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論文

Structural and electrochemical features of (Li$$_{2}$$S)$$_{x}$$(SiS$$_{2}$$)$$_{100-x}$$ superionic glasses

森 一広*; 岩瀬 謙二*; 大場 洋次郎; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 福永 俊晴*

Solid State Ionics, 344, p.115141_1 - 115141_10, 2020/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

(Li$$_{2}$$S)$$times$$(SiS$$_{2}$$)$$_{100-x}$$は、高いイオン伝導度を持ち、容易に入手できるシリコンを骨格とすることから、全固体リチウムイオン電池の構成材料として有望視されている。本研究では、交流インピーダンス測定および放射光X線回折測定,飛行時間分析型中性子回折測定により、(Li$$_{2}$$S)$$times$$(SiS$$_{2}$$)$$_{100-x}$$ガラスの構造と特性を調べた。その結果、SiS$$_{4}$$四面体を単位とする骨格構造と、Liイオンの伝導経路を可視化することができた。また、活性化エネルギーの低下によってLiイオンの伝導経路が容易に形成され、高いイオン伝導度が実現していることが示唆された。

論文

Structure and dynamics of solid electrolyte (LiI)$$_{0.3}$$(LiPO$$_{3}$$)$$_{0.7}$$

Kartini, E.*; 中村 充孝; 新井 正敏; 稲村 泰弘; 中島 健次; Maksum, T.*; Hoggowiranto, W.*; Putra, T. Y. S. P.*

Solid State Ionics, 262, p.833 - 836, 2014/09

 被引用回数:14 パーセンタイル:39.83(Chemistry, Physical)

J-PARCの非弾性散乱装置AMATERASを利用して超イオン伝導ガラス(LiI)$$_{0.3}$$(LiPO$$_{3}$$)$$_{0.7}$$の中性子散乱実験を行った。非弾性散乱スペクトルから、6.5meV付近にボゾンピークを観測した。また、285Kにおいて過剰な準弾性散乱が観測されたが、この散乱は20Kでは観測されなかった。動的構造因子S(Q,E)のQ依存性は長波長音響フォノン的な密度揺らぎで近似しうることを示した。

論文

Tracer diffusion coefficients of lithium ion in LiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$ measured by neutron radiography

高井 茂臣*; 吉岡 和哉*; 飯倉 寛; 松林 政仁; 八尾 健*; 江坂 享男*

Solid State Ionics, 256, p.93 - 96, 2014/03

 被引用回数:23 パーセンタイル:26.04(Chemistry, Physical)

Lithiumisotope diffusion profiles in the cathodematerial LiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$ have been measured by using neutron radiography technique to determine the tracer diffusion coefficients $$D$$ in the temperature range of 300$$^{circ}$$C to 800$$^{circ}$$C. Arrhenius plot of the diffusion coefficient shows a bend around 550$$^{circ}$$C. At the lower temperature region, the activation energy of the diffusion coefficient is obtained as 0.52 eV, which is essentially consistent with that of the reported NMR study. However, the extrapolated diffusion coefficient down to room temperature is considerably smaller than the chemical diffusion coefficients obtained by electrochemical methods. On the other hand, high temperature activation energy of 1.11 eV is relatively close to the previously investigated Li$$_{4}$$Ti$$_{5}$$O$$_{12}$$, which also exhibits spinel-type structure and possesses the similar diffusion path via the 16c site. Within the present study, sintering temperature at the LiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$ sample preparation does not affect the tracer diffusion coefficient values.

論文

Protonic conduction, crystal and electronic structures of La$$_{0.9}$$Ba$$_{1.1}$$Ga$$_{0.95}$$Mg$$_{0.05}$$O$$_{4-delta}$$

浜尾 尚樹*; 北村 尚斗*; 伊藤 孝憲*; 井川 直樹; 井手本 康*; 大道 博行; 加来 正典*; 窪寺 昌一*

Solid State Ionics, 253, p.123 - 129, 2013/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:81.1(Chemistry, Physical)

