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論文

放射性気体廃棄物中の$$^{14}$$C捕集に用いる疎水性パラジウム触媒の酸化性能評価

上野 有美; 中川 雅博; 佐藤 淳也; 岩井 保則

保健物理, 51(1), p.7 - 11, 2016/03

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所では、放射性気体廃棄物中の炭素14($$^{14}$$C)を$$^{14}$$CO$$_{2}$$へ酸化し捕集するため、酸化銅(CuO)触媒を600$$^{circ}$$Cに加熱して使用している。我々は、酸化触媒の加熱温度を低下させ、より安全な$$^{14}$$Cモニタリング手法を確立することを目的として、二酸化ケイ素(SiO$$_{2}$$)の表面に疎水化処理を施した疎水性パラジウム二酸化ケイ素(Pd/SiO$$_{2}$$)触媒を新たに開発した。その酸化性能についてCuO触媒,白金アルミナ(Pt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)触媒,パラジウム二酸化ジルコニウム(Pd/ZrO$$_{2}$$)触媒および親水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒と比較を行った。その結果、疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒の酸化性能が最も優れていることが確認できた。現在使用しているCuO触媒を疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒に変更することで、管理区域内で使用する加熱炉の温度を600$$^{circ}$$Cから300$$^{circ}$$Cへ低下させることができ、モニタリングの安全性を向上させることが可能となる。

報告書

照射黒鉛中の炭素14の分離,1; Pechiney Q1及びIG-110黒鉛の空気酸化特性と細孔構造の変化(共同研究)

藤井 貴美夫

JAERI-Tech 2005-048, 108 Pages, 2005/09

JAERI-Tech-2005-048.pdf:25.05MB

天然ウランを燃料とする黒鉛減速炭酸ガス冷却型の日本原子力発電(株)東海発電所は、1998年3月31日に停止した。現在、同社において廃止措置に向けて検討が行われている。東海発電所や原研の高温工学試験研究炉の炉内には多くの黒鉛材料が使用されている。使用済み黒鉛を放射性廃棄物として考える場合、半減期が極めて長い炭素14($$^{14}$$C)が含まれるため廃棄処理・処分する際に問題となることが予想される。$$^{14}$$C濃度の問題を解決する一つの研究として、平成11年度から原研-原電共同研究で基礎データを取得した。$$^{14}$$C低減化方法の最適条件を選定するには、対象黒鉛材料の酸化反応と細孔構造に関する基礎データが必要である。ここでは、東海発電所に使用されているペシネQuality1黒鉛及びHTTRで使用されているIG-110黒鉛について、450$$^{circ}$$C$$sim$$800$$^{circ}$$Cの温度範囲における空気酸化特性及び反応の進行に伴う、表面積と細孔分布の変化を調べた。

論文

Measurement of depth distributions of $$^{3}$$H and $$^{14}$$C induced in concrete shielding of an electron accelerator facility

遠藤 章; 原田 康典; 川崎 克也; 菊地 正光

Applied Radiation and Isotopes, 60(6), p.955 - 958, 2004/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:36.97(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

東海研究所の電子リニアックは、核物理研究,放射性同位元素の製造等に用いられる強力中性子,光子及び電子線源として33年間利用され、1993年にその運転を停止した。本研究では、コンクリート遮へい体中に生成された誘導放射性核種量を調査するために、ボーリングにより遮へい体から試料を採取し、$$^{3}$$H及び$$^{14}$$Cの濃度分布を測定した。測定結果は、加速器施設のデコミッショニング,廃棄物管理における有用なデータとして利用することができる。

論文

原研むつ・タンデトロン加速器の現状

北村 敏勝; 甲 昭二*; 鈴木 崇史; 外川 織彦; 北田 慶信*; 渡部 幸也*

第16回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.27 - 31, 2004/02

日本原子力研究所むつ事業所では、平成9年4月、海洋環境における放射性核種の移行挙動にかかわる研究を目的としてタンデトロン加速器質量分析装置(HVEE製 Model 4130-AMS)を導入した。平成11年12月に$$^{14}$$C定常測定を開始してから$$^{14}$$Cを化学トレーサーとした海洋環境における物質循環の解明等に関する研究に利用され、これまでに約3000試料の$$^{14}$$C測定を行った。一方、ヨウ素ラインはスリット装置の修理,HE側Y-Steerer等の最適化,飛行時間(TOF: Time of Flight)型検出器のBent Magnet等の最適化を行い、測定の見通しが得られたので装置の再現性試験及び感度測定を行った。再現性(相対標準偏差)は0.52%であり、ACROS AgIの$$^{129}$$I/$$^{127}$$I比は2.3$$times$$10$$^{-13}$$であった。この結果、$$^{129}$$Iを高精度で測定できることが確認されたので測定条件等の検討を行い、平成15年5月から$$^{129}$$Iの定常測定を開始した。本講演では、平成14年度の運転状況,整備状況等のほかヨウ素ラインの調整結果等について紹介する。

