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論文

Biodegradability of disulfide-organosilica nanoparticles evaluated by soft X-ray photoelectron spectroscopy; Cancer therapy implications

銘苅 春隆*; 吉越 章隆; 中村 教泰*; 堂浦 智裕*; 玉野井 冬彦*

ACS Applied Nano Materials (Internet), 2(1), p.479 - 488, 2019/01

シリカナノ粒子は、標的薬を可能にするためにドラッグデリバリーシステムとして魅力的である。リスクを最小限に抑えるために、理想的には、薬物送達後体内でナノ粒子が分解する必要がある。しかし、シリカナノ粒子の生分解に関する研究は十分でない。本研究では、X線光電子分光と電界放射型走査電子顕微鏡を用いて、細胞中に見られるペプチドであるグルタチオンによるシリカナノ粒子の分解を調べた。我々の結果は間接的にグルタチオンがナノ粒子中のジスルフィド結合の減少(ナノ粒子の解離)を引き起こすことを示した。解離したナノ粒子は、特定の条件下で大きな楓葉形状の構造物を形成する。これらの対称構造の形成機構を検討した。

論文

Ag nanoparticles embedded in Nd:YAG crystals irradiated with tilted beam of 200 MeV Xe ions; Optical dichroism correlated to particle reshaping

Li, R.*; Pang, C.*; 雨倉 宏*; Ren, F.*; H$"u$bner, R.*; Zhou, S.*; 石川 法人; 大久保 成彰; Chen, F.*

Nanotechnology, 29(42), p.424001_1 - 424001_8, 2018/10

 パーセンタイル:100(Nanoscience & Nanotechnology)

銀イオン注入法と高速重イオン照射法を組み合わせることで、Nd:YAG(Nbをドープしたイットリウム・アルミニウム・ガーネット)結晶中に埋め込まれている銀ナノ粒子を制御性良く変形させることができた。本研究では、Nd:YAG結晶中に埋め込まれた球形状の銀ナノ粒子に高速重粒子線を照射することで、銀ナノ粒子を変形させることを試みた。今回、照射前後の表面プラズモン共鳴の微小な変化を検知できることを利用して、照射による金属ナノ粒子のわずかな変形を検出することにも成功した。また、離散双極子近似(DDA)計算と組み合わせることで、その変形度を定量化する手法を開発した。

論文

The Significance of bromide in the Brust-Schiffrin synthesis of thiol protected gold nanoparticles

Booth, S. G.*; 上原 章寛*; Chang, S.-Y.*; La Fontaine, C.*; 藤井 俊行*; 岡本 芳浩; 今井 崇人*; Schroeder, S. L. M.*; Dryfe, R. A. W.*

Chemical Science, 8(12), p.7954 - 7962, 2017/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:44.21(Chemistry, Multidisciplinary)

アルカンチオール保護金粒子の二相ブラスト法合成が、前駆種と反応物質の条件に依存して、異なる経路で進むことを示した。本研究では、反応メカニズムへの臭素の重要性を明白化するために、電気化学的手法とともに、X線吸収スペクトル分析が使用された。解析の結果、前駆体[AuBr$${_4}$$]$${^-}$$について観察された挙動は、これまでの文献に報告された挙動との違いを説明できると考えられた。ここで報告されたメカニズムの理解により、サイズのそろったナノ粒子をより効率的に合成できるようになると期待される。

論文

「高速炉冷却材液体金属ナトリウムの化学的活性度抑制技術」の紹介

斉藤 淳一

日本機械学会動力エネルギーシステム部門ニュースレター, (56), p.2 - 3, 2017/09

液体金属ナトリウムは伝熱流動性、構造材との良好な共存性などの多くの冷却媒体として優れた特性を有していることから、高速炉の冷却材として使用されている。一方で酸素や水と反応しやすく、その際の反応熱量が大きく、反応速度が速いという化学的活性度が高い。そこで、ナトリウム自身の化学的活性度を抑制するというアイデアを創出し、その研究開発を進めてきた。その結果、ナノ粒子分散ナトリウムの化学的活性度の抑制が確認され、プラントの安全性が向上し、通常運転を超える厳しい条件での事故時にも裕度を持って対応が可能となる見通しが得られている。これまでに取得したナノ流体の主な反応抑制よりプラントへの効果について述べる。

