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Preparation of $$gamma$$-LiV$$_{2}$$O$$_{5}$$ from polyoxovanadate cluster Li$$_{7}$$[V$$_{15}$$O$$_{36}$$(CO$$_{3}$$)] as a high-performance cathode material and its reaction mechanism revealed by ${{it operando}}$ XAFS

Wang, H.*; 磯部 仁*; 清水 剛志*; 松村 大樹; 伊奈 稔哲*; 吉川 浩史*

Journal of Power Sources, 360, p.150 - 156, 2017/08

 被引用回数:9 パーセンタイル:44.85(Chemistry, Physical)

$$gamma$$-phase LiV$$_{2}$$O$$_{5}$$, which shows superior electrochemical performance as cathode material in Li-ion batteries, was prepared by annealing the polyoxovanadate cluster Li$$_{7}$$[V$$_{15}$$O$$_{36}$$(CO$$_{3}$$)]. The reaction mechanism was studied using ${{it operando}}$ X-ray absorption fine structure (XAFS), powder X-ray diffraction (PXRD), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) analyses. The X-ray absorption near edge structure (XANES) and XPS results reveal that $$gamma$$-LiV$$_{2}$$O$$_{5}$$ undergoes two-electron redox reaction per V$$_{2}$$O$$_{5}$$ pyramid unit, resulting in a large reversible capacity of 260 Ah/kg. The extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) and PXRD analyses also suggest that the V-V distance slightly increases, due to the reduction of V$$^{5+}$$ to V$$^{4+}$$ during Li ion intercalation as the material structure is maintained. As a result, $$gamma$$-Li$$_{x}$$V$$_{2}$$O$$_{5}$$ shows highly reversible electrochemical reaction with x = 0.1-1.9.


Study on the deterioration mechanism of layered rock-salt electrodes using epitaxial thin films; Li(Ni, Co, Mn)O$$_{2}$$ and their Zr-O surface modified electrodes

阿部 真知子*; 射場 英紀*; 鈴木 耕太*; 南嶋 宏映*; 平山 雅章*; 田村 和久; 水木 純一郎*; 齋藤 智浩*; 幾原 雄一*; 菅野 了次*

Journal of Power Sources, 345, p.108 - 119, 2017/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:44.85(Chemistry, Physical)

Ni, Co, Mn三元系リチウムイオン電池正極材料について、その劣化機構について、電気化学測定、X線・中性子線測定により調べた。実験の結果、Ni, Co, Mn三元系正極は、層状岩塩型構造とスピネル構造で構成されており、充放電を繰り返すと、充放電に関与しないスピネル構造が表面を覆っていくことが分かった。一方で、Zr-Oで表面をコートした材料は劣化しないことが知られており、その原因を調べた結果、層状岩塩型構造が安定に存在し続けていることが分かった。さらに、電極/溶液界面のLi濃度を上昇していることも分かった。


Lithium intercalation and structural changes at the LiCoO$$_{2}$$ surface under high voltage battery operation

田港 聡*; 平山 雅章*; 鈴木 耕太*; 田村 和久; 湊 丈俊*; 荒井 創*; 内本 喜晴*; 小久見 善八*; 菅野 了次*

Journal of Power Sources, 307, p.599 - 603, 2016/03

 被引用回数:26 パーセンタイル:73.4(Chemistry, Physical)



ROSA/LSTF experiment on accident management measures during a PWR station blackout transient with pump seal leakage and RELAP5 analyses

竹田 武司; 大津 巌

Journal of Energy and Power Sources, 2(7), p.274 - 290, 2015/07

An experiment on accident management (AM) measures during a PWR station blackout transient with leakage from primary coolant pump seals was conducted using the ROSA/LSTF under an assumption of non-condensable gas inflow to the primary system from accumulator tanks. The AM measures are steam generator (SG) secondary-side depressurization by fully opening safety valves (SVs) in both SGs and primary-side depressurization by fully opening SV in pressurizer with the start of core uncovery and coolant injection into the SG secondary-side at low pressures. The decrease was accelerated in the primary pressure when the SG primary-to-secondary heat removal resumed soon after the coolant injection into the SG secondary-side. The primary depressurization worsened due to the gas accumulation in the SG U-tubes after accumulator completion. Remaining problems in the RELAP5 code include the predictions of pressure difference between the primary and SG secondary sides after the gas inflow.


