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論文

Temperature and time dependence on extraction of Molybdenum-99 hot atoms from neutron-irradiated $$beta$$-molybdenum trioxide particles into water

Yang, Y.*; Ngo, M. C.*; 北川 大凱*; 藤田 善貴; 高橋 由紀子*; 鈴木 達也*; 中山 忠親*; Do, T. M. D.*; 新原 晧一*; 末松 久幸*

RSC Advances (Internet), 15(22), p.17222 - 17229, 2025/05

https://doi.org/10.1039/D5RA01952D
 被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究は、温度及び加熱時間が$$^{99}$$Moの水への抽出に及ぼす影響を調査したものである。$$beta$$-MoO$$_{3}$$粒子は熱蒸発により合成後、X線回折及び透過型電子顕微鏡を用いて特性評価した。これらを京都大学研究用原子炉によって中性子照射し、照射した$$beta$$-MoO$$_{3}$$粒子を、20$$sim$$50$$^{circ}$$Cの水中にそれぞれ1$$sim$$5.5時間分散させることで$$^{99}$$Moを抽出した。照射後の$$^{99}$$Moの放射能及び抽出した$$beta$$-MoO$$_{3}$$溶液中の$$^{99}$$Moの放射能は高純度ゲルマニウム半導体検出器によって測定した。その結果、水温の上昇と加熱時間の増加により、$$^{99}$$Moの抽出効率は20.31$$pm$$1.24%から66.88$$pm$$1.42%へ向上した。この抽出プロセスの活性化エネルギーは、結晶性MoO$$_{3}$$中の単純な原子拡散の活性化エネルギーよりも低く、水和MoO$$_{3}$$相の形成またはプロトン伝導の活性化エネルギーと同程度か、より高いことを明らかにした。この結果は、水和MoO$$_{3}$$相が$$^{99}$$Moの抽出を加速したことを示唆している。本研究は$$^{99}$$Moホットアトムの抽出における温度と時間依存性を初めて調査したものであり、放射性医薬品である$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの大規模生産に向けた有望な手法を提供する。

論文

High thermo-separation efficiency of $$^{99m}$$Tc from molten $$^{100}$$MoO$$_{3}$$ samples by repeated milking tests

永井 泰樹; 川端 方子; 佐藤 望; 橋本 和幸; 佐伯 秀也; 本石 章司*

Journal of the Physical Society of Japan, 83(8), p.083201_1 - 083201_4, 2014/07

https://doi.org/10.7566/JPSJ.83.083201
 被引用回数：12 パーセンタイル：59.31(Physics, Multidisciplinary)

High thermo-separation efficiencies of about 90% and 70% have been obtained for the first time for $$^{rm 99m}$$Tc from molten MoO$$_{3}$$ samples containing $$^{99}$$Mo with thicknesses of 4.0 and 8.8 mm, respectively, by repeated milking tests. $$^{99}$$Mo was produced with $$^{100}$$Mo($$n$$,2$$n$$)$$^{99}$$Mo by using neutrons from $$^{3}$$H($$d$$,$$n$$)$$^{4}$$He. The thermo-separation efficiency was determined by measuring the 141 keV $$gamma$$-ray yield of $$^{rm 99m}$$Tc within the molten MoO$$_{3}$$ samples with a radiation detector as a function of the furnace temperature and time. The diffusion coefficients of $$^{rm 99m}$$Tc in the molten MoO$$_{3}$$ samples were estimated in order to help understand the $$^{rm 99m}$$Tc release mechanism. The present result solves a long-standing problem of decreasing the separation efficiency of $$^{rm 99m}$$Tc from MoO$$_{3}$$ while increasing the sample mass or repeating sublimation in thermo-separation, and will bring a major breakthrough to obtain high-quality $$^{rm 99m}$$Tc from MoO$$_{3}$$ irradiated by accelerator-neutrons (protons) or reactor-neutrons.

