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論文

Phase transition and chemical reactivity of 1H-tetrazole under high pressure up to 100 GPa

Gao, D.*; Tang, X.*; Wang, X.*; Yang, X.*; Zhang, P.*; Che, G.*; Han, J.*; 服部 高典; Wang, Y.*; Dong, X.*; et al.

Physical Chemistry Chemical Physics, 23(35), p.19503 - 19510, 2021/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

窒素に富む分子の圧力有機相転移や重合は、環境にやさしい高エネルギー密度材料の開発にとって非常に重要であるため、広く注目されている。本論文では、その場ラマン,IR,X線回折,中性子回折、および理論計算をもちい、100GPaまでの1H-テトラゾールの相転移挙動と化学反応の研究を紹介する。2.6GPa以上での相転移が確認され、その高圧構造は、以前に報告されたユニットセル内に2つの分子をもつものではなく、1つの分子をものであることが分かった。1H-テトラゾールは、おそらく窒素-窒素結合ではなく炭素-窒素結合により、100GPa以下で可逆的に重合する。私たちの研究は、1H-テトラゾールの高圧相の構造モデルを更新し、もっともらしい分子間結合の経路を初めて提示した。これにより、窒素に富む化合物の相転移と化学反応の理解が進み、新しい高エネルギー密度材料の設計に役立つと考えられる。

論文

Relevance of hydrogen bonded associates to the transport properties and nanoscale dynamics of liquid and supercooled 2-propanol

Zhai, Y.*; Luo, P.*; 長尾 道弘*; 中島 健次; 菊地 龍弥*; 川北 至信; Kienzle, P. A.*; Z, Y.*; Faraone, A.*

Physical Chemistry Chemical Physics, 23(12), p.7220 - 7232, 2021/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

2-Propanol was investigated, in both the liquid and supercooled states, as a model system to study how hydrogen bonds affect the structural relaxation and the dynamics of mesoscale structures, of approximately several Angstroms, employing static and quasi-elastic neutron scattering and molecular dynamics simulation. Dynamic neutron scattering measurements were performed over an exchanged wave-vector range encompassing the pre-peak, indicative of the presence of H-bonding associates, and the main peak. The dynamics observed at the pre-peak is associated with the formation and disaggregation of the H-bonded associates and is measured to be at least one order of magnitude slower than the dynamics at the main peak, which is identified as the structural relaxation. The measurements indicate that the macroscopic shear viscosity has a similar temperature dependence as the dynamics of the H-bonded associates, which highlights the important role played by these structures, together with the structural relaxation, in defining the macroscopic rheological properties of the system. Importantly, the characteristic relaxation time at the pre-peak follows an Arrhenius temperature dependence whereas at the main peak it exhibits a non-Arrhenius behavior on approaching the supercooled state. The origin of this differing behavior is attributed to an increased structuring of the hydrophobic domains of 2-propanol accommodating a more and more encompassing H-bond network, and a consequent set in of dynamic cooperativity.

論文

Radiation-induced effects on the extraction properties of hexa-$$n$$-octylnitrilo-triacetamide (HONTA) complexes of americium and europium

樋川 智洋; Peterman, D. R.*; Meeker, D. S.*; Grimes, T. S.*; Zalupski, P. R.*; Mezyk, S. P.*; Cook, A. R.*; 山下 真一*; 熊谷 友多; 松村 達郎; et al.

Physical Chemistry Chemical Physics, 23(2), p.1343 - 1351, 2021/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:70.6(Chemistry, Physical)

