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佐藤 治夫; 油井 三和; 澁谷 朝紀
Proceedings of Migration '97, 0 Pages, 1997/10
高レベル放射性廃棄物地層処分における性能評価の信頼性を上げるために、圧密ベントナイト中の重要核種の収着特性を解明することが重要な課題として挙げられている。従来の研究から、ベントナイトに対するU(VI)およびSe(IV)の収着は、鉄含有鉱物の酸化によるゲーサイトへ選択的に収着されるとして解釈されている。しかしながら、ベントナイトに於ける収着サイトは、ゲーサイトのみならず、アルミノール基等のスメクタイト成分のエッジサイトへの収着も考えられる。本研究は、これら2つのサイトの収着に及ぼす影響を評価する目的で行った。ゲーサイト及びスメクタイトへのU(VI)及びSe(IV)のバッチ法による収着試験を行った。スメクタイトに対するSeの収着挙動は、広いpH範囲に渡って余り認められなかった。一方、ゲーサイトに対しては、pH
8では強い収着性(Rd
960ml/g)を示し、pH8で除々に減少する傾向が見ら
江角 則子; 吉田 英一; *
Proceedings of Migration '97, (PB), P. 94, 1997/10
断層での核種移行は、地層中における断層の役割を評価する上で重要な課題のひとつである。断層における核種移行のアナログとして、岐阜県東濃ウラン鉱床に存在する月吉断層について調査を行っている。断層での核種の移行挙動を理解するために、月吉断層部の岩石試料を用いて化学的、鉱物学的調査を実施した。ウランの分布および希土類元素存在度パターンはウラン含有量の高い堆積岩からウランが断層粘土へと移行し、固定されていることを示している。ウラン系列核種の非平衡調査の結果は断層粘土中にウランが長期間保存されていることを示唆している。
天野 健治; 佐藤 治夫; 澁谷 朝紀; 舘 幸男
Proceedings of Migration '97, 0 Pages, 1997/00
釜石原位置試験場に分布する花崗閃緑岩中の水みちとなる割れ目を対象にマトリックス拡散の場の広がりや空げき構造を明らかにするための原位置調査,試験を実施した.水みちとなる割れ目には,割れ目充填鉱物とその両側に熱水変質した母岩が認められる.238U系列核種の放射非平衡調査の結果から,変質部においてマトリックス拡散が起きている場所と起きていない場所の存在が示され,さらに,レジン注入試験から物質移行に寄与しない空げきの存在が明らかになった.詳細な岩石学的調査の結果,これらの空げきの分布は割れ目充填鉱物の配列やサイズおよびマトリックス中の屈曲度の高い空げき構造を有する鉱物に強く支配されている可能性が示された.この結果をもとにマトリックス拡散に寄与する空げき構造を三次元的にイメージ(モデル)化する.
吉田 英一; 青木 和弘; D.J.Noy*
Proceedings of Migration '97, 0 Pages, 1997/00
現在SKBとの共同研究の一部として,英国地質調査所(BGS)に坑道周辺の酸化-還元反応に寄与すると考えられる微生物の影響をするためのコード(BUGSE)の開発を行っている.平成8年度における英国地質調査所への委託研究分として,東濃鉱山での地下水および岩石/鉱物の化学的データを用いた事例解析を行った.解析の結果,瑞浪層群中では例え酸素が地下水中に存在したとしても,岩石の還元能力によって,微生物の増殖が抑えられる可能性が示された.一方で,試錐掘削の泥剤や掘削水の混入が,微生物の増殖に非常に影響を及ぼすことが示唆された.論文では,これらの詳細な解析結果について発表する.
吉田 英一; 佐藤 和彦; 小室 光世
Proceedings of Migration '97, 0 Pages, 1997/00
電子スピン共鳴法(ESR;Electon Spin Resonance)とカソードルミネッセレス(CL;Cathode Luminescence)によるウランウラン鉱床中の石英粒子の観察を行った.これまでの観察結果から年代の古い石英粒子ほどCLの像が明確になり,ESRの共鳴度も高くなることが認められた.これらの定量的な相関関係を抑えることによって,ウラン鉱床の形成メカニズムを解析できる可能性が示唆された.