論文

Vibrational states of atomic hydrogen in bulk and nanocrystalline palladium studied by neutron spectroscopy

古府 麻衣子; 橋本 直樹*; 秋葉 宙*; 小林 浩和*; 北川 宏*; 飯田 一樹*; 中村 充孝; 山室 修*

Physical Review B, 96(5), p.054304_1 - 054304_7, 2017/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:43.58(Materials Science, Multidisciplinary)

中性子分光法を用いて、バルク及びナノ結晶パラジウム中の水素原子の振動状態を、広いエネルギー領域($$0 le hbar omega le 300$$meV)について調べた。バルクのパラジウム水素化物では、水素の振動励起は量子調和振動子(QHO)で大まかに記述された。一方、直径8nmのナノ結晶パラジウム水素化物では、付加的な振動励起が80meV以上のエネルギー領域に観測された。この付加的な振動励起のエネルギーと強度はQHOでは説明できず、非調和性の強いトランペット型ポテンシャルにおける振動と記述された。この付加的な励起は、表面効果により安定化されたサブ表面(表面下2-3層)の正四面体サイトに配置された水素原子の振動だと考えられる。本研究は、金属ナノ粒子中の水素の振動を明瞭に検知した初めての実験的研究である。

論文

Wetting induced oxidation of Pt-based nano catalysts revealed by ${{it in situ}}$ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy

Cui, Y.-T.*; 原田 慈久*; 丹羽 秀治*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 稔彦*; 石井 賢司*; 松村 大樹; 陰地 宏*; et al.

Scientific Reports (Internet), 7(1), p.1482_1 - 1482_8, 2017/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:51.95(Multidisciplinary Sciences)

In situ high energy resolution fluorescence detection X-ray absorption spectroscopy (HERFD-XAS) was used to systematically evaluate interactions of H$$_{2}$$O and O$$_{2}$$ adsorbed on Pt and Pt$$_{3}$$Co nanoparticle catalysts in different particle sizes. The systematic increase in oxidation due to adsorption of different species (H$$_{2}$$O adsorption $$<$$ O$$_{2}$$ adsorption $$<$$ O$$_{2}$$ + H$$_{2}$$O coadsorption) suggests that cooperative behavior between O$$_{2}$$ and H$$_{2}$$O adsorptions is responsible for the overpotential induced by hydrated species in fuel cells. From the alloying and particle size effects, it is found that both strength of O$$_{2}$$/H$$_{2}$$O adsorption and their cooperative effect upon coadsorption are responsible for the specific activity of Pt catalysts.

論文

$$^{61}$$Ni synchrotron radiation-based M$"o$ssbauer spectroscopy of nickel-based nanoparticles with hexagonal structure

増田 亮*; 小林 康浩*; 北尾 真司*; 黒葛 真行*; 齋藤 真器名*; 依田 芳卓*; 三井 隆也; 細井 浩平*; 小林 浩和*; 北川 宏*; et al.

Scientific Reports (Internet), 6, p.20861_1 - 20861_8, 2016/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:50.18(Multidisciplinary Sciences)

We measured the SR M$"o$ssbauer spectra of Ni nanoparticles with a hexagonal structure that were synthesized by chemical reduction. To obtain M$"o$ssbauer spectra of the nanoparticles without 61-Ni enrichment, we developed a measurement system for $$^{61}$$Ni SR M$"o$ssbauer absorption spectroscopy without X-ray windows between the standard energy alloy and detector. The counting rate of the $$^{61}$$Ni nuclear resonant scattering in the system was enhanced by the detection of internal conversion electrons and the close proximity between the energy standard and the detector. The spectrum measured at 4 K revealed the internal magnetic field of the nanoparticles was 3.4 T, corresponding to a Ni atomic magnetic moment of 0.3 Bohr magneton. This differs from the value of Ni$$_{3}$$C and the theoretically predicted value of hexagonal closed packed Ni and suggested the nanoparticle possessed intermediate carbon content between hcp-Ni and Ni$$_{3}$$C of approximately 10 atomic percent of Ni.