An(III)/Ln(III)分離用抽出剤であるヘキサニトリロトリアセトアミド(HONTA)の、SELECT (Solvent Extraction from Liquid waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)プロセス条件下における放射線影響を、米国INLが有する溶媒テストループを用いて調べた。HPLC-ESI-MS/MS分析の結果、放射線照射により、HONTAが線量に対して指数関数的に減衰し、ジオクチルアミンをはじめとする多様な分解物が生じることがわかった。またHONTAの減衰及び分解物の生成により、アメリシウム及びユーロピウムの抽出及び逆抽出挙動が低下する結果が得られた。パルスラジオリシス実験からは、このHONTAの減衰は、溶媒であるドデカンのラジカルカチオンとの反応(${it k}$(HONTA + R$$^{.+}$$) = (7.61 $$pm$$ 0.82) $$times$$ 10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$ s$$^{-1}$$)によることがわかった。一方、アメリシウムやユーロピウムとの錯形成により、反応速度定数は増加した。この反応速度の増加は、錯形成によって異なる経路の分解反応が生じた可能性を示唆している。最後にナノ秒の時間分解測定からHONTAの直接効果,間接効果共に100ns以下の短い寿命を持つHONTAラジカルカチオンとマイクロ秒以上の長い寿命を持つHONTA励起三重項状態が生じることを明らかにした。これらの活性種はHONTAの分解における重要な前駆体となると考えられる。

論文

Controlled deuterium labelling of imidazolium ionic liquids to probe the fine structure of the electrical double layer using neutron reflectometry

阿久津 和宏*; Cagnes, M.*; 田村 和久; 金谷 利治*; Darwish, T. A.*

Physical Chemistry Chemical Physics, 21(32), p.17512 - 17516, 2019/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:32.79(Chemistry, Physical)

本研究で、イオン液体中で形成される電気二重層の構造を決定するための、重水素化技術と中性子反射測定を組み合わせた手法を確立した。そのために、本研究において、選択的に簡素かつ大量に重水素化する方法を開発した。

論文

Mechanism of phase transfer of uranyl ions; A Vibrational sum frequency generation spectroscopy study on solvent extraction in nuclear reprocessing

日下 良二; 渡邉 雅之

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(47), p.29588 - 29590, 2018/12

 被引用回数:11 パーセンタイル:66.12(Chemistry, Physical)

リン酸トリブチル(TBP)によるウラニルイオン(UO$$_{2}$$$$^{2+}$$)の溶媒抽出のメカニズムを理解することは、使用済核燃料の処理技術および廃棄技術の発展の一助になると考えられる。これまでに水相中のウラニルイオンは、TBPが多く存在する有機相と水相の界面に吸着され、界面でTBPと錯体を形成し、有機相に抽出されると考えられてきた。本研究では、振動和周波数発生(VSFG)分光法を用いることによってウラニル-TBP錯体が界面で形成しないことを示し、硝酸ウラニル(UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$)が、界面を通過した後に有機相においてUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(TBP)$$_{2}$$を形成して抽出が完了することを示唆した。

論文

Nuclear quantum effects in the direct ionization process of pure helium clusters; Path-integral and ring-polymer molecular dynamics simulations on the diatomics-in-molecule potential energy surfaces

鈴木 健人*; 宮崎 貴暉*; 高柳 敏幸*; 志賀 基之

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(41), p.26489 - 26499, 2018/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:13.74(Chemistry, Physical)

ヘリウムクラスターの直接光イオン化に続く短時間過程について、DIMモデルに基づく経路積分分子動力学(PIMD)およびリングポリマー分子動力学(RPMD)シミュレーションで調べた。PIMDシミュレーションによって実験で得られた非対称で幅広いイオン化スペクトルが再現され、その原因はHe原子のエネルギー準位の不均一性にあることがわかった。また、RPMDシミュレーションから、高励起状態にあるイオン化ヘリウムクラスターは、非断熱的電荷移動を通じて高速電子状態緩和した後、ゆっくりと構造緩和することがわかった。

論文

Pressure-induced stacking disorder in boehmite

石井 優佑*; 小松 一生*; 中野 智志*; 町田 真一*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 鍵 裕之*

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(24), p.16650 - 16656, 2018/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:21.86(Chemistry, Physical)

