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阿部 陽介; 都留 智仁; 藤田 洋平*; 大友 政秀*; 佐々木 泰祐*; 山下 真一郎; 大久保 成彰; 鵜飼 重治
Journal of Nuclear Materials, 606, p.155606_1 - 155606_12, 2025/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)軽水炉の事故耐性燃料被覆管用として開発中の酸化物分散強化型Fe-Cr-Al合金では、Crリッチ析出物(
相)に起因する脆化挙動の解明と予測が課題となっている。我々は、熱時効によるFe-Cr-Alモデル合金における相の形成に対するAl添加の影響を調査した。ビッカース硬さ試験と過去の研究のデータベースを用いて作成した機械学習モデルにより、低Al添加合金では相の形成が促進され、高Al添加合金では抑制されることが示された。第一原理計算では、Cr-Al-空孔複合体はCr-Cr対よりも安定であり、相の核生成時にAl原子を取り込むことがエネルギー的に有利である可能性があることが示された。一方、Al-Al対の形成は非常に不安定である。Al添加量が少ない場合には、相の界面付近でのAl-Al対の形成は回避できる。しかし、Al添加量が多量の場合には、Al-Al対の形成が避けられなくなり、相の不安定化につながることが示唆された。
阿部 陽介; 佐々木 泰祐*; 山下 真一郎; 大久保 成彰; 鵜飼 重治
Journal of Nuclear Materials, 600, p.155271_1 - 155271_12, 2024/11
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)軽水炉用燃料被覆管として開発中のFeCrAl-ODS (ODS:酸化物分散強化)合金のモデル合金として、CrとAlの組成を系統的に変化させた14種類のFe-Cr-Al合金を
Cで10.5MeVの自己イオンにより0.24dpaまで照射した。中性子照射条件下でのCrリッチ析出物(CrRP)の生成挙動を予測するために、3水準の損傷速度を選択した。3次元アトムプローブ解析の結果、Cr組成の増加、Al組成の減少及び損傷速度の減少に伴い、CrRP数密度、体積率及びCr濃度が増加することがわかった。重回帰分析の結果、これらの主要な効果に加えて、CrRP体積率には次の交互作用があることが示された:(1)Al組成が高いほど、Cr組成の増加に伴うCrRP体積率の増加は小さく、(2)Cr組成が低いほど、Al組成および損傷速度の低下に伴うCrRP体積率の増加は小さい。また、中性子照射下でのCrRP生成挙動に対する損傷速度の影響を理解するためには、損傷量依存性の観点に加えて、損傷速度ゼロの限界として熱時効データを利用することが有効であることを強調した。本研究で構築した体系的なCrRP関連量のデータベースは、数値予測モデルのさらなる開発と検証に貢献するものと考えられる。
Am
O
at 1473, 1573, and 1673 K渡部 雅; 横山 佳祐; Vauchy, R.; 加藤 正人; 菅田 博正*; 関 崇行*; 日野 哲士*
Journal of Nuclear Materials, 599, p.155232_1 - 155232_5, 2024/10
被引用回数：2 パーセンタイル：88.72(Materials Science, Multidisciplinary)本研究では熱重量法を用いて1473、1573及び1673KにおけるUAmO
の新たな酸素ポテンシャルデータを取得した。同じy及びO/M比で比較した場合、U
Am
Oの酸素ポテンシャルは、UPuOよりも高いことがわかった。また、hypostoichiometric領域のカチオン価数はNd含有UOと類似しており、定比組成では、Am
, U
, and U
となると推定された。実験データを欠陥化学モデルを用いて解析し、O/M比を温度と酸素分圧の関数として表すことができた。
Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 堀井 雄太; 小笠原 誠洋*; 砂押 剛雄*; 山田 忠久*; 田村 哲也*; 村上 龍敏
Journal of Nuclear Materials, 599, p.155233_1 - 155233_11, 2024/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)UPuO (y=0.30および0.45)およびPuOにおける蛍石の溶出/再結合は、示差走査熱量測定を使用して調査された。結果は、プルトニアを除いて、文献データと比較的よく一致している。我々の値は、Pu-Oの混和ギャップの臨界温度が以前に報告されたものより30
50K低いことを示している。最後に、体系的な実験手順により、低化学量論的U
0Pu
O、U
Pu
O、およびPuO二酸化物に存在するソルバスの軌跡を精密化することができた。
外山 健*; 丹野 敬嗣; 矢野 康英; 井上 耕治*; 永井 康介*; 大塚 智史; 宮澤 健; 光原 昌寿*; 中島 英治*; 大沼 正人*; et al.
