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論文

Reaction of hydrogen peroxide with uranium zirconium oxide solid solution; Zirconium hinders oxidative uranium dissolution

熊谷 友多; 高野 公秀; 渡邉 雅之

Journal of Nuclear Materials, 497, p.54 - 59, 2017/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:64.68(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン・ジルコニウム酸化物固溶体[(U,Zr)O$$_{2}$$]のH$$_{2}$$O$$_{2}$$との反応についての理解は、(U,Zr)O$$_{2}$$組成を持つ溶融燃料の放射線環境下での劣化を評価するためには不可欠である。そこで、(U,Zr)O$$_{2}$$粉末試料を用いて、H$$_{2}$$O$$_{2}$$によるUの溶出を調べた。H$$_{2}$$O$$_{2}$$反応量に対するU溶出の収率を測定した結果、(U,Zr)O$$_{2}$$のU溶出収率はUO$$_{2}$$と比べて著しく低いことが明らかになった。そのメカニズムを調べるため、H$$_{2}$$O$$_{2}$$の反応によるO$$_{2}$$の発生を測定したところ、O$$_{2}$$発生量とH$$_{2}$$O$$_{2}$$消費量は1:2の比であり、H$$_{2}$$O$$_{2}$$の不均化反応の化学量論と一致した。この結果から、(U,Zr)O$$_{2}$$のH$$_{2}$$O$$_{2}$$による酸化的溶解が抑制された理由は、不均化反応への触媒活性と考えられる。さらに、同時に行った(U,Zr)O$$_{2}$$のラマン分光分析の結果も触媒的不均化反応を支持しており、これらの結果から、H$$_{2}$$O$$_{2}$$による酸化的溶解反応に対して、(U,Zr)O$$_{2}$$はUO$$_{2}$$よりもはるかに安定であることが明らかになった。

論文

Pressure-induced weak ferromagnetism in uranium dioxide, UO$$_{2}$$

酒井 宏典; 加藤 治一; 徳永 陽; 神戸 振作; Walstedt, R. E.; 中村 彰夫; 立岩 尚之*; 小林 達生*

Journal of Physics; Condensed Matter, 15(28), p.S2035 - S2037, 2003/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:90.16(Physics, Condensed Matter)

立方晶蛍石型結晶構造をもつウラン酸化物UO$$_{2}$$は、イオン性結晶であり、絶縁体である。この酸化物は、U$$^{4+}$$イオン($$5f^{2}$$)に対応する局在磁気モーメントを有し、常圧下において、$$T_{N}$$=30.8Kにおいて反強磁性秩序を示す。また、この転移は微小な格子変形を伴う一次転移であることが知られている。このことから、この転移は電気的四重極相互作用と磁気的交換相互作用との競合により引き起こされていると考えられる。この競合関係を明らかにするため、われわれは約1GPaまでの高圧下における直流帯磁率の測定をピストンシリンダー型の高圧セルを用いて行った。高圧下においてUO$$_{2}$$は弱強磁性的な振る舞いを$$T_{N}$$以下において示した。$$T_{N}$$は、約1GPaまで変化しない。このときの磁気モーメントはウランあたり約0.05$$mu_{B}$$と微小ながら、加圧に応じて大きくなることがわかった。この小さな磁気モーメントは傾角反強磁性秩序からもたらされている可能性がある。

論文

Supercritical CO$$_{2}$$ fluid leaching (SFL) of uranium from solid wastes using HNO$$_{3}$$-TBP complex as a reactant

富岡 修*; 目黒 義弘; 磯 修一; 吉田 善行; 榎田 洋一*; 山本 一良*

Proceedings of International Solvent Extraction Conference 2002 (CD-ROM), p.1143 - 1147, 2002/00

ウラン酸化物で汚染した固体廃棄物からウランを除去するための新しい方法を開発した(超臨界CO$$_{2}$$リーチング(SFL)法と称する)。本法は硝酸-TBP錯体を含む超臨界CO$$_{2}$$中へのウラン酸化物の溶解反応を原理とする。UO$$_{2}$$及びU$$_{3}$$O$$_{8}$$の粉末がともに60$$^{circ}C$$,20MPaの条件で超臨界CO$$_{2}$$中に完全に溶解することを明らかにした。固体廃棄物中のウランの除染法としてのSFL法の適用性を、模擬試料(海砂約50gとUO$$_{2}$$またはU$$_{3}$$O$$_{8}$$約120mgの混合物)を用いて実証した。UO$$_{2}$$及びU$$_{3}$$O$$_{8}$$の除染係数としてそれぞれ100及び10000を得た。