吉田 英一; 小室 光世
Proceedings of Migration '97, P. 87, 1997/00
東濃ウラン鉱床中のウランの産状における鉱物学的調査を行った。その結果今回、微小割れ目(一部ズレを伴う)内にウランの濃集を伴う部分を認めた。これは、ウラン鉱床内のウラン濃集メカニズムとして、一部微小割れ目を伴う構造運動に伴って酸化した地下水の侵入と同時にウランが濃集したことを示唆する。本報告では、これらの詳細なプロセスについて発表する。
岩月 輝希; 瀬尾 俊弘
Proceedings of Migration '97, P. 105, 1997/00
天然水中に存在するフミン酸やフルボ酸等の有機物は、その金属イオンを吸着する性質を持ち、地層中での物質移行を考察するうえで重要である。今回、岐阜県東濃地域において、堆積岩および花崗岩の地下水中の有機物のキャラクタリゼーションを目的として、有機物サンプリングを行いフミン酸、フルボ酸への分離、精製を行った。また、物質移行に果たす有機物の役割を明らかにするため、有機物中に含まれる微量元素の分析を行った。本件では、微量元素の物質移行に対する、有機物の果たす役割について報告する。
畑中 耕一郎; DON ROBERT*
Proceedings of Migration '97, 0 Pages, 1997/00
複数の固化体を考慮して処分場の全体性能を評価するためのモデルをオブジェクト指向手法に基づき作成し、予備的な解析を行い、その適用性についての検討を行った。モデル化においては、処分場に沿って一定流速の地下水が流れている状況を想定し、処分場を200個の1次元のコンパートメントに分割した。それぞれのコンパートメント内では、ガラス固化体、オーバーパック、緩衝材、ニアフィールド岩盤をオブジェクトとして考え、それらのオブジェクトの中での核種の移行挙動を定義した。さらに、各コンパートメントの中でのオブジェクト間の関係、コンパートメント間の関係、コンパートメントとニファーフィールド岩盤との関係を決めた。これにより、処分場の構成要素及びファーフィールド岩盤に対するオブジェクト間で濃度と移行率の連続性が保てるように核種移行解析を行うことができるようになった。また、複数崩壊系列、同位体存在比の変化に応じて変化す
向井 悟*; 片岡 伸一*
Proceedings of Migration '97, 28 Pages, 1997/00
Na型ベントナイトをCa型にしたベントナイトを使用して,乾燥密度1.2g/cm3のときのCs,Np,C,Iのみかけの拡散係数を非定常拡散試験によって測定した。結果を以下に示す。乾燥密度1.2g/cm3のCa型化ベントナイト中でのCs,Np,C,Iのみかけの拡散係数はそれぞれ2
10-12m2/S,310-13m2/S,610-12m2/S,410-10m2/Sで,Cs,NpについてはNa型ベントナイト中での値と比較すると少し小さくなることが分かった。また,見掛けの拡散係数から推定した分配係数とバッチ法から得られた分配係数を比較するとかなりの差があることが分かった。
澁谷 早苗; 油井 三和
Proceedings of Migration '97, 0 Pages, 1997/00
高レベル放射性廃棄物地層処分の性能評価の信頼性向上のために、信頼できる熱力学データベースが必要とされている。熱力学データベースは信頼性の高い実験結果と妥当なデータ選定方法に基づいたものでなくてはならない。また、選定されたデータは、例えば地層処分システムの人工バリアの一つであるベントナイトと平衡にした地下水などを用いて、現実の系において適用できるかどうかを確認されなければならない。本研究においては、ベントナイト-水系におけるZrとNiの溶解度を測定し、その結果を用いて性能評価のためのZrとNiのデータセットを整備した。
油井 三和; J A Berry*; Tweed, C. J.*; M Brownswo*; T G Heath*; R McCrohon*
Proceedings of Migration '97, 0 Pages, 1997/00
高レベル廃棄物処分システムにおけるベントナイト,花崗閃緑岩,凝灰岩にに対するアクチニウムおよびプロトアクチニウムの分配係数の温度依存性(室温および60