論文

原研むつ・タンデトロン加速器の現状

北村 敏勝; 外川 織彦; 荒巻 能史; 鈴木 崇史; 甲 昭二*

第15回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.1 - 6, 2003/03

平成9年4月、海洋環境における放射性核種の移行挙動にかかわる研究を目的としてタンデトロン加速器質量分析装置(HVEE社製 Model 4130-AMS)を導入した。本装置は最大加速電圧3MVのタンデム加速器で炭素及びヨウ素の同位体比測定に用いられる。炭素ラインは、平成10年6月、$$^{13}$$C/$$^{12}$$C比及び$$^{14}$$C/$$^{12}$$Cの測定精度を確認(0.5%以下)し、平成11年12月から$$^{14}$$Cの定常測定を開始した。また、ヨウ素ラインは、平成12年7月に$$^{129}$$I/$$^{127}$$I比の繰返し測定精度を確認(~1.6%)した。昨年10月、$$^{129}$$Iの定常運転を行うため調整を開始したが飛行時間(TOF:Time of Flight)型検出器のMCP(Micro Channel Plate)に不具合が見つかり調整を中断した。本講演では、平成13年度の運転状況,整備状況等について紹介する。

論文

Variation of $$^{14}$$C, $$^{137}$$Cs and stable carbon composition in forest soil and its implications

Guo, J.; 安藤 麻里子; 天野 光

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 255(1), p.223 - 229, 2003/01

 被引用回数:7 パーセンタイル:47.54(Chemistry, Analytical)

本研究では、$$^{14}$$Cの表層環境中挙動を評価するために、茨城県内3地点の未攪乱森林土壌において、有機物含有量、$$delta$$$$^{13}$$C値,$$^{14}$$C,$$^{137}$$Csの土壌中深度分布を測定・解析した。$$^{137}$$Cs比放射能のピークは3地点でともに地表から5-10cmの所に存在した。$$^{137}$$Csのフォールアウトは1963-1964年に最高値を示していたことが知られていることから5-10cmの深さが1964年近くに対応していることがわかる。$$^{14}$$C比放射能は、高速燃焼-二酸化炭素吸収-液体シンチレーション測定法により測定した。$$^{14}$$C比放射能も同様に上層10cmまでにピークが存在したが、そのピークは$$^{137}$$Csのピークよりも上方にずれる傾向を示し、$$^{14}$$Cが$$^{137}$$Csより地表を循環する傾向が強いことを示唆している。

論文

Estimation of $$^{14}$$CO$$_{2}$$ flux at soil-atmosphere interface and distribution of $$^{14}$$C in forest ecosystem

小嵐 淳; 天野 光; 安藤 麻里子; 飯田 孝夫*; 森泉 純*

Journal of Environmental Radioactivity, 60(3), p.249 - 261, 2002/06

 被引用回数:15 パーセンタイル:36.2(Environmental Sciences)

陸域環境において主な炭素リザーバーである土壌と大気の間での$$^{14}$$Cの動的挙動を解明するために、地表面$$^{14}$$CO$$_{2}$$フラックスを実環境で定量することのできる手法を開発した。この手法によって最小限の環境攪乱で$$^{14}$$CO放射能を測定するために必要なCO$$_{2}$$を集めることができ、森林土壌からの$$^{14}$$CO$$_{2}$$フラックスを2.33$$times$$10$$^{-5}$$Bq.m$$^{-2}$$.s$$^{-1}$$と見積もった。さらに森林生態系における$$^{14}$$Cの移行挙動を議論するために、周辺の植物や空気CO$$_{2}$$中の$$^{14}$$C比放射能測定も行った。松葉中の比放射能は大気中とほぼ等しく平衡に達していた。土壌空地中CO$$_{2}$$の比放射能は極めて高く、地表面近傍大気中で比放射能は濃度勾配を持って分布していることが明らかになった。地表環境では核実験起因の$$^{14}$$Cを含む土壌有機物の分解によって、高い$$^{14}$$C比放射能をもつCO$$_{2}$$が生成されていることがわかった。

論文

The AMS facility at the Japan Atomic Energy Research Institute (JAERI)