Journal of Nuclear Materials, 599, p.155252_1 - 155252_14, 2024/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)高速実験炉「常陽」で中性子照射した14Cr-ODS鋼(MA957)中の酸化物の安定性について3D-APとTEMを用いて評価を行った。中性子照射は、(502
C, 130dpa)、(589C, 154dpa)及び(709C, 158dpa)の3条件で実施した。709C照射では僅かな数密度の減少が認められたが、酸化物は高い数密度を有しており、相対的に照射前後で顕著な変化は確認されず安定に存在していた。これらのことから、ODS鋼は、700C照射で約160dpaまで照射されたとしても強度は維持されることが示唆された。本研究成果の一部は、文部科学省の原子力システム研究開発事業による委託業務(JPMXD0219214482)として実施した。
Pu
)O (x = 0, 0.18, 0.45, and 1) and analysis of heat capacity廣岡 瞬; 森本 恭一; 松本 卓; 小笠原 誠洋*; 加藤 正人; 村上 龍敏
Journal of Nuclear Materials, 598, p.155188_1 - 155188_9, 2024/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)酸化物燃料の温度解析において重要な役割を持つ比熱は、特に高温領域において文献間でばらつきが大きい。さらに、UOのデータと比べてPuOやMOXのデータは報告例が少ないため、比熱においてPu含有率の依存性の評価が困難である。本研究では、UO、PuO、MOX (Pu=0.18, 0.45)を対象に、ドロップカロリメータを用いて最高2200Kのエンタルピーのデータを取得した。取得したエンタルピーの温度依存性を評価することで比熱を算出した。エンタルピー、比熱ともに、2000Kまでは温度とともにほぼ線形に上昇し、2000Kを超えると急激に上昇する結果が得られた。2000K以下のデータは文献値とよく一致し、2000K以上のデータは文献値と大きく異なる結果となった。この結果について、酸素及び電子正孔対の欠陥の観点で考察を行った。
Pshenichnikov, A.; Zubekhina, B.
Journal of Nuclear Materials, 597, p.155136_1 - 155136_12, 2024/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)A high radiation dose rate under the shield plugs of the Units 2 and 3 reactors at the Fukushima Dai-Ichi Nuclear Power Station (1F), raised an important question on volatile radioactive Cs migration, adsorption and retention on various structural materials during the accident. The high dose rate interferes with decommissioning work. The purpose of this study is to present basic knowledge on contamination mechanisms of a BWR reactor structural materials and post-accident debris by Cs compounds to help decommissioning companies consider the ways of decontamination and debris handling during 1F debris retrieval.
Pu
O powder using master sintering curve theory中道 晋哉; 砂押 剛雄*; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 村上 龍敏
Journal of Nuclear Materials, 595, p.155072_1 - 155072_11, 2024/07
被引用回数：1 パーセンタイル：72.25(Materials Science, Multidisciplinary)Using dry recycled powders for uranium and plutonium mixed oxide (MOX) fuel production can reduce unnecessary storage and accountability of nuclear material in facilities. The shrinkage behavior of green compacts of dry recycled powders differs from that of conventional raw powders because the dry recycled MOX powder is obtained from the fabrication scrap of sintered pellets. The shrinkage behavior of dry recycled MOX powder has been investigated by dilatometry. Based on the shrinkage curves, sintering apparent activation energies were evaluated using the master sintering curve (MSC) and the constant rate of heating methods. The obtained values were higher than the energy evaluated for raw powder experiments. The sigmoid sintering prediction equation using the MSC function was constructed. The accumulation of data on the activation energy for various sintering conditions will lead to the wide application of this prediction formula in the future.
宮澤 健; 丹野 敬嗣; 今川 裕也; 橋立 竜太; 矢野 康英; 皆藤 威二; 大塚 智史; 光原 昌寿*; 外山 健*; 大沼 正人*; et al.