その場シンクロトロンX線および中性子回折を用いて、アルミニウム層状水酸化物、ベーマイト($$gamma$$-AlOOH)の構造を圧力の関数として調べた。25GPa以上のX線回折パターンにおいてhkl(h$$neq$$0)ピークのみに見られるピーク広がりおよびその後の分裂は、a軸に沿ったAlO$$_{6}$$八面体層の連続的に増加する変位に伴う積層不整によって説明される。この知見は、連続的な層の変位によって駆動される圧力誘起積層不整の最初の実験結果である可能性がある。層の変位の大きさは、積層不規則構造モデルに基づくX線散乱プロファイル計算から推定された。重水素化されたサンプルの10GPaまでの中性子回折パターンの構造解析によって得られたベーマイトの水素結合ジオメトリーは、O-D共有結合およびD$$cdots$$O水素結合距離の線形的な接近を示し、26GPa未満でマージされる可能性がある。圧力誘起積層不整は、水素結合の静電ポテンシャルを非対称にし、プロトントンネリングの可能性を低下させる。

論文

X-ray absorption near edge structure and first-principles spectral investigations of cationic disorder in MgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$ induced by swift heavy ions

吉岡 聰*; 鶴田 幸之介*; 山本 知一*; 安田 和弘*; 松村 晶*; 石川 法人; 小林 英一*

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(7), p.4962 - 4969, 2018/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:30.21(Chemistry, Physical)

MgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$中のカチオン(Mg, Al)は、通常は秩序だったサイトに配置されている。Mgは四面体位置、Alは八面体位置にある。しかし、スピネルに高速重イオンを照射すると、スピネル中のカチオンの配置が無秩序になることが予想される。カチオン配置の秩序度の変化を、放射光を利用したエックス線吸収端近傍構造の測定により評価した。その結果得られた実験データを、第一原理計算の結果と比較することによって、以下のことが分かった。照射に伴うMgの配置の変化とAlの配置の変化が整合しており、MgがAlサイトに、AlがMgサイトに乗り移る無秩序化が進んでいることが分かった。高照射量(1$$times$$10$$^{13}$$ ions/cm$$^{2}$$)では、完全な配置の無秩序化が達成されることがわかった。

論文

A Significant role of non-thermal equilibrated electrons in the formation of deleterious complex DNA damage

甲斐 健師; 横谷 明徳*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 樋川 智洋; 渡邊 立子*

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(4), p.2838 - 2844, 2018/01

 被引用回数:11 パーセンタイル:69.76(Chemistry, Physical)

放射線生物影響を誘発する複雑DNA損傷はエネルギー付与率の高い放射線トラックエンドで生成されやすいと考えられている。そのDNA損傷を推定するために、電子線トラックエンドにおける水の放射線分解最初期過程について、計算シミュレーションに基づいた理論的研究を実施した結果から、1次電子線照射によりDNA鎖切断を含む複数の塩基損傷が1nm以内に密に生成され得ることが示された。この複雑DNA損傷は損傷除去修復が困難である。更に、その複雑損傷部位から数nm離れた位置に2次電子により塩基損傷が誘発されることが示された。この孤立塩基損傷部位は損傷除去修復が可能であり、結果として鎖切断に変換されるため、1次電子線により生成された鎖切断と合わせ、最終的にDNAの2本鎖切断が生成され得る。この2本鎖切断末端は塩基損傷を含むために修復効率が低下し、未修復・誤修復により染色体異常のような生物影響が誘発されることが推測された。

論文

The Structure of a lanthanide complex at an extractant/water interface studied using heterodyne-detected vibrational sum frequency generation

日下 良二; 渡邉 雅之

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(4), p.2809 - 2813, 2018/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:57.04(Chemistry, Physical)