論文

The Accelerator production of molybdenum-99

R.M.Lambrecht*; 関根 俊明; H.Vera-Ruiz*

IAEA-TECDOC-1065, p.75 - 85, 1999/02

核医学診断に有用な$$^{99m}$$Tcの親核種である$$^{99}$$Moを原子炉ではなく、加速器の陽子ビーム照射による製造について検討した結果を報告する。$$^{100}$$Mo(p,pn)$$^{99}$$Mo反応の実験的励起関数、及び$$^{99}$$Mo,$$^{99}$$Tc,$$^{99}$$Nbを生成する各種核反応の理論的励起関数を用いて、収量と放射化学的純度について考察した。なお、理論的励起関数はALICEコードによった。結果として、陽子ビームによる$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータの生産は原子炉の核分裂による生産に比して有利ではないと考えられる。

論文

ALICE predictions on the accelerator production of molybdenum-99

R.M.Lambrecht*; 関根 俊明; H.V.Ruiz*

Applied Radiation and Isotopes, 51(2), p.177 - 182, 1999/00

https://doi.org/10.1016/S0969-8043(98)00171-7
 被引用回数：4 パーセンタイル：33.94(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

ALICEコードを用いて、$$^{100}$$Moの陽子照射によるNb,Mo,Tc同位体の生成の励起関数を計算した。ALICEによれば、$$^{100}$$Mo(p,pn)$$^{99}$$Mo反応の断面積の最大値は約100mbであって、$$^{100}$$Moの高濃縮ターゲットにmA級の強いビームを照射すると50MeVから30MeVまでエネルギーを失う間に数mCiの$$^{99}$$Moを生成すると予測される。ALICEでは$$^{100}$$Mo(p,2p)$$^{99m,g}$$Nb$$rightarrow$$$$^{99}$$Mo反応の$$^{99m,g}$$Nb核異性体生成比は計算できないが、$$^{99}$$Nbの生成は$$^{99}$$Moの製造への寄与は小さいことが判明した。このような計算や実験結果に関する考察から、$$^{99}$$Mo$$rightarrow$$$$^{99m}$$Tcジュレータの加速器による生産は、原子炉での核分裂による生産に取って替わるような有利な方法ではないと考えられる。

論文

新吸着剤を利用した高性能$$^{99m}$$Tcジェネレータの開発

棚瀬 正和; 長谷川 良雄*; 蓼沼 克嘉*

Isotope News, 0(509), p.6 - 9, 1996/10

http://ci.nii.ac.jp/naid/10002586385

$$^{99}$$Mo(Mo)に対し大きな吸着能を持つ新しい吸着剤を合成し、$$^{99m}$$Tcの溶離性に優れた高性能の$$^{99m}$$Tcジェネレータを開発した。Zr化合物とイソプロピルアルコールを加熱して得られるその吸着剤は、1gで200mgの$$^{99}$$Mo(Mo)を吸着することができた。また、この吸着剤で作製したジェネレータから$$^{99m}$$Tcが2~3mlの生理食塩水で、約200時間後でも80%溶離され、親核種$$^{99}$$Moの混入も0.1%以下と極めて優れた性能を示した。この開発により、現在一般に行われているウランを使った$$^{99}$$Moの製造法が、非常に簡単な工程で実施できる天然のMoからの製造への転換が期待できる。

論文

インドネシア原子力庁ラジオアイソトープ生産センター

阿部 俊彦*

Isotope News, 0(508), p.12 - 15, 1996/09

http://ci.nii.ac.jp/naid/10002586370

1995年2月以来滞在している標記センターの概要を紹介する。センターの所在するPUSPIPTEK研究開発団地、センターの含まれるスルポン原子力研究センターについて簡単に述べ、次いでセンターの沿革、人員、組織、予算、施設の規模を説明した。研究開発の内容について、主建屋における原子炉中性子によるRIの製造及び放射性医薬品の生産、サイクロトロン棟における荷電粒子によるRIの生産及び製品の品質管理の順に記述した。放射線管理について簡単に触れたのちRI生産事業その他インドネシア原子力庁の生産部門の民営化の進展状況の概要を述べた。