Journal of Nuclear Materials, 593, p.155008_1 - 155008_16, 2024/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)This paper discusses the applicability of J.L. Straalsund et al.'s technique for combining the Larson-Miller parameter (LMP) and life-fraction rule to form a single high-temperature strength equation for 9Cr- oxide-dispersion-strengthened (ODS) tempered martensitic steels (TMS). It uses the extensive dataset on creep rupture, tensile, and temperature-transient-to-burst tests of 9Cr-ODS TMS cladding tubes in the 
-phase, /
-duplex, -phase matrices, which are accumulated by the Japan Atomic Energy Agency so far. The technique is adequately applicable to 9Cr-ODS TMS cladding tubes. A single high-temperature strength equation expressing the mechanical strength in different deformation and rupture modes (creep, tensile, temperature-transient-to-burst) is derived for 9Cr-ODS TMS cladding tubes. This equation can predict the rupture life of the cladding tubes under various stresses and temperatures over time. The applicable range of the high-temperature strength equation is specified in this study and the upper limit temperature for the equation is found to be 1200C. At temperatures higher than 1200C, the coarsening and aggregation of nanosized oxide particles and the to 
phase transformation are reported in previous studies. The high-temperature strength equation can be well applied to the creep and tensile strength in the -phase matrix, the creep strength in the -phase matrix and the temperature-transient-to-burst strength in both phases except for the low equivalent stress (43 MPa) at temperatures exceeding 1050C. The mechanism of the notable consistency between creep and tensile strength in the -phase matrix is discussed by analyzing the high-temperature deformation data in the light of existing deformation models.
Cantarel, V.; Chupin, F.; Ortega-Charlot, M.*; 山岸 功; 上野 文義
Journal of Nuclear Materials, 592, p.154969_1 - 154969_9, 2024/04
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)When nuclear waste is immobilized in cement or geopolymer, gases may be generated by corrosion and radiolysis. This production must be accurately predicted, and waste loading and countermeasures selected accordingly to avoid overpressure and limit the risk of explosion in the case of dihydrogen (H). We measured and simulated H generation and release from water-saturated geopolymer confined in a glass bottle under 
Co gamma irradiation. It was observed that confinement of H in the pores of a high pH geopolymer could lead to recombination of more than 99.9% of the hydrogen generated by radiolysis. Shrinkage can allow hydrogen to diffuse between the geopolymer and the vessel, reducing the fraction of recombined H to 90% at our experimental scale. We then used a model to scale up the results of our experiments. The hydrogen release of a saturated geopolymer in a standard 200 L drum is expected to be equivalent to that of a hydraulic binder containing approximately 2% moisture. Harnessing the effects of recombination would make it possible to preserve the capacity of countermeasures such as H absorbers, increase the loading capacity of waste packages, and reduce the cost of nuclear waste immobilization.
入澤 恵理子; 加藤 千明
Journal of Nuclear Materials, 591, p.154914_1 - 154914_10, 2024/04
被引用回数：3 パーセンタイル：88.72(Materials Science, Multidisciplinary)核燃料再処理施設における濃縮運転時の溶液組成及び沸騰の変化を考慮して、オーステナイト系ステンレス鋼R-SUS304ULCの腐食量を評価した。オーステナイト系ステンレス鋼R-SUS304ULCは、日本の使用済燃料再処理施設の高放射性廃液濃縮装置の構造材料であり、濃縮運転時に腐食性の高い硝酸溶液を処理する。本研究の結果、カソード反応活性化によるステンレス鋼の腐食速度を加速する要因として、硝酸濃度、酸化性金属イオン濃度、減圧沸騰に着目する必要があることがわかった。
頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 岡本 芳浩; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*
Journal of Nuclear Materials, 589, p.154862_1 - 154862_10, 2024/02
被引用回数：2 パーセンタイル：31.89(Materials Science, Multidisciplinary)原子炉構造材料のステンレス鋼成分である鉄とUOの高温反応により生成したFeUO
化合物の溶解挙動を大気条件下で調べた。化合物はU
O
とFeOを出発原料として電気炉で調製し、X線回折、走査型電子顕微鏡-エネルギー分散型X線分光法、X線吸収微細構造分光法を用いて固体状態を分析した。FeUO化合物の浸出試験を最長3か月行い、水中に溶存する核種の濃度を調べた。FeUOの溶解の初期段階で3価のFeイオンと5価のUイオンの間で酸化還元反応が起こることが提案された。還元された2価のFeイオンは、溶存酸素の存在下で最終的に3価のイオンに酸化され、水酸化鉄がFeの溶解度を制限することが熱力学的に推論された。一方、6価のU(すなわちウラニルイオン)の濃度は、メタショエパイトやウラン酸ナトリウムなどの二次鉱物の存在によって制限され、その後、Fe酸化物などへの収着によって減少したと考えられる。RuやCeなどの核分裂生成物の多価イオン濃度も減少したが、これは上記の理由によるものと考えられる。一方、可溶性Csイオンの濃度は減少しなかった。この解釈の妥当性は、参照試料(Feを含まないUO)の溶解挙動と比較することで裏付けられた。
mixed oxidesVauchy, R.; 松本 卓; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 中村 博樹; 町田 昌彦; et al.