論文

New method for the removal of uranium from solid wastes with supercritical CO$$_{2}$$ medium containing HNO$$_{3}$$-TBP complex

富岡 修*; 目黒 義弘; 磯 修一; 吉田 善行; 榎田 洋一*; 山本 一良*

Journal of Nuclear Science and Technology, 38(6), p.461 - 462, 2001/06

超臨界二酸化炭素(SF-CO$$_{2}$$)を媒体として用いて、ウラン酸化物を含む固体廃棄物からウランを選択的に溶解して回収する除染方法を開発した。模擬汚染試料として、約100~200mgのUO$$_{2}$$あるいはU$$_{3}$$O$$_{8}$$を均一に混合した砂(平均直径~1mm)約50gを用いた。試料をステンレス鋼製の容器(内容積約50ml)に採取し、これに、200気圧に加圧したSF-CO$$_{2}$$と硝酸-リン酸トリブチル錯体溶液(HNO$$_{3}$$-TBP錯体,モル比: 4.8:3)との混合流体を50~60$$^{circ}C$$で圧入する(流速: 3ml/min CO$$_{2}$$,0.3ml/min HNO$$_{3}$$-TBP)。一定時間放置後、SF-CO$$_{2}$$を流しながら洗浄し、ウランを含むCO$$_{2}$$流体を回収した。溶解処理した後に試料中に残存するウランは、1mg以下(UO$$_{2}$$)あるいは0.01mg(U$$_{3}$$O$$_{8}$$)であり、砂中のウランを100~10000分の1以下に除染できた。

報告書

博士研究員による平成9年度及び平成10年度研究概要報告

技術協力課*

JNC-TN1400 2000-006, 68 Pages, 2000/07

JNC-TN1400-2000-006.pdf:2.18MB

機構は、博士の学位をもった若手研究者の人材育成を図るため、平成9年度から博士研究員制度を導入した。同制度は、機構の先導的、基礎・基盤的な研究業務に関連して、独創性に富んだ若手研究者から研究テーマを公募する。若手研究者には、1$$sim$$3年間の期間に機構の承認した自らの研究テーマを自主的に遂行し、研究者としての業績を得させるとともに、機構の研究業務を効率的に推進することを目的としている。本報告書は、平成9年度及び平成10年度に実施した博士研究員による研究テーマの実施結果についてその概要をまとめたものである。

報告書

博士研究員による平成11年度研究概要報告

技術協力課*

JNC-TN1400 2000-004, 0 Pages, 2000/07

JNC-TN1400-2000-004.pdf:4.27MB

機構は、博士の学位をもった若手研究者の人材育成を図るため、平成9年度から博士研究員制度を導入した。同制度は、平成11年度で3年目を迎え、当初の目的を達成し、研究を終了した博士研究員も出始めている。同制度は、機構の先導的、基礎・基盤的な研究業務に関連して、独創性に富んだ若手研究者が1$$sim$$3年間の期間に機構の承認した自らの研究テーマを自主的に遂行し、研究者としての業績を得るとともに、機構の研究業務を効率的に推進することを自的としている。本報告書は、平成11年度に実施した博士研究員による研究テーマの実施結果についてその概要をまとめたものである。なお、17件の研究テーマのうち、5件の研究テーマが平成11年度で終了した。

論文

Vaporization properties of SrUO$$_{3}$$ and BaUO$$_{3}$$ in atmospheres simulating accident conditions

Huang, J.*; 山脇 道夫*; 山口 憲司*; 安本 勝*; 桜井 博司*; 鈴木 康文

Journal of Nuclear Materials, 248, p.257 - 261, 1997/09

クヌーセンセルを用いた高温質量分析法によりストロンチウムあるいはバリウムとウランとの複合酸化物の蒸発挙動を調べた。セルの材質として白金の代わりに黒鉛を用いた場合、バリウムの複合酸化物でバリウム分圧が大幅に増加した。また、重水あるいは重水素を導入した場合、一酸化物分圧の低下が見られ、雰囲気条件が複合酸化物の蒸発に大きな影響を与えることが確認された。

論文

Vaporization properties of SrUO$$_{3}$$ and BaUO$$_{3}$$ in atmospheres simulating accident conditions