論文

RIジェネレータとしてのMo吸着剤の合成

長谷川 良雄*; 西野 瑞香*; 竹内 剛敏*; 石川 幸治*; 蓼沼 克嘉*; 棚瀬 正和; 黒沢 清行

日本化学会誌, 0(10), p.888 - 894, 1996/00

$$^{99m}$$Tcは核医学の分野で診断のため世界で幅広く利用されている。その$$^{99m}$$Tcは、通常、親核種である$$^{99}$$Moを吸着させたジェネレータから得られる。ここでは、その吸着剤として、低い比放射能の$$^{99}$$Moにも使用できるMo吸着能の極めて高いジルコニウム系無機高分子吸着剤の合成を試みた。ジルコニウム系無機高分子として、四塩化ジルコニウムのみ、および四塩化ジルコニウムとポリビニルアルコール、イソプロピルアルコールなどとの反応により五種類合成した。これらをアルゴン中で熱処理して吸着剤とした。熱分解過程の検討から各吸着剤の構造を推定した。また、これら吸着剤のMo吸着能は、その構造中のジルコニウム原子に結合した塩素原子数に依存することを明らかにし、吸着剤中で隣接する2個のZr-Cl結合とMoO$$_{42-}$$の反応で生成する化学結合によるものと推定した。特に四塩化ジルコニウムとイソプロピルアルコールから合成した吸着剤は高い吸着能(200mg/g吸着剤)を示すことが分かった。

論文

日ロアイソトープ・放射線医療利用セミナーに参加して

山林 尚道

Isotope News, 0(483), p.38 - 39, 1994/09

日ロアイソトープ・放射線医療利用セミナー(5月16・17日)がロシア原子力省I.A.オホーチナ女史を団長とする4名を迎え、日本側5名の講演と共に東京で開催された。ロシアにおける医療用RIの生産は、旧ソ連崩壊後90%が残り、約50の研究所、企業が研究・生産に関与し、その生産量は1970年から1990年で3倍に伸び、輸送額は1千万ドルとなり、1992年にはさらに6割の増加をした。ラジオイムノアッセイは他の共和国に残り輸入している。ロシア原子力省が6地域10施設を総括し、民事転用を進めている。今回は、オブニンスク物理エネルギー研究所、「マヤク」生産合同、ジミトロワグラード原子力科学研究所での濃縮安定同位体、TRU($$^{242}$$Cf、$$^{228}$$Pu、$$^{254}$$Es等)、核分裂生成RI($$^{99}$$Mo、$$^{90}$$Sr、$$^{131}$$I等)及び高比放射能$$^{60}$$Co、$$^{153}$$Gd、$$^{192}$$Ir等の放射性薬剤及び治療用線源生産と利用の報告があった。

論文

Measurement of neutron activation cross sections for the $$^{99}$$Tc(n,p)$$^{99}$$Mo, $$^{99}$$Tc(n,$$alpha$$)$$^{96}$$Nb, $$^{99}$$Tc(n,n$$alpha$$)$$^{95}$$Nb, and $$^{99}$$Tc(n,n)$$^{99m}$$Tc reactions at 13.5 and 14.8MeV

池田 裕二郎; E.T.Cheng*; 今野 力; 前川 洋

Nuclear Science and Engineering, 116, p.28 - 34, 1994/01

https://doi.org/10.13182/NSE94-A21478
 被引用回数：6 パーセンタイル：51.35(Nuclear Science & Technology)

脳や肝臓の癌の診断で有効な$$^{99m}$$Tcの親核である$$^{99}$$Moの需要は年々増加している。$$^{99}$$Moは核分裂生成物の分離あるいは$$^{98}$$Mo(n,$$gamma$$)$$^{99}$$Mo反応を用いて製造されているがその比放射能は高いものではない。そこでFMIF,ESNIT等の材料照射用強力中性子源の有効利用として$$^{99}$$Tc(n,p)$$^{99}$$Mo反応を用いた高比放射能$$^{99}$$Moの製造が検討されている。本研究では上記概念の成立性検討の基礎となる14MeV近傍の断面積を放射化法で測定するとともに、長寿命放射性核$$^{99}$$Tcの核変換反応(n,$$alpha$$),(n,n$$alpha$$)の断面積も同時に測定した。REAC$$ast$$2コードを用いたFMIFでの$$^{99}$$Mo製造の試算では現在の試料需要価値を仮定すると年間12M$の利益が見込まれる。しかしながら、REAC$$ast$$2では反応断面積40mbを用いており、本実験データ、14mb、に基づく限り3倍程度の過大評価となっている。しかしながら、高比放射能$$^{99}$$Moの提供及び中性子源の有効利用の観点からこの概念の成立性は高いと結論できる。