論文

Sorption of trivalent cerium by a mixture of microbial cells and manganese oxides; Effect of microbial cells on the oxidation of trivalent cerium

大貫 敏彦; Jiang, M.*; 坂本 文徳; 香西 直文; 山崎 信哉*; Yu, Q.; 田中 万也; 宇都宮 聡*; Xia, X.*; Yange, K.*; et al.

Geochimica et Cosmochimica Acta, 163, p.1 - 13, 2015/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:61.37(Geochemistry & Geophysics)

微生物細胞表面における3価Ceのリン酸塩ナノ粒子の生成により、Mn酸化物によるCeの酸化収着が遅延されることを明らかにした。

論文

Effects of CeO$$_{2}$$ nanoparticles on microbial metabolism

正木 翔太*; 塩津 弘之; 大貫 敏彦; 坂本 文徳; 宇都宮 聡*

Chemical Geology, 391, p.33 - 41, 2015/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:67.97(Geochemistry & Geophysics)

酵母はCe酸化物ナノ粒子の存在により特異な有機物を排出した。Ceナノ粒子は酵母の生育への直接的な影響はないものの、グリコシシス酵素を排出した。このことから、Ceナノ粒子は酵母の代謝を変化させることが分かった。

論文

Charged nanoparticle formation from humidified gases with and without dilute benzene under electron beam irradiation

箱田 照幸; Kim, H.*; 奥山 喜久夫*; 小嶋 拓治

Journal of Aerosol Science, 34(8), p.977 - 991, 2003/08

 被引用回数:13 パーセンタイル:43.32

高密度フリーラジカル,電子及びイオンが存在するガス中でのナノ粒子の生成過程を調べるために、0~6000ppmvの水分を含む空気、窒素、酸素及びアルゴンガス各々に電子ビームを照射を行い、微分型静電分級器及びファラデーカップ電流計システムを用いてイオンクラスターを含めた帯電ナノ粒子の分析を行った。その結果、ベンゼンの存在にかかわらず、含水ガス中では平均粒径が1.0~1.1nmの水のイオンクラスターの他に、平均粒径が7~10nm程度の帯電ナノ粒子が正負同数で観測された。この大きな帯電粒子の平均粒径は吸収線量に依存しないが、その個数濃度は吸収線量及び水分濃度に比例して増加することがわかった。この大きな帯電粒子は、負の水のイオンクラスターが観測されない含水窒素やアルゴン中でも、正負同個数濃度で生成していることから、その生成には水のイオンクラスターが関与していない可能性が示された。さらに、この大きな帯電粒子の化学分析の結果、低蒸気圧成分の過酸化水素が含まれていることが明らかとなった。また、ベンゼンが含まれている場合には、ベンゼンからの分解生成物と、過酸化水素等、複数の成分の凝縮によりナノ粒子が生成し、その後帯電すると考えられた。

口頭

Local structural study on nanoparticles of functional materials

社本 真一; 樹神 克明

no journal, , 

幅広い実空間での2対分布関数(PDF)解析はナノ粒子を研究する上で強力な道具の一つである。PDFにおいて粒子の形は粒子形状因子で表される。加えて、ナノ粒子中の乱れはしばしば機能特性にとって重要な役割を担っている。