Electrooxidation of hydrazine hydrate using Ni-La catalyst for anion exchange membrane fuel cells

坂本 友和*; 朝澤 浩一郎*; Martinez, U.*; Halevi, B.*; 鈴木 敏行*; 荒井 重勇*; 松村 大樹; 西畑 保雄; Atanassov, P.*; 田中 裕久*

Journal of Power Sources, 234, p.252 - 259, 2013/07

 被引用回数:61 パーセンタイル:88.51(Chemistry, Physical)

Carbon supported Ni, La, and Ni$$_{1-x}$$La$$_{x}$$ (0.1$$leq$$$$x$$$$leq$$0.9) catalysts were synthesized by an impregnation/freeze-drying procedure. The catalytic activity for electro-oxidation of hydrazine hydrate was evaluated using a 16-channel electrochemical electrode array. The Ni$$_{0.9}$$La$$_{0.1}$$/C catalyst oxidized hydrazine hydrate at a lower potential and exhibited higher mass activity in comparison with a similarly made Ni/C catalyst. Chemical insight suggests that the cause of improved performance for the Ni$$_{0.9}$$La$$_{0.1}$$/C catalyst is likely multifunctional synergism of the components. However, X-ray absorption fine structure (XAFS) and high voltage electron microscopy (HVEM) unexpectedly show some hcp LaNi$$_{5}$$ shells coating the fcc Ni catalyst particles. As a result of the screening tests, an unsupported Ni$$_{0.9}$$La$$_{0.1}$$ catalyst was synthesized by spray pyrolysis and tested in a direct hydrazine hydrate fuel cell MEA (DHFC) producing 453 mW cm$$^{2}$$.


Probing carbon edge exposure of iron phthalocyanine-based oxygen reduction catalysts by soft X-ray absorption spectroscopy

丹羽 秀治*; 斎藤 信*; 小林 正起*; 原田 慈久*; 尾嶋 正治*; 守屋 彰悟*; 松林 克征*; 難波江 裕太*; 黒木 重樹*; 池田 隆司; et al.

Journal of Power Sources, 223, p.30 - 35, 2013/02

 被引用回数:17 パーセンタイル:54.86(Chemistry, Physical)

固体高分子形燃料電池用の非白金で、安価で、高性能の炭素正極触媒をデザインするには、酸素還元反応の活性点を明らかにすることが重要である。しかしながら、このような複雑な系においては通常用いられる原子・電子構造プローブにより活性点を直接特定するのは困難である。本研究では、炭素1${it s}$X線吸収分光を用いて鉄フタロシアニンをもとにした触媒の炭素構造を観察し、$$pi^{ast}$$吸収端以下に炭素端の露出を意味する構造を見いだした。またその強度は酸素還元活性とよく相関することがわかった。これらの結果は、炭素1${it s}$X線吸収分光を用いることにより炭素正極触媒における酸素還元活性の評価が端の露出の観点から可能であることを示している。


Role of residual transition-metal atoms in oxygen reduction reaction in cobalt phthalocyanine-based carbon cathode catalysts for polymer electrolyte fuel cell

小林 正起*; 丹羽 秀治*; 原田 慈久*; 堀場 弘司*; 尾嶋 正治*; 大渕 博宣*; 寺倉 清之*; 池田 隆司; 腰越 悠香*; 尾崎 純一*; et al.