燃料電池用固体電解質材料、La$$_{0.9}$$Ba$$_{1.1}$$Ga$$_{0.95}$$Mg$$_{0.05}$$O$$_{4-delta}$$を固相反応法で合成し、電気伝導度やRietveld/最大エントロピー法による結晶構造解析を行った。基本材料であるLaBaGaO$$_{4}$$の一部をBaやMgで置換することで、プロトン伝導度が向上した。Rietveld/最大エントロピー法解析の結果、1000Kまでの温度ではLa$$_{0.9}$$Ba$$_{1.1}$$Ga$$_{0.95}$$Mg$$_{0.05}$$O$$_{4-delta}$$はLaBaGaO$$_{4}$$と同じ結晶構造を有すること、プロトンはO3サイト近傍に配置し、この酸素と水素結合していることがわかった。

論文

Inter-atomic force constants of Ag$$_{2}$$O from diffuse neutron scattering measurement

和田 保*; 佐久間 隆*; 酒井 竜太郎*; 上原 寛之*; Xianglian*; 高橋 東之*; 神嶋 修*; 井川 直樹; Danilkin, S. A.*

Solid State Ionics, 225, p.18 - 21, 2012/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:72.32(Chemistry, Physical)

8K及び295KのAg$$_{2}$$Oの中性子回折測定を行い、原子熱変位における相関効果から中性子散漫散乱を解析した。Debye-Waller温度因子から求めたAg$$_{2}$$Oの第1,第2及び第3最近接原子間の力定数から結晶構造と原子間相関効果の関係について検討する。

論文

Correlation effects among thermal displacements of atoms in KBr

佐久間 隆*; Xianglian*; 清水 識文*; Mohapatra, S. R.*; 磯崎 信宏*; 上原 寛之*; 高橋 東之*; Basar, K.*; 井川 直樹; 神嶋 修*

Solid State Ionics, 192(1), p.54 - 57, 2011/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:53.34(Chemistry, Physical)

第3近接原子までの熱変位による相関効果を用いてKBr粉末の中性子散漫散乱を解析した。KBrの散漫散乱の振動項は、その他のイオン結晶と同様に第1,第2及び第3近接元素間の熱変位による相関効果によって説明でき、これら相関効果から、第1,第2及び第3近接元素間の力定数は各々0.83eV/$AA $^{2}$$, 0.50eV/$AA $^{2}$$, 0.41eV/$AA $^{2}$$と求めることができた。

論文

New Defect-crystal-chemical approach to non-vegardianity and complex defect structure of fluorite-based MO$$_{2}$$-LnO$$_{1.5}$$ solid solutions (M$$^{4+}$$=Ce, Th; Ln$$^{3+}$$= Lanthanide), 2; Detailed local-structure and ionic-conductivity analysis

中村 彰夫

Solid State Ionics, 181(37-38), p.1631 - 1653, 2010/12

 被引用回数:14 パーセンタイル:42.96(Chemistry, Physical)

Part I proposed a new lattice-parameter (a$$_{0}$$(ss)) model for Defect-Fluorite (DF) M$$_{1-y}$$Ln$$_{y}$$O$$_{2-y/2}$$ solid solutions (ss);this clarified their markedly non-Vegardian behavior as a macroscopic manifestation of their microscopic non-randomness represented by non-random CN(Ln$$^{3+}$$, M$$^{4+}$$) data. Part II further clarified that these CN(Ln$$^{3+}$$, M$$^{4+}$$) data can provide a quantitative description of their detailed non-random local structure such as mutually non-randomly defect (V$$_{O}$$)-coordinated cation concentrations and their intriguing ionic-conductivity behavior as a multiple V$$_{O}$$ - O$$^{2-}$$ transport process. Thus, the present model is proposed as a new quantitative a$$_{0}$$(ss) model for DF oxides and as a new direct link to their controversial defect structure. A complete description of the methodology and results of detailed local-structure and ionic-conductivity analysis is given, mainly focusing on Ce-Y.

論文

New defect-crystal-chemical approach to non-Vegardianity and complex defect structure of fluorite-based MO$$_{2}$$-LnO$$_{1.5}$$ solid solutions (M$$^{4+}$$=Ce, Th; Ln$$^{3+}$$=Lanthanide), 1; Model description and lattice-parameter data analysis

中村 彰夫

Solid State Ionics, 181(35-36), p.1543 - 1564, 2010/11

 被引用回数:17 パーセンタイル:37.12(Chemistry, Physical)

Lattice parameter data of defect fluorite (DF) solid solutions between MO$$_{2}$$ and LnO$$_{1.5}$$ (M=Ce, Th; Ln=Y, Gd, Eu, Sm, Nd, La) exhibit marked positive deviation from Vegard law. Their detailed analysis shows that this is a generalized non-Vegardian behavior of these oxygen-vacancy (V$$_{rm O}$$) type distortionally-dilated solid solutions with non-random oxygen coordination around the cations: The M=Ce and Th shift to the opposite non-randomness for the larger Ln: strongly Ce-V$$_{rm O}$$ associative in the former and extremely Ln-V$$_{rm O}$$ associative in the latter. Given compatibility with ion-packing model, this can also provide us with their metal-oxygen bond-length data. The author describes here such random to non-random model extension and its-based main $$a$$$$_{rm 0}$$ including their comparison with reported local-structure, thermodynamic data of these systems.