溶媒抽出法は、極めて重要な金属の分離・精製法である。金属の溶媒抽出に一般的に用いられている、ジ-2-エチルヘキシルリン酸(HDEHP)の様な抽出剤は両親媒性であるため、抽出剤は有機相/水相の界面に集まって金属と錯体を形成し、金属を有機相へ抽出する。この様に溶媒抽出にとって、界面は重要な反応場であるにも関わらず、界面でどの様な金属錯体が形成し、有機相へ抽出されるのか分かっていない。本研究では、ヘテロダイン検出振動和周波発生分光(HD-VSFG)によって、HDEHP単分子膜/水界面に於いて形成した、Eu$$^{3+}$$錯体の構造を調べた。HDEHP/水界面を対象にすることで、界面で形成したEu$$^{3+}$$錯体が有機相へ抽出されること無しに、界面に於けるEu$$^{3+}$$錯体の構造を調べることができた。HD-VSFGによって得た界面の振動スペクトルから、界面に於いて、Eu$$^{3+}$$は上側からHDEHP分子に配位され、水相側から水分子に配位された錯体を形成していることを見出すことができた。この様な錯体構造は有機相中や水相中では見つかっておらず、界面で起こる溶媒抽出機構の核心に迫る初の成果である。

論文

Transmutation effects on long-term Cs retention in phyllosilicate minerals from first principles

Sassi, M.*; 奥村 雅彦; 町田 昌彦; Rosso, K. M.*

Physical Chemistry Chemical Physics, 19(39), p.27007 - 27014, 2017/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:24.77(Chemistry, Physical)

福島第一原子力発電所事故によって放出された放射性セシウムなどの環境中の放射性セシウムは、粘土鉱物に吸着されて長期間保持されると考えられているが、これまで、放射性セシウムが崩壊した際の効果は評価されてこなかった。本研究は、金雲母(粘土鉱物の一種)に吸着された放射性セシウムが崩壊してバリウムへの核変換が起こると、1価のから2価のイオンへ変化することに着目し、第一原理計算によってその効果を調べた。その結果、金雲母を電荷中性に保つためにセシウムやカリウムを放出する可能性があることがわかった。

論文

Photoexcited Ag ejection from a low-temperature He cluster; A Simulation study by nonadiabatic Ehrenfest ring-polymer molecular dynamics

関 悠佑*; 高柳 敏幸*; 志賀 基之

Physical Chemistry Chemical Physics, 19(21), p.13798 - 13806, 2017/06

 被引用回数:8 パーセンタイル:43.17(Chemistry, Physical)

500個のヘリウム原子からなる低温クラスターに埋め込まれたAg原子の光励起ダイナミクスを理解するため、リングポリマー分子動力学シミュレーションを行った。本研究では、$$^{2}$$Pスピン軌道の電子波動関数の時間依存シュレーディンガー方程式とRPMD方程式を結合したエーレンフェスト平均場近似を用いた。このシミュレーションから、Ag原子は光励起後100psの時間でヘリウムクラスターから大部分が放出されることが分かった。放出したAg原子の平均速度は60$$sim$$70m/sと見積もられ、実験結果と定性的に一致した。

論文

The Effect of dynamical fluctuations of hydration structures on the absorption spectra of oxyluciferin anions in an aqueous solution

樋山 みやび*; 志賀 基之; 古賀 信明*; 杉野 修*; 秋山 英文*; 野口 良史*

Physical Chemistry Chemical Physics, 19(15), p.10028 - 10035, 2017/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:24.77(Chemistry, Physical)

本研究では、水溶液中のオキシルシフェリンアニオン異性体における特徴的な水和構造が電子吸収スペクトルに与える影響を検討した。第一原理分子動力学シミュレーションから得られた水和構造のカノニカルアンサンブルを用いて、室温でのケト-, エノール-およびエノラート型水性オキシルシフェリンアニオンの電子吸収スペクトルをQM/MM法で計算したところ、スペクトルシフトおよび広がりに関する実験結果をよく再現した。これは、オキシルシフェリンアニオンの分子振動とその水和構造の変動を考慮していない、静的な量子化学計算とフランク-コンドン近似に基づく従来法とは対照的な結果である。

論文

The Reaction mechanism of polyalcohol dehydration in hot pressurized water

Ruiz-Barragan, S.*; Ribas Ari$~n$o, J.*; 志賀 基之

Physical Chemistry Chemical Physics, 18(47), p.32438 - 32447, 2016/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:36.83(Chemistry, Physical)