口頭

ナノ粒子分散による固液界面の原子間相互作用を利用した液体アルカリ金属の特性制御,2; 概念の成立性検討

斉藤 淳一; 永井 桂一; 荒 邦章

no journal, , 

ナノ粒子分散ナトリウムのナノ粒子とナトリウムの原子間相互作用について理論的,実験的立場から検証する。

口頭

ナノ粒子分散による固液界面の原子間相互作用を利用した液体アルカリ金属の特性制御,3; 化学的活性度制御

永井 桂一; 斉藤 淳一; 荒 邦章

no journal, , 

高速炉で懸念されるナトリウム漏えい火災事故及び蒸気発生器伝熱管破損による水反応事故等の事象を想定し、ナノ流体の化学的活性度抑制効果を調査した。

口頭

ナノ粒子分散による固液界面の原子間相互作用を利用した液体アルカリ金属の特性制御,1; 概念

荒 邦章; 斉藤 淳一; 永井 桂一

no journal, , 

高速炉の冷却材ナトリウムの化学的活性度を抑制しうる革新性に富む概念として金属ナノ粒子分散による原子間相互作用を応用した技術を提案している。これまでに実施した新概念の検証から反応抑制メカニズムの把握、適用効果の確認に至る研究の状況と主要な成果について3報をシリーズで報告する。

口頭

基材フリーの金ナノ粒子膜の作製

高橋 絢香*; 菅原 利史*; 島田 明彦; 箱田 照幸; 杉本 雅樹; 有谷 博文*; 吉川 正人

no journal, , 

通常は触媒としての活性を示さない金は、ナノ粒子化することによりCO酸化触媒として働くことが知られている。触媒の代表的な作製方法である含浸法は、浸漬、撹拌しながらの脱水、乾燥、高温焼成といった複数の工程から成り、また焼成温度、雰囲気を制御する必要がある煩雑な製法である。金ナノ粒子の膜を単独で作製することが出来れば、触媒を基材に転写するのみで触媒を作製することが可能となる。本研究では、塩化金酸水溶液に電子線照射を行う放射線還元法により、金のナノ粒子の作製を試みた。0.5-20%のエタノールを含む1mmol/Lの塩化金酸水溶液の表面に加速電圧55keVの電子線を照射したところ、溶液表面に赤い膜状の浮遊物(膜)が形成された。この膜をコロジオンメッシュに付着させることでTEM観察を、またグラッシーカーボンに付着させることでXPS測定を行った。TEM観察の結果、粒径約5nmの金ナノ粒子を観察することができた。XPS測定結果を解析したところ、膜に含まれる金のほとんどは金属状の金として存在することが分かった。以上のことから塩化金酸水溶液を出発物質とした放射線還元法による金のナノ粒子膜の作製が可能であることが明らかとなった。

口頭

Effect of REE nano-particles on microbial metabolism and oxidation of Ce(III) by MnO$$_{2}$$

大貫 敏彦; 正木 翔太*; 宇都宮 聡*; 田中 万也*; Yu, Q.; 香西 直文; 坂本 文徳; 斉藤 拓巳

no journal, , 

微生物活性へのナノ粒子生成の影響を調べた結果、微生物からナノ粒子の水溶液中での分散性を向上させる有機物が分泌された。また、細胞表面への3価Ceナノ粒子の生成によりMn酸化物による4価Ceへの酸化が抑えられた。

口頭

ナノ粒子分散ナトリウムによる高速炉の安全性向上に関する研究,1; 研究計画

荒 邦章; 宮本 明*; 永井 正彦*; 吉岡 直樹*

no journal, , 

これまで通常運転時における事故に加えて、設計基準を超える事故に対してのナノ粒子分散ナトリウムの効果の評価を進めており、その研究計画について述べる。

口頭

高速イオンの照射点付近における温度の測定

林 宏昭*; 北山 巧*; 森田 陽亮*; 中嶋 薫*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 松田 誠; 左高 正雄*; 辻本 将彦*; 磯田 正二*; et al.

