(AmCl$$_3$$)の調製方法として開発した腐食性ガスを使用しない方法である窒化アメリシウムと塩化カドミウムの固相反応について、及び(2)AmCl$$_3$$を含んだLiCl-KCl共晶溶融塩試料におけるCd電極又は固体金属(Mo)電極反応測定から得られたAmの電気化学的挙動についてである。

論文

Investigation of beam window structure for accelerator-driven system

菅原 隆徳; 鈴木 一彦; 西原 健司; 佐々 敏信; 倉田 有司; 菊地 賢司; 大井川 宏之

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 11 Pages, 2010/00

加速器駆動未臨界システム(ADS)の成立性にかかわる課題の1つであるビーム窓の健全性確保について、有限要素法による構造解析を行い、成立性の高い設計概念の検討を行った。これまでの研究から、座屈防止が最も重要であることが確認されていたので、座屈防止を図るため、ビーム窓の板厚について、有限要素法コードによるパラメトリックサーベイを行い、ビーム窓形状の最適化を行った。併せて座屈評価上の安全率を合理化することを目的に、不整量を考慮した座屈解析も行い、ビーム窓のための安全率について検討を行った。検討の結果、ビーム窓の安全率として3程度を確保すれば十分であることを確認し、これによりビーム窓の基本的な成立性の見通しを得ることができた。安全率3、設計外圧を1.0MPaとして、パラメトリックサーベイの結果を評価した結果、先端部の板厚を2.0-2.4[mm]とし、遷移部の板厚を2.0-4.0[mm]の範囲とする長円型の概念が、現在のADS設計概念に対して最も成立性が高いことがわかった。

論文

Evaluation of the acceptable frequency of beam trips based on thermal responses of the ADS reactor system

武井 早憲; 西原 健司; 辻本 和文; 大井川 宏之

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 7 Pages, 2010/00

現存する高出力陽子加速器では経験上頻繁にビームトリップが起こるため、加速器駆動核変換システム(ADS)を構成する機器に対して熱疲労損傷を生じる可能性がある。このビームトリップがADSの未臨界炉を構成する4か所の部位(ビーム窓,燃料被覆管,内筒,原子炉容器)に与える影響を調べるため熱過渡解析を実施した。その結果、許容ビーム停止頻度はビームトリップ時間が$$10$$秒以下の場合年間$$2.5times10^4$$回、一方ビームトリップ時間が$$5$$分を超える場合年間$$43$$回となった。

論文

Importance of reactor physics experiment using MA-bearing fuel

菅原 隆徳; 佐々 敏信; 大井川 宏之

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 10 Pages, 2010/00

マイナーアクチノイド(MA)装荷炉心の核設計精度向上は、核変換技術の研究開発における重要な課題の一つとなっている。MA核データの不確かさは、他の主要な核種に比べて大きいと考えられることから、MA装荷高速炉や加速器駆動未臨界システム(ADS)の核設計精度は、一般的な原子炉よりも多くの不確かさを含むと考えられる。この不確かさを補うため、設計余裕を多くとる必要があり、経済性などに影響する。本研究では、J-PARC第II期計画で建設予定の核変換物理実験施設(TEF-P)において、MAを用いた臨界実験を行うことで、核変換炉の核設計精度がどの程度向上するかを定量的に示す。

論文

Counter-current extraction and separation of Nd from Sr, Zr and Pd by TDdDGA, ${it N,N,N',N'}$-tetradodecyl-diglycolamide

佐々木 祐二; 朝倉 俊英; 北辻 章浩; 森田 泰治; 木村 貴海

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 6 Pages, 2010/00

ジグリコールアミド(DGA)化合物はAn(III), (IV), (VI)を硝酸溶液からドデカン溶媒に効率よく抽出する。DGA化合物に長いアルキル基を修飾したテトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA)は高い抽出容量を持ち、Ndと第三相生成しない。そこで、ホット試験の前にコールド試験による多段抽出実験を行い、TDdDGA化合物のプロセス有効性を調べた。本実験において、Sr, Pd, Zr, Ndの4種の元素を用いた。これらは典型的な核分裂生成物であり、NdはAn(III)やランタノイドの代表元素である。Ndとそのほか3元素の分離について適切な分離条件を計算した後、ミキサセトラで多段抽出実験を行った成果を述べる。

論文

Flow measurement of high temperature liquid metal using ultrasonic doppler profiling

大林 寛生

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 9 Pages, 2010/00

高温液体金属流動場中の流速計測は極めて難しく、実機配管等での速度分布計測を可能とする手法は超音波流速分布測定法(UVP)に限られる。本研究では、溶融鉛ビスマス流動場へUVPを適用した実験計測結果と、高温対応化に向けた音響ガイドシステムの開発,多次元計測化を目的とした新たな計測システムの開発について紹介する。

論文

Experimental evaluation of Am-and Np-bearing mixed-oxide fuel properties

加藤 正人; 森本 恭一; 米野 憲; 中道 晋哉; 鹿志村 元明

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), p.201 - 209, 2010/00

JAEAでは、マイナーアクチニドを含有したMOX燃料の開発を進めている。そのような新しい燃料の物性を測定することは燃料開発を進めるうえで不可欠である。本報告では、これまで得られた燃料の融点,熱伝導率,格子定数,酸素ポテンシャル,相分離挙動に関するデータをレビューし、Np及びAmの各特性に与える影響を評価した。得られたデータは、JSFRの燃料の挙動評価に反映した。