Huang, J.*; 山脇 道夫*; 山口 憲司*; 安本 勝*; 桜井 聰*; 鈴木 康文

Journal of Nuclear Materials, 248, p.257 - 261, 1997/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:54.51

黒鉛セルを用いたクヌセン・セル質量分析法により複合酸化物SrUO$$_{3}$$及びBaUO$$_{3}$$の蒸発挙動を観察した。この結果、BaUO$$_{3}$$では白金セルを用いた場合と比べてBa分圧が4~5桁増加することが認められたほか、SrUO$$_{3}$$では大きな影響を受けないことがわかった。D$$_{2}$$及びD$$_{2}$$Oを雰囲気に導入した試験についても述べるほか、熱力学関数の評価結果を紹介する。

論文

Investigation of the vaporization of BaUO$$_{3}$$ by means of mass spectrometry

山脇 道夫*; Huang, J.*; 山口 憲司*; 安本 勝*; 桜井 博司*; 鈴木 康文

Journal of Nuclear Materials, 231, p.199 - 203, 1996/00

 被引用回数:11 パーセンタイル:29.36

クヌセンセル質量分析法により1770~1920Kの温度範囲でBaUO$$_{3}$$の蒸発挙動を調べた。主な蒸発種は、BaO(g)、Ba(g)及びUO$$_{2}$$(g)であり、熱力学第二法則及び第三法則からBaUO$$_{3}$$の標準生成エンタルピを求めた。また、ペロブスカイト構造をもつ複合酸化物についてイオン半径と標準生成エンタルピとの関係について考察した。

報告書

ゾルゲル粒子加圧成形法によるペレット製造用原料粒子の調製; 50$$mu$$m級のThO$$_{2}$$および(Th,U)O$$_{2}$$微小球の調製

山岸 滋; 高橋 良寿

JAERI-M 93-122, 18 Pages, 1993/06

JAERI-M-93-122.pdf:1.47MB

ペレット製造のためのゾルゲル粒子加圧成形法に用いる原料粒子のサイズ制御条件と柔らかい原料粒子を得るための乾燥条件を検討した。ゾルを水平方向に吹き出す振動ノズルを基にしたゲル化装置を用いて、170~700$$mu$$mのゾル滴(50~200$$mu$$mの焼結粒子に相当)の分割に適したノズル径、ゾル供給速度、振動周波数の条件を調べた。乾燥条件については、このような極微小ゲル粒子中の水分をアルコールで置換した後、粒子が固着することなくアルコール除去できる条件を検討した。確立した条件を適用して調製したU含有率[U/(Th+U)モル比]0~30%の粒子の例を示した。

報告書

Study on the solid state chemistry of ternary uranium oxides

山下 利之

JAERI 1310, 84 Pages, 1988/03

JAERI-1310.pdf:3.12MB

酸化物燃料の照射挙動解明のためには、熱力学的なアプローチは重要である。そこで照射に伴って発生する多種類の核分裂生成物と燃料化合物との反応を、それぞれの三元系酸化物の和としてとらえる観点に立って研究を行った。

論文

Phase relations and crystal chemistry in the ternary UO$$_{2}$$-PrO$$_{1}$$$$_{.}$$$$_{5}$$-O$$_{2}$$ system

山下 利之; 藤野 威男; 田川 博章

J.Nucl.Mater., 132, p.192 - 201, 1985/00

 被引用回数:19 パーセンタイル:10.7

UO$$_{2}$$-PrO$$_{1}$$$$_{.}$$$$_{5}$$-O$$_{2}$$ 三元系における相関系と欠陥構造を1200から1500$$^{circ}$$Cの温度範囲で調べた。空気中、ヘリウム中及び真空中で加熱した試料の相と組成をX線回折法及び化学分析法で分析した。螢石型構造を有する固溶体と菱面体構造相及びA型希土類二三酸化物相の存在領域を定めた。PryU$$_{1}$$$$_{-}$$yO$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{chi}$$と表される固溶体の単相領域での格子定数は、次の様に、$$chi$$とyの一次式で表されることがわかった。a=5.4704-0.127$$chi$$-0.007y,$$chi$$≧0 および a=5.4704-0.397$$chi$$-0.007y,$$chi$$$$<$$0。ウランの平均原子価及び酸素欠陥の種類は、相の安定性及び格子定数変化に対し、重要な役割を果たすことが見出された。

論文

Study on the phase behavior of Ca$$_{y}$$U$$_{1}$$$$_{-}$$$$_{y}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$ solid solution