論文

Correlation effects among thermal displacements of atoms from diffuse neutron scattering measurements

佐久間 隆*; Mohapatra, S. R.*; 横川 穣*; 清水 識文*; 磯崎 信宏*; 上原 寛之*; Xianglian*; Basar, K.*; 高橋 東之*; 神嶋 修*; et al.

Proceedings of 12th Asian Conference on Solid State Ionics and 15th Chinese Conference on Solid State Ionics, p.439 - 445, 2010/00

イオン結晶,共有結晶及び金属結晶からの中性子散漫散乱に関して、原子の熱変位の相関効果を解析した。室温での最近接に位置する元素間での相関効果の値は結合状態によらず約0.7であり、この値は原子間距離の増加あるいは温度の低下に従って減少することが明らかになった。

論文

Crystal structure and lattice vibration of proton dissolved BaZr$$_{0.8}$$Sc$$_{0.2}$$O$$_{2.9}$$

下山 智隆*; 東條 壮男*; 川路 均*; 阿竹 徹*; 深澤 裕; 井川 直樹

Solid State Ionics, 180(6-8), p.560 - 562, 2009/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:72.1(Chemistry, Physical)

高いプロトン伝導性を有するBaZr$$_{0.8}$$Sc$$_{0.2}$$O$$_{2.9}$$中のプロトンの存在位置を粉末中性子回折実験によって測定し、Rietveld解析及び最大エントロピー法解析によって調べた。その結果、プロトンは酸素イオン近傍の12${it h}$サイトを占めることが明らかになった。このプロトンを含むBaZr$$_{0.8}$$Sc$$_{0.2}$$O$$_{2.9}$$の比熱はプロトンを含まない試料に比べて大きい。この差について水素導入による格子振動と結晶構造変化から考察する。

論文

Inter-atomic distance and temperature dependence of correlation effects among thermal displacements

Xianglian*; Siagian, S.*; Basar, K.*; 佐久間 隆*; 高橋 東之*; 井川 直樹; 石井 慶信*

Solid State Ionics, 180(6-8), p.480 - 482, 2009/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:81.47(Chemistry, Physical)

物質の熱的性質を理解するためには原子間の熱振動の相関効果が重要な因子となる。本報では、中性子散乱法によってイオン性結晶中の相関効果の温度依存性について検討した。AgBr, CuBr, CuI, CuClについて中性子回折パターンを測定し、Rietveld解析によって格子定数とDebye-Waller因子を求めた。さらに中性子回折パターンの散漫散乱から相関効果因子$$mu$$を決定した。すべての試料について、$$mu$$は原子間距離が2.5${AA}$近辺の場合は0.6$$sim$$0.75であり、4${AA}$の場合は0.4$$sim$$0.5であること、温度の低下に従って$$mu$$は減少することが明らかになった。

論文

Water-based sol-gel synthesis and crystal structure refinement of lanthanum silicate apatite

小林 清*; 松下 能孝*; 井川 直樹; 泉 富士夫*; 西村 睦*; 三好 正悟*; 尾山 由紀子*; 山口 周*

Solid State Ionics, 179(38), p.2209 - 2215, 2008/11

 被引用回数:22 パーセンタイル:31.21(Chemistry, Physical)

アパタイト型ランタンシリケートの新しい合成法を、水溶液を用いたゾルゲル法によって開発した。アパタイト相生成過程をX線回折法とTG-DTAによって調べ、873K以下の温度で二酸化ランタン炭酸塩が生成し、1073K以上の温度でアパタイト型ランタンシリケートが生成することを見いだした。このアパタイト型ランタンシリケートは、粉末X線回折と中性子回折によって空間群が${it P}$6$$_{3}$$/${it m}$のオキシアパタイト構造として精密化することができた。