荒巻 能史; 水島 俊彦; 水谷 義彦*; 山本 忠利; 外川 織彦; 甲 昭二*; 久慈 智幸*; Gottdang, A.*; Klein, M.*; Mous, D. J. W.*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 172(1-4), p.18 - 23, 2000/10

 被引用回数:26 パーセンタイル:83.97(Instruments & Instrumentation)

日本原子力研究所むつ事業所では、1997年にハイボルテージ社のタンデトロンを設置した。同装置は$$^{14}$$C及び$$^{129}$$Iの測定を行うための2つのビームラインを有している。$$^{14}$$Cについては精度確認を終了し、$$^{14}$$C/$$^{12}$$Cについて1.58‰、$$^{13}$$C/$$^{12}$$Cについて0.25‰の変動係数が得られた。$$^{129}$$Iについては精度確認のための最終調整を行っている。さらに$$^{14}$$C測定のための正確さを評価するため、IAEAが配布する標準試料を測定した結果、その値は他の機関により報告されている値と一致した。また、当研究室ではおもに海洋中の水循環や炭素循環を研究する目的でDIC中の$$^{14}$$C測定を計画している。そこで海水中のDICを効率よく抽出するための前処理法を開発し、自動化を推進している。講演では、これら前処理法を用いて得られた西部北太平洋のデータについても一部紹介する。

論文

Decompositions of carbon dioxide, carbon monoxide and gaseous water by microwave discharge

桜井 勉*; 横山 淳

Journal of Nuclear Science and Technology, 37(9), p.814 - 820, 2000/09

放射性炭素($$^{14}$$C)の固定化に関連して、マイクロ波放電(20~100W)によるCO$$_{2}$$,CO及びH$$_{2}$$O(g)(水蒸気)の分解条件を、流通法を用いて研究した。0.4~1.3kPaのCO$$_{2}$$はガス線速度0.04~0.56m/s(プラズマの滞留時間1.13~0.08s)でその75~92%がCOに分解される。同じ条件でCOの分解率は低く、0.8kPaのCOはその5%またはそれ以下がC(炭素)に分解されるに過ぎない。0.8kPaのH$$_{2}$$O(g)は、出力50W、ガス線速度0.6m/s(プラズマ内滞留時間0.08s)でほぼ100%がH$$_{2}$$とO$$_{2}$$に分解された。H$$_{2}$$O(g)の効果的な分解には、逆反応を抑えるため、高い線速度が必要である。また、H$$_{2}$$とO$$_{2}$$が293KでもSUS及びCu金属表面で反応することを見いだした。

論文

New AMS system at the JAERI-Mutsu

荒巻 能史; 外川 織彦; 北村 敏勝

Proceedings of the International Workshop on Distribution and Speciation of Radionuclides in the Environment, p.350 - 353, 2000/00

日本原子力研究所では、海洋環境研究をその主目的とした$$^{14}$$C及び$$^{129}$$I測定が可能な新しいAMSを1997年に、むつ事業所に設置した。同装置は、$$^{14}$$C測定用ラインのほか、世界ではじめて$$^{129}$$Iのような重イオンの測定が可能なラインを併設した。$$^{14}$$Cラインでは、精度確認が終了し、ほかの機関で達成している高精度測定実績と同等以上の精度を持つことがわかった。海水試料から溶存する無機炭酸を抽出し、その$$^{14}$$C測定を行うための自動分析装置も新たに開発され、その「正確さ」が、国際標準試料を用いて確かめられた。一方$$^{129}$$Iラインでは、最終的な精度確認に向けた調整を行っており、講演ではその予備的結果について紹介する。

論文

Measurements of tritium and $$^{14}$$C production cross sections for 14.7-MeV neutrons on $$^{17}$$O and $$^{18}$$O

Y.M.Verzilov*; 池田 裕二郎; 前川 藤夫; 大山 幸夫; D.L.Smith*

Nuclear Science and Engineering, 129(1), p.81 - 87, 1998/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:15.58(Nuclear Science & Technology)