no journal, , 

固体に高速重イオンを照射すると、イオンの軌跡に沿って直径数nmの円筒状の照射痕(イオントラック)が生成する場合がある。このイオントラックは、固体内の電子励起に伴うイオン軌跡近傍の温度上昇によるものと考えられている。しかし、イオン軌跡近傍の温度上昇は数ピコ秒の極短時間に数nmの極めて狭い領域で生じるため、温度の直接測定はこれまで非常に困難であった。そこで本研究では、試料表面上の金ナノ粒子が、表面温度が金の融点(約1300K)を超えると表面から脱離することを利用して局所的な温度を測定する手法を提案する。表面に金ナノ粒子を蒸着した非晶質窒化ケイ素薄膜に1.11MeVのC$$_{60}$$イオンを照射した後、薄膜を透過型電子顕微鏡で観察した結果、各イオントラックの周囲数nmにわたって金ナノ粒子が消失している領域が観察され、照射によってイオントラック近傍の温度が少なくとも金の融点を超えたことが明らかになった。イオントラック形成機構を説明するモデルの中で現在最も有力と考えられている非弾性熱スパイクモデルを用いて、照射点近傍の温度分布を計算した結果、金の融点を超える領域は金ナノ粒子が消失した領域とおおよそ一致した。この結果より本手法が局所的な温度を測定する方法として適切なものであると結論した。

口頭

集束陽子線によるナノ粒子含有高アスペクト比微細構造体の作製

佐野 遼*; 西川 宏之*; 林 秀臣*; 石井 保行

no journal, , 

MeV領域の集束プロトンビームを用いた微細加工(PBW: Proton Beam Writing)技術では、これまで絶縁性を有するレジストのSU-8(以下、純粋なSU-8)を材料にしてマイクロメートルレベルの3次元の構造体の作製を実現してきた。この技術が適用できる材料の範囲をさらに広げるため、純粋なSU-8に金属ナノ粒子を添加し、導電性を持たせた材料(以下、導電性SU-8)を用いて高アスペクト比を有する構造体の作製法の開発を行っている。本研究では、含有の金属ナノ粒子によるビームの散乱の効果を低減しながら、導電性が得られる下限の銀ナノ粒子の量(重量比5$$%$$)を純粋なSU-8に添加した導電性SU-8をシリコン基板上に100$$mu$$m厚で成膜し、これを試料として3次元構造体の作製を試みた。具体的には、純粋なSU-8において既に実績のあるPBWの条件(ビームエネルギー3MeV、径1$$mu$$m、ビーム電流10pA及び照射量100nC/mm$$^2$$)で、試料に対して径5$$mu$$mの円の10$$times$$10の配列(間隔20$$mu$$m)を描画し、現像処理をして構造体を作製した。その後、走査型電子顕微鏡により観察した結果、アスペクト比20程度の3次元微細構造体(上面の円の径5$$mu$$mで、高さ100$$mu$$mの円柱からなる10$$times$$10の配列)が作製できたことを確認し、導電性SU-8でも純粋なSU-8と同様に、PBW技術が適用できることが分かった。

口頭

電子線誘起極表層プラズマ反応場を利用した金ナノ粒子膜の生成

箱田 照幸; 高橋 絢香*; 島田 明彦; 山本 春也; 有谷 博文*; 八巻 徹也

no journal, , 

水溶液へ300keV以下の低エネルギー電子線を照射することで液表層にプラズマが形成され、それを反応場とした塩化白金酸イオンの還元によって白金ナノ粒子膜が生成する現象を見出した。本研究では、このプラズマ反応場の特徴を活かした貴金属ナノ粒子膜の作製指針を得るため、塩化金酸イオンを用いたときのナノ粒子膜生成について調べた。その結果、白金同様、金(Au)でも水溶液表面に膜状生成物が生じることを確認し、塩化金酸イオンと共存させるアルコールとしてエタノールよりも2-プロパノールの方がより均一粒径(5-20nm)で高密度な粒子膜を生成した。また、X線光電子分光分析により、粒子膜を構成しているAuの85%が金属Au(0)まで還元されていることがわかった。TiO$$_{2}$$基板に転写したAuナノ粒子膜を200$$^{circ}$$Cに加熱しながら1000ppmの一酸化炭素を含む空気を流通すると二酸化炭素の生成が見られたことから、その触媒作用が確認できた。以上の結果から、電子線誘起の極表層プラズマ反応場を用いた新たな触媒作製技術の可能性を拓いた。

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