反応場として熱水の使用は、グリーンケミストリー分野において非常に有望な技術である。これを活用するにあたり、熱水における反応機構を解明することが重要である。本研究では、熱水における2,5-ヘキサンジオールの脱水の反応機構について、ストリング法, メタダイナミクス法, 分子動力学法という三つの異なる第一原理シミュレーションを用いて研究を行った。その結果、この反応はプロトン化、結合交替と脱プロトン化を含む反応全体において、安定な中間体を形成することなく、連続的に進行することがわかった。この際、周囲の水の作る水素結合ネットワークは、反応の開始時と終了時における効率的なプロトンリレーを促す上で重要な役割を持っていることが明らかになった。この反応は36kcal/molのエネルギー障壁のあるSN2経路を取ることがわかり、実験で観測されている高い立体選択性と反応速度に一致する結果を得た。

論文

Structure determination of the rutile-TiO$$_{2}$$(110)-(1$$times$$2) surface using total-reflection high-energy positron diffraction (TRHEPD)

望月 出海*; 有賀 寛子*; 深谷 有喜; 和田 健*; 前川 雅樹; 河裾 厚男; 設楽 哲夫*; 朝倉 清高*; 兵頭 俊夫*

Physical Chemistry Chemical Physics, 18(10), p.7085 - 7092, 2016/03

 被引用回数:13 パーセンタイル:61.38(Chemistry, Physical)

本研究では、全反射高速陽電子回折(TRHEPD)法を用いて、30年来議論が続くルチル型の二酸化チタン表面の原子配置を決定した。陽電子の反射強度の入射角依存性を測定し、様々な構造モデルを仮定した計算結果との比較を行った。構造解析の結果、OnishiとIwasawaが提唱した構造モデルに最表面の酸素原子の非対称性を取り入れることにより、実験結果をよく説明できることがわかった。

論文

Investigation of the fragmentation of core-ionised deoxyribose; A Study as a function of the tautomeric form

Herv$'e$ du Penhoat, M.-A.*; Kamol Ghose, K.*; Gaigeot, M.-P.*; Vuilleumier, R.*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; Politis, M.-F.*

Physical Chemistry Chemical Physics, 17(48), p.32375 - 32383, 2015/12

 被引用回数:8 パーセンタイル:38.45(Chemistry, Physical)

We have investigated the gas phase fragmentation dynamics following the core ionisation of 2-deoxy-D-ribose (dR), a major component in the DNA chain. To that aim, we use state-of-the-art ab initio Density Functional Theory-based Molecular Dynamics simulations. The ultrafast dissociation dynamics of the core-ionised biomolecule, prior Auger decay, is first modelled for 10 fs to generate initial configurations (atomic positions and velocities) for the subsequent dynamics of the doubly ionised biomolecule in the ground state. The furanose, linear and pyranose conformations of dR were investigated. We show that fragmentation is relatively independent of the atom struck or of the duration of the core vacancy, but depends rather critically on the molecular orbital removed following Auger decay.

論文

The Effects of alloying and segregation for the reactivity and diffusion of oxygen on Cu$$_{3}$$Au(111)

岡 耕平*; 津田 泰孝*; 牧野 隆正*; 岡田 美智雄*; 橋之口 道宏*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 笠井 秀明*

Physical Chemistry Chemical Physics, 16(36), p.19702 - 19711, 2014/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:31.11(Chemistry, Physical)

Oxidation of Cu$$_{3}$$Au(111) by a hyperthermal O$$_{2}$$ molecular beam was investigated by synchrotron X-ray photoemission spectroscopy. From the incident-energy dependence of O-uptake curve, dissociative adsorption of O$$_{2}$$ is less effective on Cu$$_{3}$$Au(111) than on Cu(111). The dissociative adsorption is accompanied by the Cu segregation on Cu$$_{3}$$Au(111) as well on Cu$$_{3}$$Au(100) and Cu$$_{3}$$Au(110). Obvious growth of Cu$$_{2}$$O cannot be observed at incident energy of 2.3 eV and it suggests that Au-rich layers prevent the diffusion of O atoms into bulk. Density functional theory calculations indicate that O adsorption shows same behavior on Cu$$_{3}$$Au(111) and on Cu(111). The barrier of diffusion into subsurface in segregated Cu$$_{3}$$Au(111) is higher than that of Cu(111). It indicates that segregated Au-rich layer works as a protective layer.