中性子エネルギ14.7MeVでの$$^{17}$$O(n,$$alpha$$)$$^{14}$$C、$$^{18}$$O(n,n'$$alpha$$)$$^{14}$$C、$$^{17}$$O(n,t)$$^{15}$$N及び$$^{18}$$O(n,t)$$^{16}$$Nの断面積を強力D-T中性子源FNSを用いて世界で初めて測定した。$$^{17}$$O及び$$^{18}$$Oを同位体濃縮した水を試料としてD-T中性子照射後に生成した$$^{3}$$H(トリチウム)及び$$^{14}$$Cの放射能を液体シンチレーション計数法で測定した。照射中及びシンチレーション試料作成時の$$^{14}$$Cの損失について定量的に評価した。$$^{93}$$Nb(n,2n)$$^{92m}$$Nb反応断面積を基準として求めた各反応断面積は、18.0$$pm$$3.3、35.4$$pm$$6.5、0.82$$pm$$0.15及び26.8$$pm$$4.9mbであった。今回得られた新たな測定データに基づき原子番号が10以下の軽核を対象とした(n,$$alpha$$)及び(n,t)反応の14MeV領域での系統性について検討した結果、明確な原子番号依存性が存在することが明らかになった。また、最近の放射化断面積ライブラリーの評価値と比較した結果、評価の過大並びに過小が著しいことが示された。

論文

Migration behavior of carbonate-$$^{14}$$C in tuffaceous soil

長尾 誠也; 妹尾 宗明

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.1093 - 1100, 1995/00

低レベル放射性廃棄物に含まれる$$^{14C}$$は半減期が長く、生体へ濃縮した場合、被曝の影響が考えられるため、長期にわたる環境への影響評価において重要な放射性核種の1つである。本研究では、浅地層において地下水が$$^{14}$$Cの重要な移行経路と考えられるため、地下水の主要無機炭素の重炭素、炭酸に着目し、カラム実験によりこれらの化学形の$$^{14}$$Cの土壌における移行挙動を検討した。その結果、$$^{14}$$Cはトリチウムに比べて遅延を示し、カラムに流入する溶液のpHが12、10、8の順に遅延が大きくなった。通常の土壌中地下水の典型的なpHは6-8であることから、$$^{14}$$Cが土壌へ流出した場合、比較的遅延の効果が期待できることが示唆された。

論文

Adsorption of carbon-14 on mortar

松本 潤子; 馬場 恒孝; 村岡 進

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.1029 - 1035, 1995/00

低レベル放射性廃棄物中に含有され長寿命核種の1つC-14の移行挙動を明らかにすることは、人工バリアの長期安全性を評価する上で重要である。本報では、低レベル放射性廃棄物の浅地中埋設処分時にセメント系充填材として用いられるモルタルに着目し、C-14のモルタルに対する吸着特性を調べた。無機形C-14(Na$$_{214}$$CO$$_{3}$$)は、モルタルに対して高い吸着率を示した。これは$$^{14}$$CO$$_{32-}$$がセメント成分から溶出するCa$$^{2+}$$と難溶性のCalcite(CaCO$$_{3}$$)を形成するためと考えられる。この反応はセメントの中性化と同様のメカニズムを有するため、セメントは高いpHを維持する間、反応を繰り返し、中性化後も保持するため高いバリア性能を有することがわかった。有機形C-14(CH$$_{314}$$COOH)についても同様の吸着実験を行い、これらの挙動を比較する。

論文

Production of carbon-14 and preparation of some key precursors for labeling organic molecules

守屋 孝; 本石 章司

Proc. of the 3rd Asian Symp. on Research Reactor, 8 Pages, 1991/00

窒化アルミニウムをターゲットとしてJMTRで照射し、$$^{14}$$N(n,p)$$^{14}$$C反応により生成する$$^{14}$$Cを分離し安定な[$$^{14}$$C]-炭酸バリウムとして得る$$^{14}$$C製造法を紹介する。本法は50GBq/バッチの規模で行われるため高中性子束及び高ガンマ線束下で長時間の照射を必要とし、ターゲットの健全性が求められる。このため窒化アルミニウム粉末を加圧成型したのちヘリウム雰囲気で焼結することにより、照射時の健全性を保てることが確認されるとともに、比放射能の低下をもたらす$$^{12}$$Cの含有量も低下させることが判った。照射後ターゲットは高温燃焼炉で二酸化炭素に酸化し、いったんアルカリ溶液に吸収させた後塩化バリウムを加え炭酸バリウムとした。[$$^{14}$$C]炭酸バリウムから、さらに有機化合物を標識するのに便利な四種類の前駆体[1-$$^{14}$$C]酢酸ナトリウム、[$$^{14}$$C]メタノール、[$$^{14}$$C]シアン化カリウム及び[U-$$^{14}$$C]ベンゼンの合成操作について述べる。