口頭

J-PARC陽子ビーム照射施設における医療用RI製造計画

明午 伸一郎; 岩元 大樹; 杉原 健太*

no journal, , 

放射線がん治療において標的アルファ線治療が着目され、特に良好な医療実績のある$$^{225}$$Ac (T$$_{1/2}$$ 9.9日)が急速に注目されつつある。常陽では$$^{226}$$Ra試料を炉心に設置し、$$^{226}$$Ra(n,2n)$$^{225}$$Ra反応による$$^{225}$$Acの製造が検討されており、JRR3では$$^{99}$$Moの製造が検討されている。国内の安定した医療用RI供給には、原子炉以外を用いた別の手法によるRI製造が望ましいと考えられる。米国などの陽子加速器施設では$$^{232}$$Th標的の核破砕反応による$$^{225}$$Acの製造を精力的に行っている。ADSなどの大強度陽子加速器における材料試験などのため、J-PARCで建設を計画している陽子照射施設における400MeV陽子による$$^{225}$$Ac製造および$$^{99}$$Moの製造について検討した。さらに、建築コスト削減のために、初期計画として数kWが照射可能なビームダンプを用いた製造に関して検討した。

口頭

Status of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc production development by (n,$$gamma$$) reaction in JMTR

土谷 邦彦; 相沢 静男; 竹内 宣博*; 鈴木 康明*; 長谷川 良雄*; 掛井 貞紀*; 荒木 政則

no journal, , 

JMTRの産業利用の一環として、医療診断用アイソトープである$$^{99m}$$Tcの親核種である(n,$$gamma$$)法(放射化法)を用いた$$^{99}$$Moの製造を計画している。日本はこの$$^{99}$$Moを全量海外からの輸入に依存している。2013年、JMTRを用いた放射化法による$$^{99}$$Mo国産化製造に関する高度化研究がつくば国際総合戦略特区のプロジェクトとして採用され、日本のメーカと共同でR&Dを行っている。R&Dの主な項目は、(1)MoO$$_{3}$$ペレットの製造技術開発、(2)$$^{99m}$$Tcの抽出・濃縮、(3)$$^{99m}$$Tc溶液の標識試験及び(4)Moリサイクルである。本発表では、これまでに得られたで得られた成果及び今後の計画について報告する。

口頭

$$^{99}$$MoO$$_{3}$$から熱分離した$$^{99m}$$Tcの回収・精製法の開発

川端 方子*; 橋本 和幸; 本石 章司*; 佐伯 秀也*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 竹内 宣博*; 永井 泰樹

no journal, , 

$$^{99}$$Moを親核とする$$^{99m}$$Tcは、70-90万件/年の核医学診断で用いられているが、近年、海外からの輸入危機を経て、将来における国内安定供給への対策が議論されてきた。加速器中性子を利用した$$^{99}$$Mo製造と$$^{99m}$$Tc熱分離は、連続高効率分離が可能であり、我々は、国産化が可能な新製造法として研究を進めてきた。熱分離後の$$^{99m}$$Tcは、装置内石英管に凝縮しており、これを洗浄及び濃縮して少量の生理食塩水に溶解した化学形(TcO$$_{4}^{-}$$)にすることが必要である。これまでは濃縮に用いるアルミナへの$$^{99m}$$Tc吸着を要するため、低濃度(0.1mM)のNaOH水溶液で洗浄を行ってきたが、洗浄効率が不安定で収率に影響していた。そこで、本研究では、0.1M NaOH水溶液で$$^{99m}$$Tcの洗浄を行い、陽イオン交換カラムでNaOHを中和した後、アルミナカラムで$$^{99m}$$Tcを濃縮する方法を試みた。その結果、NaOH濃度を500-1000倍にしたことで、$$^{99m}$$Tcの洗浄効率が従来(50-90%)から向上し、安定的に95%以上を達成、アルミナカラムにおける濃縮回収と合わせて90%を得た。熱分離効率$$>$$90%と合わせて、本熱分離システムでの$$^{99m}$$Tc分離収率は、80%を超えることが明らかになり、熱分離システムとしての有効性が示された。