山下 利之; 藤野 威男

J.Nucl.Mater., 136, p.117 - 123, 1985/00

 被引用回数:14 パーセンタイル:15.87

ヘリウム気流中で作製したCa$$_{y}$$U$$_{1}$$$$_{-}$$$$_{y}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$固溶体の格子定数及びO/M比を調べた。立方晶系蛍石型構造を持つ固溶体相の単相存在領域は、0.03≦y≦0.33の範囲であった。固溶体の格子定数は、x≧0の範囲で、$$sigma$$=5.4704-0.102x-0.310yと表わせることがわかった。xの係数(-0.102)は、UO$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$,またMgyU$$_{1}$$$$_{-}$$$$_{y}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$固溶体のそれと同程度であり、このことより、本固溶体相中の欠陥は、過剰酸素による格子間侵入型であることが推定される。剛体球を仮定した簡単なモデルを使うと、固溶体相中のウランの原子価は、+4と+5の混合であることがわかった。この結果を使い、部分モルエンタルピーを計算し、部分モルエンタルピーを求めた。部分モルエンタルピーは、xとyの関数となるが、特にxに対して大きく変化し、x=0.01付近に極大(最大)値をとることが、わかった。

論文

マイクロ波領域におけるウラン酸化物の誘電率

館野 淳

日本原子力学会誌, 27(1), p.15 - 20, 1985/00

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

ウラン酸化物には,広く軽水炉燃料として用いられているUO$$_{2}$$のほかに,U$$_{4}$$O$$_{9}$$,U$$_{3}$$O$$_{8}$$あるいは不定比相UO$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$相においては,組成xに対応する過剰酸素の存在によって,いわゆる欠陥構造が生じ,これによって熱力学的性質が変化し,核燃料の照射挙動に大きな影響を与えることはよく知られているところである。すなわちUO$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$においては,蛍石型構造をもつUO$$_{2}$$結晶格子の格子間位置に入った過剰酸素原子は無秩序に分布し「格子欠陥」として存在する。底比組成からのズレxが小さい場合は,この欠陥は文字通り結晶の「ささいなキズ」と考えればよいが,xが大きい場合,欠陥は量的にも結晶格子の重要な構成要素となる。この場合UO$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$の物理的・化学的性質には,固体に固有の秩序性と液体や気体に固有の秩序性と液体や気体に固有の無秩序性の両者が現れる。上に「無秩序」という言葉を用いたが,欠陥同士は,相互作用に基づいて統計的に分布するのであり(局所的に欠陥が集合して様々なクラスタを作るという考え方もある),このような構造を広く欠陥構造と呼んでいる。

論文

The Dielectric properties at 9.1 GHz and natures of small poralon in nonstoichiometric uranium oxides

館野 淳

Journal of Chemical Physics, 81(12), p.6130 - 6135, 1984/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:69.92(Chemistry, Physical)

定在波法を用いて、9.1GHzにおけるUO$$_{2}$$、Uo$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$、U$$_{4}$$$$_{9}$$の誘電率を測定した。誘電率の虚数部より、電気伝導度を計算することができるが、その易動度がきわめて小さく(1.2$$times$$10$$^{-}$$$$^{5}$$cm$$^{2}$$/V.S)、伝導材構はスモール・ポーラロンによるものと考えられる。伝導度のx依存性および温度依存性の解析より、二種類のチャージ、キャリアーが存在することが結論づけられた。即ち、低濃度(x=0.07、0.10)における自由なキャリアーと、高濃度(x=0.15、0.20)における格子間酸素イオンと結びついているキャリアーがある。前者に対しては、Eu=0.15eV、J=0.01eVが、後者に対してはEu=0.25eV、J=0.08eVが得られた。

論文

Cerium(IV)-iron(II)back-titrimetric determination of the composition of ternary uranium oxides

藤野 威男; 山下 利之

Fresenius'Z.Anal.Chem., 314, P. 156, 1983/00

三元系ウラン酸化物MyU$$_{1}$$$$_{-}$$$$_{y}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$のxおよびy値を定量するために滴定法を改良した。試料粉末は希硫酸と過剰のCe(IV)を含んだ溶液に溶かし、残余のCe(IV)をFe(II)で滴定する。U(IV)が求められる、酸化物中のウランの全量は上記方法で溶解後、Ce(IV)を含めて亜鉛アマルガムで還元する。溶液はピペットで滴定用ビーカーに移したのち、アマルガムは希硫酸で3回洗い、洗液はビーカーに加える。Ce(IV)過剰量をピペットで加える。残余のCe(IV)をFe(II)で滴定する。15~30mgの試料に対しx値、y値がそれぞれ$$pm$$0.006、$$pm$$0.004の精度で求められた。