Journal of Power Sources, 196(20), p.8346 - 8351, 2011/10

 被引用回数:32 パーセンタイル:70.76(Chemistry, Physical)

コバルトフタロシアニンとフェノール樹脂の混合物の熱分解によって合成したコバルトフタロシアニン由来の炭素触媒中の炭素原子の電子構造をX線吸収微細構造分析と硬X線光電子分光を用いて調べた。Co K端XAFSスペクトルからほとんどのコバルト原子は金属状態であるが酸洗い後でも少量の酸化コバルト成分があることがわかった。また、XAFSとHXPESのプローブ長の違いから酸洗い後においてCoクラスタ凝集体の表面領域はおもに金属Coから構成されていることがわかった。酸洗い前後で電気化学的性質がほとんど変化しなかったことから、残存金属Co又は酸化Co自体は炭素カソード触媒の酸素還元反応活性にほとんど寄与しておらず、炭素や窒素等の軽元素がコバルトフタロシアニン由来炭素触媒の活性点を構成していると考えられる。


X-ray photoemission spectroscopy analysis of N-containing carbon-based cathode catalysts for polymer electrolyte fuel cells

丹羽 秀治*; 小林 正起*; 堀場 弘司*; 原田 慈久*; 尾嶋 正治*; 寺倉 清之*; 池田 隆司; 腰越 悠香*; 尾崎 純一*; 宮田 清蔵*; et al.

Journal of Power Sources, 196(3), p.1006 - 1011, 2011/02

 被引用回数:80 パーセンタイル:92(Chemistry, Physical)



Quantum-beam technology; A Versatile tool for developing polymer electrolyte fuel-cell membranes

八巻 徹也

Journal of Power Sources, 195(18), p.5848 - 5855, 2010/09

 被引用回数:15 パーセンタイル:46.99(Chemistry, Physical)



X-ray absorption analysis of nitrogen contribution to oxygen reduction reaction in carbon alloy cathode catalysts for polymer electrolyte fuel cells

丹羽 秀治*; 堀場 弘司*; 原田 慈久*; 尾嶋 正治*; 池田 隆司; 寺倉 清之*; 尾崎 純一*; 宮田 清蔵*

Journal of Power Sources, 187(1), p.93 - 97, 2009/02

 被引用回数:406 パーセンタイル:99.83(Chemistry, Physical)

固体高分子形燃料電池のための炭素ベースのカソード触媒に導入された窒素の電子構造をX線吸収分光法を用いて調べた。N 1s吸収スペクトルにおけるプレエッジ領域の$$pi^{ast}$$ピークの形状は窒素の化学状態の決定に用いることができ、酸素還元活性の指標として用いることができる。高活性な触媒はピリジン様窒素よりもグラファイト様窒素を比較的多く含むことがわかった。


Mechanistic study on lithium intercalation using a restricted reaction field in LiNi$$_{0.5}$$Mn$$_{0.5}$$O$$_{2}$$

坂本 和幸*; 小西 宏明*; 園山 範之*; 山田 淳夫*; 田村 和久; 水木 純一郎; 菅野 了次*

Journal of Power Sources, 174(2), p.678 - 682, 2007/12

 被引用回数:21 パーセンタイル:58.03(Chemistry, Physical)



Characterization of electrode/electrolyte interface for lithium batteries using ${it in situ}$ synchrotron X-ray reflectometry; A New experimental technique for LiCoO$$_{2}$$ model electrode

平山 雅章*; 園山 範之*; 安部 武志*; 箕浦 真知子*; 伊藤 真純*; 森 大輔*; 山田 淳夫*; 菅野 了次*; 寺嶋 孝仁*; 高野 幹夫*; et al.

Journal of Power Sources, 168(2), p.493 - 500, 2007/06

 被引用回数:80 パーセンタイル:90.21(Chemistry, Physical)



Chemical and radiation crosslinked polymer electrolyte membranes prepared from radiation-grafted ETFE films for DMFC applications

Chen, J.; 浅野 雅春; 八巻 徹也; 吉田 勝

Journal of Power Sources, 158(1), p.69 - 77, 2006/07

 被引用回数:100 パーセンタイル:93.36(Chemistry, Physical)


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