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論文

アルカリ活性材料(ジオポリマー)を用いた放射性廃棄物の固化技術の現状

目黒 義弘; 佐藤 淳也

デコミッショニング技報, (54), p.48 - 55, 2016/09

様々な放射性廃棄物、特に、流体状,粉粒体状の廃棄物は、廃棄体容器に固型化する必要があり、これまでに、セメント固化, アスファルト固化, プラスチック固化, ガラス固化などの方法が検討、採用されてきた。近年、セメント材に代わる新しい無機系の固型化材の検討が進んできている。これらはアルカリ活性材と称される固型化材であり、近年ではジオポリマーとして知られている。これら固型化材による固化体は、放射性廃棄物中に含まれる放射性元素や有害な重金属を固化体内に閉じ込め性, 高冷熱耐性, 高薬品耐性などが備わっており、将来有望な固型化材として注目されている。ジオポリマーの放射性廃棄物の固型化材への適用の多くは研究開発段階であるが、実際の放射性廃棄物の固型化に適用されるケースも増えてきている。本報告では、ジオポリマーの原子力分野での研究例や実用例について、特に福島第一原子力発電所において発生している放射性廃棄物への適用例について、簡単に解説する。

論文

Development of paper sludge ash-based geopolymer and application to treatment of hazardous water contaminated with radioisotopes

Li, Z.*; 大貫 敏彦; 池田 攻*

Materials, 9(8), p.633_1 - 633_17, 2016/08

 被引用回数:14 パーセンタイル:38.46(Materials Science, Multidisciplinary)

ペーパースラッジを原料としたジオポリマー固化体を室温で調製し、短時間の浸出実験によりSrとCsの閉じ込め性能を評価した。作製したジオポリマー固化体は半結晶性で多孔質であった。浸出実験では、硝酸ストロンチウムまたは硝酸セシウムを固化体重量の1%となるように加えて調製した固化体を4mm以下に粉砕しpH4.01の緩衝液中に6時間入れた。固化体から約0.2%のSr、約1.3%のCsが浸出した。

口頭

無機固型化材ジオポリマーの金属イオン保持性能の評価

佐藤 淳也; 鈴木 眞司; 榊原 哲朗; 目黒 義弘; 中澤 修

no journal, , 

非晶性アルミノシリケート粉体から形成されるジオポリマーは、福島廃棄物の汚染核種Cs, Srや機構廃棄物の有害重金属Pb, Cdなどをセメントよりも高性能に閉じ込める可能性を持っており、次世代の固型化材として有望である。そこで、これら元素を添加した固化試料の溶出試験を実施し、イオンの価数及びジオポリマーの組成をパラメータとする金属イオンの保持性能を調べるとともに、Siに着目した固体NMRスペクトルを解析することで、各元素の固定化機構を考察した。Cs, Srと比較してPb, Cdでは溶出性が低く、NMRスペクトルの解析結果からCs, SrとPb, Cdでは固定化様式が異なっていることが示唆された。

口頭

汚染水処理二次廃棄物の廃棄体化技術の検討,4; 無機固型化材による模擬スラリーの固化試験

佐藤 淳也; 鈴木 眞司; 中川 明憲; 加藤 潤; 榊原 哲朗; 中澤 修; 山下 昌昭; 佐藤 史紀; 助川 博文; 目黒 義弘

no journal, , 

本件では無機固型化材(普通ポルトランドセメント(OPC), 高炉スラグセメントB種(BB), ジオポリマー(GP))を用いて、多核種除去設備ALPSより発生する鉄共沈スラリー及び炭酸塩スラリーの模擬物の固化体を作製し、固化試料の圧縮強度や水浸漬による元素の浸出性への模擬廃棄物や固型化材の影響を調べた。圧縮強度試験では、GP試料と比較してOPC試料及びBB試料で高い強度が得られ、過剰な水分がGPの形成に悪影響を及ぼしたものと推察される。さらに、GP試料ではセメント試料と比較してスラリーによる硬化への影響が小さいことが示唆された。浸出試験では、OPC試料及びBB試料では模擬核種のCsやSrが溶出したのに対し、GP試料ではほとんど検出されなかった。CsやSrがGPの構造中に保持され不溶化したことにより浸出量が低くなったものと考えられる。今回の結果から、ALPSから発生したスラリーは、含有する成分による固化体の強度への影響が示唆されるものの、セメントやジオポリマーにより固化可能であることが示された。また、安定化処理方法によっては、スラリー中の水分が固化性状に悪影響を与えることが考えられるため、適切な処理方法を選択する必要がある。

口頭

非晶質アルミノシリケート系固化材ジオポリマーの金属イオン保持機構に関する研究

佐藤 淳也; 榊原 哲朗; 目黒 義弘; 中澤 修

no journal, , 

低レベル放射性廃棄物の固化処理によく用いられているセメントの代替固化材として、元素の保持性能に優れた非晶質アルミノシリケート系固化材のジオポリマーについて性能評価を進めている。本件では、ジオポリマーの組成を変化(SiO$$_{2}$$/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$: 3.0$$sim$$5.0)させて価数の異なる金属イオンの保持性能を調べるとともに、$$^{29}$$Si-固体NMRにより各元素の固定化機構を考察した。測定及び解析の結果、Cs及びSrがジオポリマーのマトリクス構造をほとんど変化させず固定化されるのに対し、Pb及びCdはSiやAlと同様に構造中に取り込まれていることが示唆された。さらに、SiO$$_{2}$$/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$が大きくなるほどマトリクス中のAlの比率が低下し負電荷が小さくなることから、元素が溶出しやすくなることが予想されたが、Cs及びSrのいずれもSiO$$_{2}$$/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$: 4.0が最も溶出しにくくなった。