論文

Application of Kirkwood-Buff theory to the study of the oxygen potential of nonstoichiometric ternary uranium oxides

館野 淳

J.Nucl.Mater., 114(2-3), p.242 - 249, 1983/00

 パーセンタイル:100

ウラン3元系酸化物MyU$$_{1}$$$$_{-}$$$$_{y}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$における酸素ポテンシャルの金属イオンMの濃度への依存性を、Kirkwood-Buffの式を用いて解析した。酸素ポテンシャルの微分値は次の式によって与えられる。(1/kT)($$^{2}$$Mo/2y)t,p=(A+Ey)/(1+Bx+Cy+Oxy)。係数A~Eは、動径分布関数の積分型G$$_{alpha}$$$$_{beta}$$を用いて表わすことができる。ここに$$alpha$$はM,U、O(過剰の酸素)の組合せからできる原子計を示す。M=Mg,Pu,CeおよびNdについて、上記の式を用いて既存の実験データを解析した結果、上式の式によりよく記述することができ、また妥当と思われるG$$_{alpha}$$$$_{beta}$$の値を得ることができた。このように非化学量論組成を有する三元系においても、一般の溶液と同様に、その化学ポテンシャルが、原子の分布によって、与えられることが分かった。

論文

Equi-chemical-potential curves in ternary uranium oxides M$$_{y}$$U$$_{1}$$$$_{-}$$$$_{y}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$

館野 淳

J.Nucl.Mater., 119, p.37 - 40, 1983/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:63.54

シューマンの方法を用いて、非化学量論組成を有する三元系ウラン酸化物M$$_{y}$$U$$_{1}$$$$_{-}$$$$_{y}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$(M=MgおよびPu)の三つの成分の化学ポテンシャルを計算し、これを組成三角形上に等化学ポテンシャル線図(部分モルエネルギー面)の形で示した。ハイポストイキオメトリック組成(x$$<$$0)領域においては、等高組は密となり、また各に平行になっている。この事実から、混合酸化物(MOX)燃料製造に察して均一組成に到達することの困難性についての論議を行った。

論文

Determination of oxygen in ternary uranium oxides by a gravimetric alkaline earth addition method

藤野 威男; 田川 博章

Analytica Chimica Acta, 107, p.365 - 371, 1979/00

 被引用回数:2

アルカリ土類金属を使った酸化重量法の適用性を3元系ウラン酸化物M-U-O(M=La,Ce,Th)について調べた。方法はMgOあるいはBa$$_{2}$$$$_{.}$$$$_{8}$$UO$$_{5}$$$$_{.}$$$$_{8}$$を酸化物試料と混合し、空気中適当な条件下で加熱する。アルカリ土類金属の共存下において加熱すれば、反応によってウランは完全に6価まで酸化されるから、反応前後の重量を測定すれば試料の酸素量が求められる。La$$_{y}$$U$$_{1}$$$$_{-}$$$$_{y}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$の酸素はMgOの添加によりy=0.8までx値の標準偏差$$pm$$0.006で定量された。ThyU$$_{1}$$$$_{-}$$$$_{y}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$の酸素はBa$$_{2}$$$$_{.}$$$$_{8}$$UO$$_{5}$$$$_{.}$$$$_{8}$$の添加によりy=0.8までx値の標準偏差$$pm$$0.01で定量された。CeO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$系についても分析を行った。

論文

アルカリ金属およびアルカリ土類金属のウラン酸塩

藤野 威男

日本原子力学会誌, 20(4), p.241 - 254, 1978/04

 被引用回数:5

ウラン酸塩の研究は最近活発で、ここ数年間の報文の数も多数にのぼる。ウラン酸塩に関する基礎知識はUO$$_{2}$$燃料と核分裂生成物との反応を知るうえにも役立つから、ここでウラン酸塩について発表された報文をまとめて、その結晶構造、製法、物理、化学的性質の主なものを表として参考に供し、さらに化合物に共通した一般的特徴を述べることを試みた。ウラン酸塩としてはアルカリ金属、アルカリ土類金属の塩に対象をしぼり、水和物およびCa$$_{2}$$SrUO$$_{6}$$のような四元素塩は省いた。

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