Journal of Nuclear Materials, 588, p.154786_1 - 154786_13, 2024/01
被引用回数：6 パーセンタイル：90.17(Materials Science, Multidisciplinary)Diffusion couples made of dense polycrystalline (U,Pu,Am)O oxides were annealed in various thermodynamic conditions (temperature, oxygen partial pressure), and for different durations. The associated actinide redistribution was quantified using Electron Probe Micro-Analysis (EPMA). Average diffusion profiles were obtained from elemental U, Pu, and Am X-ray maps and the resulting interdiffusion coefficients were calculated, then analyzed at the light of our model of point defect chemistry.
堀井 雄太; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 山田 忠久*; 古澤 尚也*; 村上 龍敏; 加藤 正人
Journal of Nuclear Materials, 588, p.154799_1 - 154799_20, 2024/01
被引用回数：4 パーセンタイル：79.63(Materials Science, Multidisciplinary)MOX燃料の照射により生成する主要なFPであるNdO及びSmO、模擬FPとして添加したMOXの熱伝導率を評価した。MOX中の模擬FPの均質性の観点から熱伝導率を評価するため、ボールミル法及び溶融法で作製した2種類の粉末を用いて、Nd及びSmの均質性が異なる試料を作製した。模擬FPが均質に固溶した試料では含有量が増加するにしたがってMOXの熱伝導率が低下するが、不均質な模擬FPは影響を及ぼさないことが分かった。熱伝導率に対するNd及びSmの影響を古典的フォノン輸送モデル
=(A+BT)
を用いてNd/Sm依存性を定量的に評価した結果、A(mK/W)=1.70
10
+ 0.93C
+ 1.20C
, B(m/W)=2.3910
と表された。
成川 隆文; 近藤 啓悦; 藤村 由希; 垣内 一雄; 宇田川 豊; 根本 義之
Journal of Nuclear Materials, 587, p.154736_1 - 154736_8, 2023/12
被引用回数：1 パーセンタイル：31.89(Materials Science, Multidisciplinary)To evaluate the oxidation and embrittlement behavior of an oxide-dispersion-strengthened FeCrAl (FeCrAl-ODS) cladding tube under loss-of-coolant accident (LOCA) conditions, we conducted isothermal oxidation and ring-compression tests on unirradiated, stress-relieved FeCrAl-ODS cladding tube specimens. Further, we discussed the loss of coolable geometry of the reactor core loaded with the FeCrAl-ODS cladding tubes under LOCA conditions, using data from the ring-compression tests in this study and the integral thermal shock tests from our previous study. The results reveal that oxidation kinetics of the FeCrAl-ODS cladding tube at 1523 K is four orders of magnitude lower than that of a conventional Zircaloy cladding tube, which highlights the exceptional oxidation resistance of the FeCrAl-ODS cladding tube. The breakaway oxidation of the FeCrAl-ODS cladding tube was observed at 1623 K for durations equal to or exceeding 6 h, and melting was observed at 1723 K. The ring-compression and the integral thermal shock tests indicate that, depending on the oxidation time, the ductile to brittle transition threshold - as determined by the ring-compression test - exists between 1623 K and 1723 K. Meanwhile, the fracture threshold - established through the integral thermal shock test - falls between 1573 K and 1673 K. Therefore, taking a conservative approach based on available data, the fracture and non-fracture results from the integral thermal shock tests can define the lower and upper boundaries of the threshold for the loss of coolable geometry of the reactor core during a LOCA.
渡部 創; 高畠 容子; 小木 浩通*; 大杉 武史; 谷口 拓海; 佐藤 淳也; 新井 剛*; 梶並 昭彦*
Journal of Nuclear Materials, 585, p.154610_1 - 154610_6, 2023/11
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)Treatment of spent scintillation cocktail generated by analysis of radioactivity is one of important tasks for management of nuclear laboratories. This study proposed a procedure consists of adsorption of radioactivity and solidification of residual liquid wastes, and fundamental performance of each step was experimentally tested. Batch-wise adsorption showed excellent adsorption performance of Ni onto silica-based adsorbent, and chelate reaction was suggested as the adsorption mechanism by EXAFS analysis. Alkaline activate material successfully solidified the liquid waste, and TG/DTA and XRD analyses revealed that the organic compounds exist inside the matrix. Only 1% of the loaded organic compounds were leaked from the matrix by a leaching test, and most of the organic compounds should be stably kept inside the matrix.
Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 横山 佳祐; 村上 龍敏
Journal of Nuclear Materials, 584, p.154576_1 - 154576_11, 2023/10
被引用回数：5 パーセンタイル：85.83(Materials Science, Multidisciplinary)The room temperature lattice parameters of stoichiometric U1-yAmyO uranium-americium mixed oxides were re-evaluated at the light of our hybrid crystallographic model. The complex charge compensation mechanisms that take place in this solid solution were also considered to shed light on the available experimental unit-cell values.
鵜飼 重治; 坂本 寛*; 大塚 智史; 山下 真一郎; 木村 晃彦*
Journal of Nuclear Materials, 583, p.154508_1 - 154508_24, 2023/09
被引用回数：28 パーセンタイル：96.10(Materials Science, Multidisciplinary)Following the severe accident at the Fukushima Daiichi nuclear power plant in 2011, FeCrAl-ODS claddings have been developed in Japan. This paper presents an overview of the alloy design and the process used to manufacture the recrystallized cladding, together with an analysis of the applicability of these alloys as BWR fuel cladding and a summary of the simulated severe accident performance. It was verified that core excess reactivities affected by the increased neutron absorption by Fe, Cr, Al can be compensated by reducing the thickness to half that of Zircaloy cladding, while maintaining mechanical integrity. A simulated design basis LOCA event with assessment of post-LOCA ductility confirmed that FeCrAl-ODS cladding provided a greater safety margin. The SA code analysis indicated that melting of the Zircaloy core could be slightly accelerated due to release of the huge amount of exothermic reaction heat, whilst the water injection always acts toward cooling the FeCrAl-ODS core.
成川 隆文; 近藤 啓悦; 藤村 由希; 垣内 一雄; 宇田川 豊; 根本 義之
Journal of Nuclear Materials, 582, p.154467_1 - 154467_12, 2023/08
被引用回数：3 パーセンタイル：70.15(Materials Science, Multidisciplinary)To evaluate the behavior of an oxide-dispersion-strengthened FeCrAl (FeCrAl-ODS) cladding tube under loss-of-coolant accident (LOCA) conditions of light-water reactors (LWRs), the following two laboratory-scale LOCA-simulated tests were performed: the burst and integral thermal shock tests. Four burst and three integral thermal shock tests were performed on unirradiated, stress-relieved FeCrAl-ODS cladding tube specimens, simulating ballooning and rupture, oxidation, and quenching, which were postulated during a LOCA. The burst temperature of the FeCrAl-ODS cladding tube was 200-300 K higher than that of the Zircaloy cladding tube, and the FeCrAl-ODS cladding tube's maximum circumferential strain was smaller than or equal to the Zircaloy-4 cladding tube. These results indicate that the FeCrAl-ODS cladding tube has higher strength at high temperatures than the conventional Zircaloy cladding tube. The FeCrAl-ODS cladding tube did not fracture after being subjected to an axial restraint load of 5000 N, which is more than 10 times higher than the axial restraint load estimated for existing LWRs, during quenching, following isothermal oxidation at 1473 K for 1 h. The FeCrAl-ODS cladding tube was hardly oxidized during this isothermal oxidation condition. However, it melted after a short oxidation at 1673 K and fractured after abnormal oxidation at 1573 K for 1 h. Based on these results, the FeCrAl-ODS cladding tube should not fracture in the time range expected during LOCAs below 1473 K, where no melting or abnormal oxidation occurs.
Pu
Am
O uranium-plutonium-americium mixed oxides at 1573, 1773, and 1873 KVauchy, R.; 砂押 剛雄*; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人
Journal of Nuclear Materials, 580, p.154416_1 - 154416_11, 2023/07
被引用回数：8 パーセンタイル：94.94(Materials Science, Multidisciplinary)Oxygen potentials of UPuAmO incorporating 10 and 20 mol% of neodymium (Nd/Metal) were investigated by thermogravimetry at 1573, 1773, and 1873 K. The presence of neodymium induced an increase in the oxygen potential of the U-Pu mixed oxide. The correlation between oxygen partial pressure pO and deviation from stoichiometry x was analyzed, and a model of defect chemistry was proposed. Finally, the crystal structure of these mixed oxides was discussed at the light of the mechanisms of possible Nd(III)/U(V) charge compensation, and deviation from stoichiometry.