)を還元条件下で取得した。その結果,プロトアクチニウムの固相に対する分配係数(分画分子数10,000でろ過した場合)は,非常に高い値であり,室温では,100m3/kg以上,60ではベントナイトで290m3/kg以上,凝灰岩で
12m3/kg,花崗閃緑岩で210m3/kg以上であった。アクチニウムについても同様の実験を実施し,室温で10m3/kg以上,60ではベントナイトで93160m3/kg凝灰岩で4.27.1m3/kg,花崗閃緑岩で2040m3/kgであった。
油井 三和; 片岡 伸一*; 根山 敦史*
Proceedings of Migration '97, p.63 - 64, 1997/00
U(IV)の溶解度を還元雰囲気下pH6-8の液性で測定した。液相中のU濃度ならびに固相の変遷を時間毎に求めた。U(IV)溶液にKOH溶液を添加し,過飽和条件でUO2固相を生成させた。固相生成後24時間では,液相U濃度が10-910-8mol/lとなり,固相は,非晶質相が支配的であった。この液相U濃度が,非晶質固相の溶解度であると考えられる。一方,UO2固相をオ-トクレ-ブ(250,40kg/cm2)中で結晶化を加速させた。その結果,結晶質固相が得られたが,液相U濃度は,10-910-8mol/lとなった。熱力学では,結晶質固相は,非晶質固相に比べ溶解度が低いと予測される。固相の表面が,非晶固相に覆われているため,液相U濃度が高くなったと推定される。
吉田 英一; 中島 悟
Proceedings of Migration '97, p.84 - 85, 1997/00
風化あるいは熱水による変質によって、岩石中には鉄鉱物の濃集と考えられる赤かっ色の帯所魚構造が形成される。これは、鉄酸化鉱物の沈澱によって生じるものと考えられているものの、鉱物の同定は容易でない。これらの鉄酸化鉱物の同定を迅速かつ容易に行うために、野外での分光光度計を用い手法を開発した。今回、この手法を開発した。今回、この手法を用いて岩石(花崗岩)および土壌中での鉄酸化鉱物の同定を試みた。本論文では、これらの手法とその計測結果について報告する(花崗岩は東濃の試料を用いている)。
舘 幸男; 澁谷 朝紀; 佐藤 治夫; 油井 三和
Proceedings of Migration '97, 0 Pages, 1997/00
性能評価上の重要元素であるSeの凝灰岩中における収着・拡散挙動に関する研究を行った。収着挙動に関しては,Seの凝灰岩及び主要構成鉱物への収着試験をバッチ法により行い,収着率のpH依存性を取得した。Seの凝灰岩への収着率は,pH8以上では,90%以上と高く,pH8以上ではpHの増加に伴い減少する傾向となり,Seの主要構成鉱物への収着率のpH依存性との比較から,鉄鉱物がSeの凝灰岩への収着に大きく寄与していることが示唆された。拡散挙動に関しては,pHを2点に振ってSeの凝灰岩中のThrough-diffusion法試験を行い,実効拡散係数及び分配係数を取得した。両pHにおいて得られた実効拡散係数は同程度であった。一方,分配係数は低pH側の方が高くバッチ収着試験に対応した傾向となったが,拡散試験により得られた分配係数は,バッチ収着試験により得られた値よりも12桁低くなった。各試験に用いた試料
佐藤 治夫; 油井 三和
Proceedings of Migration '97, 0 Pages, 1997/00
地層処分の性能評価上重要と考えられる核種の内、三価の原子価状態をとるランタニド及びアクチニド元素の代表として取扱が容易なSmについて、ベントナイト中の拡散挙動をしらべた。実験は、濃度プロファイル法により行い、Na型ベントナイトのクニゲルV1について、見掛けの拡散係数を室温(約25)、大気雰囲気、pH811、ベントナイト乾燥密度8001800kgm-3の条件において取得した。この密度範囲において得られた見掛けの拡散係数は、8.010^-151.010^-13m2s^-1の範囲となり、今までに得られている核種と同様に、ベントナイト密度の増加に伴なって拡散係数が小さくなる傾向が得られた。ベントナイト間隙水中でのSmの支配化学種は、pH8でSmCO3+,pH11ではSm(CO3)2であると予想される。しかしながら同密度における見掛けの拡散係数は、両者ともほぼ同じ値となり、拡散係数に及
佐藤 治夫; 油井 三和