口頭

能登半島におけるPM$$_{2.5}$$中炭素成分の$$^{14}$$C分析

山田 怜奈*; 池盛 文数*; 中村 俊夫*; 南 雅代*; 渡邊 隆広; 木ノ内 健人*; 松木 篤*

no journal, , 

炭素はエアロゾル粒子中の主な成分の一つであるが、その種類は多種多様であり、化学種を特定し、起源を推定することが困難とされる。しかし、$$^{14}$$Cを用いることで、それらの発生源を推測することができる。$$^{14}$$Cの半減期は5730年であり、化石燃料中には存在しない。このため$$^{14}$$C測定を行うことで化石燃料の寄与率を推定することができる。我々は能登半島の先端で、他の地域から長距離輸送された化石燃料由来物質、および自然環境やバイオマス燃料から排出された物質の寄与率を調べるため、能登半島でエアロゾル粒子を採集し、$$^{14}$$C測定を行った。能登半島におけるPM$$_{2.5}$$の放射性炭素濃度は、全ての試料で70pMC以上を示した。この結果は、中部日本遠隔地域のエアロゾルに含まれる炭素成分では、化石燃料由来の物質の寄与が小さく、相対的に現代の生物活動、もしくは人為的なバイオマス燃焼由来の物質の寄与が大きいことを示している。

口頭

再処理施設およびRI施設における排気中$$^{14}$$Cモニタリング; 最適な酸化触媒の開発および比較評価

上野 有美; 中川 雅博; 佐藤 淳也; 岩井 保則

no journal, , 

日本原子力研究開発機構の再処理施設およびRI施設では放射性気体廃棄物中の炭素14($$^{14}$$C)を$$^{14}$$CO$$_{2}$$へ酸化し捕集するため、触媒を500$$^{circ}$$C$$sim$$600$$^{circ}$$Cに加熱して使用している。我々は、酸化触媒の加熱温度を低下させ、より安全な$$^{14}$$Cモニタリング手法を確立することを目的として、二酸化ケイ素(SiO$$_{2}$$)の表面に疎水化処理を施した疎水性パラジウム二酸化ケイ素(Pd/SiO$$_{2}$$)触媒を新たに開発した。その酸化性能についてCuO触媒, 白金アルミナ(Pt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)触媒, パラジウム二酸化ジルコニウム(Pd/ZrO$$_{2}$$)触媒および親水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒と比較を行った。その結果、疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒の酸化性能が最も優れていることが確認できた。現在使用している触媒を疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒に変更することで、管理区域内で使用する加熱炉の温度を500$$^{circ}$$C$$sim$$600$$^{circ}$$Cから300$$^{circ}$$Cへ低下させることができ、モニタリングの安全性を向上させることが可能となった。

口頭

超小型AMS装置における$$^{14}$$C検出用の比例計数管の設計

松原 章浩; 藤田 奈津子; 木村 健二

no journal, , 

床面積が2m$$times$$2m未満のAMS装置用比例計数管の設計について数値的に検討した。具体的には、陰極と陽極の間に作られた電子・イオン対のそれぞれの集団を点電荷で模擬し、陽極に誘起される電荷および前置増幅器の出力信号を数値的に求め、最適な電極位置及び形状を調べた。負の点電荷は生成されて陽極に向かう電子集団の位置に等しいと考えられる。一方、イオンは電離で生成された位置に取り残されるため、その分布の重心に正の点電荷を置いた。この他、印加電圧、静電容量などを考慮し、陽極の最適な位置・形状を定めた。

口頭

潮間帯化石群体の$$^{14}$$C年代測定に基づく地殻変動履歴の復元; 土佐湾東岸部,羽根岬の事例

塚原 柚子; 菅野 瑞穂; 後藤 翠; 藤田 奈津子; 小松 哲也; 前杢 英明*

no journal, , 

岩石海岸にみられる潮間帯生物の潮間帯化石群体は、過去の海水準高度の指標となる。したがって、その分布高度・内部構造・$$^{14}$$C年代といった情報を統合することで、完新世の相対的海水準変動を復元することが可能と考えられる。さらに、復元した相対的海水準変動を海岸部における上下変動と読み替えるならば、沿岸部における地殻変動の履歴や様式を知ることができる。そこで発表者らは、高知県土佐湾東岸部の羽根岬を事例に、潮間帯化石群体を用いた地殻変動履歴の復元手法の高度化を目的とする研究開発を実施した。離水ベンチの認定及び化石群体の$$^{14}$$C年代測定の結果、事例対象地域において最低位に分布する離水ベンチの形成期間を明らかにすることができた。その一方、化石群体の内部構造の情報不足や$$^{14}$$C年代値の幅により、数100年間隔で生じた地殻変動履歴を検出・復元することはできなかった。精密な地殻変動履歴の復元のためには、隆起・沈降過程にともない生じる化石群体内部の多層構造や化石群体の成長の空白期間の認定が不可欠である。

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