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論文

Simultaneous determination of plutonium and uranium isotope ratios in individual plutonium-uranium mixed particles by thermal ionization mass spectrometry

Lee, C. G.; 鈴木 大輔; 國分 陽子; 江坂 文孝; 間柄 正明; 木村 貴海

International Journal of Mass Spectrometry, 314, p.57 - 62, 2012/03

 被引用回数:16 パーセンタイル:26.96(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

MOX燃料から生成するウラン(U)とプルトニウム(Pu)混合酸化物(MOX)試料において、PuとUの同位体比は同時測定が望ましい。本研究では、表面電離型質量分析法を用いて、化学分離を行わないで、PuとUの同位体比を同時に測定できる方法を開発した。用いた試料はPu(SRM 947)とU(U500)の混合溶液試料から調製した、粒径が0.6-2.3$$mu$$mのMOX粒子である。サブミクロン粒子を含むすべてのMOX粒子から得られたPuとUの同位体比は、誤差範囲ですべて認証値と一致した。特に、従来は$$^{238}$$U同重体の干渉により測定が困難であった$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu比をも正確に測定できた。$$^{238}$$Puにおける$$^{238}$$Uのバックグラウンドは$$^{238}$$Uの信号のピークフィッティングにより求めた。本法は、PuとUのすべての同位体比を化学分離なしで同時測定できることから、さまざまな分野において有効な分析法として期待される。

論文

Application of a continuous heating method using thermal ionization mass spectrometry to measure isotope ratios of plutonium and uranium in trace amounts of uranium-plutonium mixture sample

國分 陽子; 鈴木 大輔; Lee, C. G.; 伊奈川 潤; 間柄 正明; 木村 貴海

International Journal of Mass Spectrometry, 310, p.52 - 56, 2012/01

 被引用回数:15 パーセンタイル:29.18(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

表面電離型質量分析を用いた連続昇温法によるプルトニウム及びウラン・プルトニウム混合試料中のプルトニウム,ウラン同位体比を測定する方法を開発した。この方法では、蒸発フィラメントの温度を連続的に上昇させることから、プルトニウム,ウランの同位体比をそれぞれの元素が効率的に蒸発する温度で測定することができる。ピコグラムレベルの試料量でPu/U比が0.01-10のPu/U混合試料に適用した結果、試料の化学分離なく、$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比及び$$^{235}$$U/$$^{238}$$U比を同時に測定することができた。プルトニウムとウランを各1pg含む試料中の$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比及び$$^{235}$$U/$$^{238}$$U比の相対標準偏差は、2%及び4%以下であった。さらに、$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu比も測定できた。この結果から本法は、Pu/U混合試料の同位体比測定の効果的な手法と考えられる。

論文

A New method for isotope ratio measurement of uranium in trace amount by thermal ionization mass spectrometry; The Continuous heating method

鈴木 大輔; 國分 陽子; 桜井 聡; Lee, C. G.; 間柄 正明; 井口 一成*; 木村 貴海

International Journal of Mass Spectrometry, 294(1), p.23 - 27, 2010/06

 被引用回数:30 パーセンタイル:15.07(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

サブピコグラムから数十ピコグラムのウランの同位体比を精確に測定するために、表面電離型質量分析装置による新しい同位体比測定法、「連続昇温法」を開発した。本法は、試料が蒸発している間すべてのシグナルを測定するが、その中で高いシグナルのみを同位体比算出に利用する。それに加えて、測定条件及び同位体比算出法を標準化することにより、試料量や測定者の経験によらず、高い再現性で分析できる。さらに、質量分別効果の正確な補正も可能である。同位体標準試料の$$^{235}$$U/$$^{238}$$U比を、本法及びこれまで使われていた従来法、トータルエバポレーション法で測定したところ、試料量が多い場合は、3つの手法の測定結果に差は見られないが、サブピコグラムの試料を測定した場合、本法の測定結果が最も精確であった。本法は、極微量の試料の同位体比測定法として、さまざまな分野でその適用が期待される。

論文

A New technique to study the dissociation of energy-selected neutral intermediates

早川 滋雄*; 原田 謙吾*; 渡辺 信明*; 荒川 和夫; 森下 憲雄

International Journal of Mass Spectrometry, 202(1-3), p.A1 - A7, 2000/10

 被引用回数:16 パーセンタイル:37.98(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

励起種の解離は、化学反応で最も重要な過程の一つであり、これまで主として分子衝突法や光励起法によって調べられてきた。質量分析計は、気相における不安定な中間体を生成させるのに適しているため、種々の安定・不安定イオンの解離課程を研究することができる。しかし、この方法は、電荷を持たない中性種を研究することが難しい。そこで本研究ではCD$$_{3}$$OH$$^{+}$$とCH$$_{3}$$OD$$^{+}$$の衝突誘起解離(CID)スペクトルと電荷逆転スペクトルを用いて中性種の解離課程の検討を試みた。CIDにおける主な解離課程は、メチル基からの水素原子の脱離であり、他方電荷逆転質量分析においては、ヒドロキシル基から水素原子の脱離を経ていることがわかった。ヒドロキシル基からの水素原子の脱離は、メタノールの光誘起解離における主な課程であることも報告されており、中性中間種の解離課程の研究に電荷逆転質量分析法が有用であることを証明している。

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