論文

Investigation of SO$$_{3}$$ adsorption and dissociation on Pt electrode

鈴木 知史; 中桐 俊男

Solid State Ionics, 179(21-26), p.855 - 861, 2008/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:81.4(Chemistry, Physical)

日本原子力研究開発機構では、高速増殖炉(FBR)で発生する熱と電気を利用した水素製造の可能性を検討している。この方法として、水を原料として硫酸の合成・分解を組合せたプロセスを選定した。このプロセス中で三酸化イオウ(SO$$_{3}$$)ガス分解反応を行うが、この反応に関して、YSZ固体電解質とPt電極からなる電解セルを使用した電気分解を行うハイブリッド熱化学法を行うことによって、FBRで取り出し可能な約500$$^{circ}$$Cまで低温化できることを実証した。しかしながら、SO$$_{3}$$の電気分解の反応機構は明らかでなく、さらなる高性能化には、反応機構を明らかにする必要がある。まず、固体酸化物型燃料電池の電極反応式をもとにSO$$_{3}$$の電気分解の電極反応式を導出した。この反応式中のパラメータを求めるため、第一原理計算を実施した。SO$$_{3}$$のPt電極表面への吸着について計算した結果、Pt表面上でSO$$_{3}$$は2種類の安定配置が存在することがわかった。さらに、Pt表面上の吸着酸素原子の表面拡散のエネルギー障壁を計算したところ、0.47eVであった。また、SO$$_{3}$$とPt表面の吸着状態から、SO$$_{3}$$は解離して、酸素原子とSO$$_{2}$$の吸着状態を経て、SO$$_{2}$$が脱離すると考えられる。SO$$_{3}$$の解離のエネルギー障壁を計算して、SO$$_{3}$$の電気分解の反応機構を推定した。

論文

Water transport properties of crosslinked-PTFE based electrolyte membranes

澤田 真一; 八巻 徹也; 西村 秀俊*; 浅野 雅春; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*; 前川 康成

Solid State Ionics, 179(27-32), p.1611 - 1614, 2008/09

 被引用回数:11 パーセンタイル:51.16(Chemistry, Physical)

われわれは、トリチウム水をトレーサとして用いて、架橋ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)を基材とする電解質膜における水の自己拡散係数Dを測定した。PTFEの架橋密度が高くなるほど、Dは小さくなった。これと同様に、含水率$$lambda$$(スルホン酸基1つあたりの水分子の数)は、高密度架橋膜ほど低い値を示した。Dと$$lambda$$の関係から、架橋PTFE電解質膜中の自由水は非常に少ないことが示唆された。したがって、大部分の水はスルホン酸基に強く束縛されるため、水の動きが抑制されたと考えられる。

論文

Effect of Pb-Pb correlation in diffuse scattering of powder PbF$$_{2}$$

Xianglian*; Basar, K.*; 本多 宏之*; Siagian, S.*; 大原 宏太*; 佐久間 隆*; 高橋 東之*; 井川 直樹; 石井 慶信*

Solid State Ionics, 179(21-26), p.776 - 779, 2008/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:86.92(Chemistry, Physical)

PbF$$_{2}$$のX線及び中性子散漫散乱を15K及び294Kにて測定した。散漫散乱の振動的なプロファイルは原子の熱振動による相関効果などによって説明できる。この散漫散乱の振動的なプロファイルに対する遠距離のPb-Pb原子間熱振動相関作用の寄与について初めて確認した。

論文

Determination of deuterium location in Ba$$_{3}$$Ca$$_{1.18}$$Nb$$_{1.82}$$O$$_{8.73}$$

下山 智隆*; 東條 壮男*; 川路 均*; 阿竹 徹*; 井川 直樹; 石井 慶信*

Solid State Ionics, 179(7-8), p.231 - 235, 2008/04

 被引用回数:14 パーセンタイル:44.09(Chemistry, Physical)

Ba$$_{3}$$Ca$$_{1.18}$$Nb$$_{1.82}$$O$$_{8.73}$$中のプロトン位置を明らかにするため300Kにおいて中性子回折実験を行った。得られた回折データをリートベルト法及び最大エントロピー法によって解析した結果、本試料は空間群が${it Fm}$-3${it m}$である立方晶構造であり、酸化物イオンは24${it e}$サイトに重水素は96${it j}$サイトに位置することがわかった。その距離は0.072nmであり、一般的なOD間距離に比べて短くなっている。これは結晶中へのプロトンの導入によって結晶の配列に一部歪みが生じ、重水素はCa/Nbサイト方向へ、酸素は重水素とは逆方向へ少しシフトしているためと考えられる。