論文

Results of corrosion tests in liquid Pb-Bi at JAEA; Temperature and oxygen concentration dependence, and corrosion properties of Si-enriched steels

倉田 有司; 斎藤 滋

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 11 Pages, 2010/00

加速器駆動核変換システムの核破砕ターゲット及び冷却材の候補材料である液体鉛ビスマス中での腐食特性を調べるため、種々の鋼材の静的腐食試験を実施した。実験結果より、温度,鉛ビスマス中の酸素濃度,鋼材中のCr, Ni, Siの腐食挙動に及ぼす影響を評価した。試験温度範囲は450-600$$^{circ}$$Cである。温度の上昇は腐食の活性化をもたらし、550$$^{circ}$$C以上では、粒界腐食,鉛ビスマスの浸入,フェライト化が激しくなる。酸素濃度が下がると、450$$^{circ}$$Cでは、純鉄,316SSで明らかな影響が認められ、550$$^{circ}$$Cでは、低酸素濃度で、腐食はさらに激しくなる。Siを1.5%添加したMod.9Cr-1Mo鋼及びSiを2.5%添加した316SSでは、550$$^{circ}$$C飽和酸素の条件下で、添加したSiの耐食性改良効果が認められた。

論文

Electrolyses of burn-up simulated uranium nitride fuels and actinide nitrides containing inert matrix materials in a molten LiCl-KCl eutectic

佐藤 匠; 岩井 孝; 荒井 康夫

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 9 Pages, 2010/00

本研究は、窒化物燃料の乾式再処理技術開発に資するため、代表的な核分裂生成物であるMo, Pd, Ndを添加した模擬照射済みウラン窒化物及びイナートマトリックスの候補材であるZrN及びTiNを含むアクチノイド窒化物について、約0.5wt.% UCl$$_{3}$$又は約1.1wt.% PuCl$$_{3}$$を添加した溶融LiCl-KCl共晶塩中、773Kにおいて電解試験を行い、その電気化学的挙動を調べた。模擬照射済みウラン窒化物については、いずれの試料もUN単体と同じく参照電極に対して-0.75Vよりも貴の電位でUNが陽極溶解した。UN+TiN及びPuN+TiNについては、UN, PuNはTiNと固溶体を形成せずに互いに分散した2相を形成するため、UN, PuN単体とほぼ同じ電位で陽極溶解が始まった。一方、(U,Zr)N及び(Pu,Zr)Nについては、UN, PuNはZrNと固溶体を形成して活量が低下するため、UN, PuN単体よりも貴の電位で陽極溶解が始まった。

論文

Liquid-fuelled accelerator-driven transmutation system

佐々 敏信; 西原 健司; 菅原 隆徳; 大井川 宏之

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 9 Pages, 2010/00

持続的な核エネルギー利用のためには、アメリシウム(Am)とキュリウム(Cm)の管理が重要である。AmとCmの効率的な核変換を行う液体溶融塩燃料を用いた加速器駆動システムを提案する。この概念では、AmとCmは使用済燃料から分離されて塩化物溶融塩に転換される。液体燃料とすることで、AmとCmの欠点である高い放射線と発熱や燃料中での化学的不安定性は問題にならない。システムは10MW級のサイクロトロン,タングステン製核破砕ターゲット及び未臨界炉心から構成される。溶融塩燃料を用いた加速器駆動システムと専用の燃料サイクル概念を紹介する。

論文

Continuous-energy cross-section library based on JENDL high energy file 2007

佐々 敏信; 菅原 隆徳; 深堀 智生; 小迫 和明*

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 8 Pages, 2010/00

最新版のJENDL高エネルギーファイル(JENDL/HE-2007)は、核破砕中性子源や加速器駆動システムを模擬するための106核種に対する3GeVまでの陽子・中性子断面積を収納している。NJOY-99.251コードを改造し、JENDL/HE-2007からMCNPX用の連続エネルギー断面積ライブラリを作成した。原子炉システムをより正確に模擬するため、高温ライブラリの作成も行った。高速炉や加速器駆動システムに関する複数の試計算を行い、既存のJENDL-3.3に基づくライブラリから求めた実効増倍率との良好な一致を確認した。

論文

AM(III)/EU(III) separation with hydrophobic alkylated TPEN

松村 達郎; 竹下 健二*; 稲葉 優介*; 森 敦紀*

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 6 Pages, 2010/00

核種分離変換技術の課題の一つとして、化学的挙動が類似した3価MAとランタノイドの分離プロセスの開発がある。われわれは、水溶液中におけるAm(III)及びEu(III)との錯形成定数に10$$^{2}$$以上の差が見いだされているTPENに着目し、実プロセスへの適用という観点からTPENの欠点を改良した疎水化誘導体の開発を進めている。新たにTPEN分子の外側に位置するピリジル基にアルコキシ基を結合させた誘導体を数種類合成し、その抽出特性を確認した。その結果、ニトロベンゼンを有機溶媒とした抽出実験において、ドデシルオキシ基を側鎖とするTDdPENがpH4.5の条件でSF$$_{Am/Eu}$$=820を示すことを見いだした。この値はフランスが開発しているBTPと比べても遜色なく、非常に優れた分離性能を有すると言うことができる。今後、実用化に必要となる特性データを取得していく計画である。

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