論文

Initial stages of Cu$$_{3}$$Au(111) oxidation; Oxygen induced Cu segregation and the protective Au layer profile

津田 泰孝*; 岡 耕平*; 牧野 隆正*; 岡田 美智雄*; Di$~n$o, W. A.*; 橋之口 道宏*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 笠井 秀明*

Physical Chemistry Chemical Physics, 16(8), p.3815 - 3822, 2014/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:46.8(Chemistry, Physical)

We report results of our experimental and theoretical studies on the Au concentration profile of Cu$$_{3}$$Au(111) during oxidation by hyperthermal O$$_{2}$$ molecule beam at room temperature, using X-ray photoemission spectroscopy, in conjunction with synchrotron radiation, and density functional theory. Before O$$_{2}$$ exposure, we observe strong Au segregation to the top layer, i.e., Au surface enrichment of the clean surface. We also observe a gradual Cu surface enrichment, and Au enrichment of the second and third (subsurface) layers, with increasing O coverage. Complete Cu segregation to the surface occurs at 0.5 ML O surface coverage. The Au-rich second and third layers of the oxidized surface demonstrate the protective layer formation against oxidation deeper into bulk.

論文

Temperature dependence of the Fricke dosimeter and spur expansion time in the low-LET high-temperature radiolysis of water up to 350$$^{circ}$$C; A Monte-Carlo simulation study

Sanguanmith, S.*; 室屋 裕佐*; Tippayamontri, T.*; Meesungnoen, J.*; Lin, M.; 勝村 庸介*; Jay-Gerin, J.-P.*

Physical Chemistry Chemical Physics, 13(22), p.10690 - 10698, 2011/06

 被引用回数:18 パーセンタイル:58.41(Chemistry, Physical)

硫酸第一鉄水溶液(フリッケ線量計)の低LET放射線分解のモンテカルロ計算を25から350$$^{circ}$$Cの温度範囲で実施した。Fe$$^{2+}$$の酸化の予測量は温度上昇に従い、100-150$$^{circ}$$Cまでは増加し、それ以上の温度ではほぼ一定になり、実験報告と良い一致を示した。また、G(Fe$$^{3+}$$)の温度依存性は水分解の初期収量、特にH原子の収量、を反映するが、200-250$$^{circ}$$C以上ではH原子の水分子との反応の寄与がさらに顕著となり、この反応速度定数の選択によってG(Fe$$^{3+}$$)が増減した。

論文

Structural changes in surface and bulk LiNi$$_{0.5}$$Mn$$_{0.5}$$O$$_{2}$$ during electrochemical reaction on epitaxial thin-film electrodes characterized by ${it in situ}$ X-ray scattering

坂本 和幸*; 平山 雅章*; 小西 宏明*; 園山 範之*; Dupr$'e$, N.*; Guyomard, D.*; 田村 和久; 水木 純一郎; 菅野 了次*

Physical Chemistry Chemical Physics, 12(15), p.3815 - 3823, 2010/04

 被引用回数:30 パーセンタイル:74.87(Chemistry, Physical)

X線散乱法を用いて、LiNi$$_{0.5}$$Mn$$_{0.5}$$O$$_{2}$$リチウムイオン電池薄膜電極の電池反応中における表面及びバルクの構造変化を追跡した。その結果、(110)面が露出した電極では、バルク構造の変化が認められたが、(003)面が露出した電極では、電極電位が3-5Vの範囲でリチウムイオンの(デ)インターカレーションが認められたかった。一方で、3Vより負になると、不可逆なインターカレーションが起こることがわかった。

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