口頭

J-PARC陽子ビーム照射施設における医療用RI製造計画

明午 伸一郎; 岩元 大樹; 杉原 健太*

no journal, , 

放射線がん治療において標的アルファ線治療が着目され、特に良好な医療実績のある$$^{225}$$Ac (T$$_{1/2}$$ 9.9日)が急速に注目されつつある。常陽では$$^{226}$$Ra試料を炉心に設置し、$$^{226}$$Ra(n,2n)$$^{225}$$Ra反応による$$^{225}$$Acの製造が検討されており、JRR3では$$^{99}$$Moの製造が検討されている。国内の安定した医療用RI供給には、原子炉以外を用いた別の手法によるRI製造が望ましいと考えられる。米国などの陽子加速器施設では$$^{232}$$Th標的の核破砕反応による$$^{225}$$Acの製造を精力的に行っている。ADSなどの大強度陽子加速器における材料試験などのため、J-PARCで建設を計画している陽子照射施設における400MeV陽子による$$^{225}$$Ac製造および$$^{99}$$Moの製造について検討した。

口頭

放射化法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造のための照射ターゲットの開発

土谷 邦彦; 西方 香緒里; 木村 明博; 石田 卓也; 竹内 宣博*; 小林 正明*; 河村 弘

no journal, , 

放射化法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造開発の一環として、プラズマ焼結法による高密度MoO$$_{3}$$ペレット(目標焼結密度: 90$$sim$$95%T.D.)の製造方法に着目し、(n,$$gamma$$)法による照射ターゲットの製造技術開発を行い、MoO$$_{3}$$ペレット製造特性に与えるMoO$$_{3}$$粉末の影響及び開発した高密度MoO$$_{3}$$ペレットの照射特性を調べた。この結果、焼結温度がMoO$$_{3}$$粉末特性(平均粒子径及び2次粒子の存在)に影響していることが分かった。次に、照射済MoO$$_{3}$$ペレットの照射後試験により、低中性子照射量では、照射済MoO$$_{3}$$ペレットの粒子径は、未照射MoO$$_{3}$$ペレットと比べほぼ同程度の大きさであること、結晶構造に大きな変化がないことが分かった。さらに、溶解したMo溶解液中の$$^{99}$$Mo放射能を測定し、$$^{99}$$Mo生成量評価には全中性子エネルギーを考慮する必要があることも分かった。

口頭

Challenge for Mo-99/Tc-99m production by JRR-3

千葉 悠介

no journal, , 

日本は多くの医療用RIを海外に依存している。医療体制の安定化の観点から国産化を実現するため、原子力委員会は2022年5月31日に「医療用アイソトープの製造・利用に関するアクションプラン」を策定した。このアクションプランは「JRR-3を活用して、Mo-99/Tc-99mの国内需要の約30%を製造・供給する」ことが目標の1つとなっている。JRR-3は2011年の東日本大震災後、新規制基準に対応するために運転を停止していたが、2021年2月末に運転を再開した。JRR-3は中性子ビーム実験、原子炉材料の照射試験、核変換による医療用放射性同位元素やシリコン半導体の製造など、複数の利用施設を有している。原子力機構は、JRR-3の性能を有効に活用し、中性子捕獲法によるMo-99の製造技術の確立を目指す。2025年に実証試験を完了し、Mo-99の国産化の見通しを立てる予定としている。本稿では、実証試験の取り組みを紹介する。

口頭

カラム形状による$$^{99}$$Mo吸着/$$^{99m}$$Tc溶離特性への影響

藤田 善貴; 関 美沙紀; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 武内 伴照; 中野 寛子; 堀 順一*; 末松 久幸*; 井手 広史

no journal, , 

$$^{99}$$Mo製造方法に関して、高濃縮ウランの利用低減や核分裂生成物の処理等の観点から放射化法((n, $$gamma$$)法)による研究開発を進めている。(n, $$gamma$$)法で生成される$$^{99}$$Moの比放射能は極めて低いため、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに適用するには、Mo吸着容量の大きなアルミナが不可欠である。また、得られる$$^{99m}$$Tc溶液は放射性医薬品基準で定められた基準値を満たす必要がある。本研究では、原料の異なる3つのアルミナを、現行のジェネレータに使用されている形状のカラムと細長い形状のカラムにそれぞれ充填して、カラム形状が$$^{99m}$$Tc溶液の特性に及ぼす影響を調べた。その結果、細長いカラム形状は、Mo添加量の少ない条件と同等の$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc比が得られることを明らかにし、カラム形状の最適化によりMo吸着容量を向上しつつ$$^{99m}$$Tc溶液の品質改善できる可能性を見出した。

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