Proceedings of Migration '97, 0 Pages, 1997/00
高レベル放射性廃棄物地層処分の性能評価において、酸化還元条件に鋭敏なSeの拡散挙動に関して実験的に検討した。Na型ベントナイトクニゲルV1中のSeの見掛けの拡散係数(Da)をベントナイト密度8001800kg・m-3の範囲で還元条件(Eh vs SHE -373-363mV)及び室温(23.623.7)にて取得した。実験は、N2雰囲気(O21ppm)で行い、間隙水の還元条件は、酸化還元電位をモニタリングしながら還元溶液とベントナイトを接触させた。また、間隙水の酸化還元電位を確認するため、圧密ベントナイトを介しての酸化還元電位の伝播性をNa2S2O4を用いて密度1800kg・m-3の試料について透過拡散実験により調べた。Daは6.110^-114.310^-10m2・S-1の範囲であり、密度の増加に伴って緩やかに減少した。還元条件での間隙水中のSeの支配化学種は、HSe-で
佐藤 治夫; 油井 三和; 舘 幸男; 澁谷 朝紀; 太田 久仁雄; 天野 健治
Proceedings of Migration '97, 0 Pages, 1997/00
本研究では、釜石鉱山において見られる単一割れ目から岩石のマトリックス方向への間隙特性と核種の拡散挙動との関係を実験的に調べた。釜石鉱山亀裂部より採取した岩石(未変質部(花崗閃緑岩)、変質部、割れ目充填鉱物部)の間隙率、細孔径分布、間隙内比表面積、密度を測定すると共に、拡散実験を行い、Cs、Na、HTO、Cl、Seの実効拡散係数、見掛けの拡散係数、分配係数を取得した。Cs、Na、HTO、Clは、大気下にて測定し、Seのみ雰囲気制御グローブボックス(O21ppm)で行った。また、バッチ法によりCs及びSeの分配係数を測定した。間隙率および密度は、水中飽和法により測定し、間隙率、細孔径分布、間隙内比表面積、密度は、水銀圧入法により測定した。間隙率は、両測定結果とも、割れ目充填鉱物部変質部未変質部の順となった。細孔径分布は、未変質部および変質部で100A0.2mmの範囲であった。一方、割
澁谷 早苗; 牧野 仁史; 油井 三和
Proceedings of Migration '97, 0 Pages, 1997/00
高レベル放射性廃棄物地層処分の性能評価のために、ランタニドの熱力学データを整備することが必要である。本研究においては、SmとNdについて雰囲気制御グローブボックス中で水酸化物系の、大気中で炭酸系の溶解度を測定し、測定結果に基づいてそれぞれ水酸化物、水酸化炭酸塩の加水分解平衡定数と水酸化物錯体および炭酸錯体の生成定数を算出した。
花室 孝広; 吉田 英一
Proceedings of Migration '97, P. 96, 1996/00
岐阜県東濃地域の深層ボーリングから得られた結晶質岩のコアサンプルでは,割れ目からの酸化還元反応で生じた赤かっ色の鉄酸化鉱物が観測されており,この構造は,地質環境下で長期にわたる割れ目からの天然の物質移行試験の結果として取り扱うことが可能であると考えられる.今回は,東濃地域で採取した花崗岩のコアサンプルを用いて実施した,元素分析,間げき率測定およびウラン系列放射非平衡調査などの結果について発表する.
佐藤 治夫; 油井 三和; Wanner, H.*
Proceedings of Migration '97, 0 Pages, 1996/00
地層処分における緩衝材として圧密ベントナイトが検討されている。核種は緩衝材中を拡散によって移行すると考えられており、ベントナイト中の核種移行を解明することが重要な課題となっている。バッチ法による分配係数Kdをベントナイトの幾何学因子から見掛けの拡散係数Daを予測することにはメカニズムの点からは問題がある。本報では、Daを熱力学データ及びベントナイトの特性を考慮したメカニスティックな収着・拡散モデルの適用性について述べる。このモデルの特徴は、高密度での核種の補正Kdを計算し、電気二重層モデルに基づいて収れん度を求めることにある。筆者らは、この手法により、クニゲルV1及びクニピアF中でのCsの拡散を広範囲の密度に対して説明した。圧密ベントナイト中の拡散課程を解釈する重要なパラメーターとして、収れん度があり、このパラメーターを幾何学因子とするならば、適切なDaを予測できない。一方、筆者らは、バ