論文

Diffuse scattering study of thermal disorder in solid state ionics

佐久間 隆*; Xianglian*; Basar, K.*; Siagian, S.*; 清水 識文*; 高橋 東之*; 井川 直樹

Proceedings of 11th Asian Conference on Solid State Ionics, p.45 - 52, 2008/00

第3近接原子までの熱相関効果を用いてCuIとAgBrの中性子散漫散乱を解析した。相関効果の熱依存性が大きい場合は本手法を用いることでより精密化な解析が可能となること、原子間距離の増加又は温度降下により相関効果は減少することを明らかにした。

論文

Location of deuterium atoms in BaSn$$_{0.5}$$In$$_{0.5}$$O$$_{2.75+alpha}$$ at 77-473 K by neutron powder diffraction

伊藤 剛*; 長崎 正雅*; 岩崎 航太*; 吉野 正人*; 松井 恒雄*; 深澤 裕; 井川 直樹; 石井 慶信

Solid State Ionics, 178(7-10), p.607 - 613, 2007/04

 被引用回数:7 パーセンタイル:62.42(Chemistry, Physical)

重水を含有させたBaSn$$_{0.5}$$In$$_{0.5}$$O$$_{2.75+alpha}$$について77Kから473Kまでの温度範囲で粉末中性子回折実験を行い、Rietveld解析及びマキシマムエントロピー法解析を併用して試料中の重水素位置を解析した。温度によらず重水素位置は12$$h$$サイトを占有するものの、温度の上昇によってその存在分布が広がりを見せ、特に{100}面での酸素との相関が強くなる傾向があることを明らかにした。

論文

Diffusion of tritium in intermetallic compound $$beta$$-LiAl; Relation to the defect structure

須貝 宏行

Solid State Ionics, 177(39-40), p.3507 - 3512, 2007/01

金属間化合物 $$beta$$-LiAl におけるトリチウムの拡散係数及び活性化エネルギ (116.3$$pm$$11.7kJ/mol) が 、700Kから848Kの温度範囲で得られた。この拡散係数は従来報告されている値と同程度であるが、活性化エネルギーは従来の値 (64.9$$pm$$3.8kJ/mol) の2倍近くとなった。従来の報告では、700K以下と700K以上での格子欠陥構造の違いを考慮していないので、以上のようなくい違いを生じたことが明らかとなった。今回得られた活性化エネルギーは、リチウム濃度の増加に伴ってAl-Li系中でのトリチウムの拡散における活性化エネルギーが増加するという系統的な結果と矛盾しないのに対し、従来の結果は矛盾することが示されている。さらに、その結晶構造及び格子欠陥構造を考慮すると、トリチウムは格子間を拡散し、リチウム副格子点のリチウム原子との相互作用によって遅延されることを示した。

論文

Diffusion of tritium in intermetallic compound $$beta$$-LiAl; Relation to the defect structure

須貝 宏行

Solid State Ionics, 177(39-40), p.3507 - 3512, 2007/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:80.59(Chemistry, Physical)

原子力機構で実施した37TBq(1kCi)規模の核融合燃料用トリチウムの試験製造においては、Li合金及びLi化合物のターゲットを原子炉照射することで$$^{6}$$Li(n,$$alpha$$)$$^{3}$$H反応により生成したトリチウム($$^{3}$$H)を、ターゲットを加熱することで抽出し、回収した。ターゲットに用いた$$beta$$-LiAl金属間化合物は、熱伝導性が高いため照射中の除熱が容易であり、加えて、融点(966K)が比較的低いため、ターゲットを加熱溶融することで容易にトリチウムを抽出できるなどの特徴を持つ。$$beta$$-LiAlは、Li原子とAl原子それぞれがダイヤモンド構造の副格子を構成し、室温でも3at% 以上のLi原子空孔等を構造欠陥として含む特異な化合物である。また、格子欠陥構造の違いがトリチウムの拡散に大きく影響する。従来は、全く考慮されていなかった700K以下と700K以上における格子欠陥構造の違いを考慮し、この領域における$$beta$$-LiAl中のトリチウムの拡散係数及びその活性化エネルギーの正確な値を得た。

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