口頭

無機固型化材ジオポリマーの金属イオン保持性能の評価,2

佐藤 淳也; 榊原 哲朗; 目黒 義弘; 中澤 修

no journal, , 

非晶質のアルミノシリケート粉体から形成されるジオポリマーは、福島廃棄物の汚染核種Cs, Srや機構廃棄物の有害重金属Pb, Cdなどをセメントよりも高性能に閉じ込める可能性を持っており、次世代の固型化材として有望である。これまでの研究から、添加したCsとPbの大部分がジオポリマー中で固定化されていることが示された。本研究では、ジオポリマーの構成成分であるSi, Al及びNaの比率をパラメータとした試料を対象に、陽イオン交換特性、表面構造及び結晶成分を分析することにより、ジオポリマーのマトリクス構造の変化が金属イオンの固定化性能に与える影響を調査した。

口頭

汚染水処理二次廃棄物のジオポリマー固化試験,1; 模擬スラッジの固化試験

小野崎 公宏*; 佐藤 淳也; 鈴木 眞司*; 加藤 潤; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; 見上 寿*; Platzka, M.*; Blazsekova, M.*

no journal, , 

福島第一原子力発電所における汚染水処理によって発生したスラッジの模擬物を、ジオポリマー固化材を用いて固化し、一軸圧縮強度や溶出特性等を調査した。ジオポリマー固化材は、チェコ共和国やスロバキア共和国で樹脂やスラッジ等の実廃棄物の固化に実績を持つ、Amec Foster Wheeler社のジオポリマー固化材"SIAL"を用いた。試験の結果、養生に伴い強度は向上し、28日目には約20MPaとなった。また、溶出試験を実施し、核種の保持性の高さを確認した。ジオポリマー固化材SIALが汚染水処理二次廃棄物の固形化材として、一定の適応性を持っていることを確認した。

口頭

逐次抽出法によるジオポリマー中の重金属の化学形態評価

佐藤 淳也; 入澤 啓太; 高岡 昌輝*; 中澤 修

no journal, , 

ジオポリマーは重金属を内部構造中に固定できる次世代の無機固化材である。低レベル放射性廃棄物の固型化材の候補として、これまでにジオポリマーが重金属を固定できることを確認したが、固定化のメカニズムや長期的な安定性は不明である。そこで本研究では、逐次抽出法と構造分析を組み合わせて評価することで、ジオポリマー中の重金属の化学形態を推定し、閉じ込め性を持つ固化材としてのジオポリマーの有効性を評価することを目的とする。今回は、加熱処理したSiAlゲルを原料として鉛を添加したジオポリマーを合成し、鉛がジオポリマーのマトリクス構造に及ぼす影響を評価した。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,3; 低温固化処理材料に関する特性評価研究の概要

菊地 道生*; 山本 武志*; 大塚 拓*; 川戸 陸也*; 金田 由久*; 柴田 真仁*; 芳賀 和子*; 谷口 拓海; 大杉 武史; 黒木 亮一郎

no journal, , 

福島第一原子力発電所の汚染水処理により生じる廃棄物に対する、低温固化処理技術の適用性評価に利用するデータの取得を目的として実施した、セメント固化体およびAAM(アルカリ活性化材料)固化体の特性評価研究の概要を紹介する。

口頭

Leaching behavior of iodine anion from metakaolinite-sodium-silicate-based geopolymer

香西 直文; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦*

no journal, , 

$$^{129}$$Iは放射性廃棄物処分の安全評価において極めて重要な核種である。本研究では、セメント代替物質候補であるジオポリマーのヨウ素イオン閉じ込めに関する基礎的性能を調べた。ケイ酸ナトリウムジオポリマー固化体は陰イオン形ヨウ素を化学的に閉じ込める能力がないことがわかり、I$$^{-}$$は固化体から容易に溶出する。IO$$_{3}$$$$^{-}$$の80%程度は閉じ込められ、それはポリマー構造中に物理的に閉じ込められたためである可能性が高い。ジオポリマーの作製に必要な水分量に溶かすことができるそれらのヨウ素陰イオンはわずかである。ヨウ素の陰イオンをLDHに吸着させて固化することによって、固化可能なヨウ素イオン量を大きく増やすことができた。

特許

新規ジオポリマー及びその製造方法

香西 直文

not registered

特願 2019-053372  公開特許公報

【課題】pHが弱酸性から中性の範囲に制御され、強度を保持し、建築材料等の用途で好適に使用しうるジオポリマーを提供すること。 【解決手段】メタカオリナイト、活性アルミナ、水酸化アルミニウム、廃棄物焼却灰及び下水汚泥焼却灰などのジオポリマー原料粉末と、高濃度リン酸水溶液、及びアルカリ金属もしくはアンモニウムのリン酸塩又はアルカリ金属もしくはアンモニウムの水酸化物などのpH調整剤とを含む活性化剤とを混合し、その混合物を反応させて、ジオポリマーを製造する。

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