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報告書

中国における使用済み核燃料再処理技術開発の経緯

館盛 勝一

JAERI-Review 97-018, 37 Pages, 1998/01

JAERI-Review-97-018.pdf:2.05MB

本報告書は、隣の核大国である中国における使用済み核燃料再処理技術の開発の経緯をまとめたものである。その内容は、初期における旧ソ連からの技術導入による沈殿法の検討、ピューレックス法への転換、パイロットプラントの建設、軍事用再処理工場の建設、運転、そして発電炉燃料の再処理技術開発などである。ここでは、読者の理解に役立てようと、清華大学朱教授の記念講演等いくつかの参考資料も後に追加した。

論文

The Life prediction study of Rokkasho Reprocessing plant materials

木内 清; 矢野 昌也*; 滝沢 真之*; 柴田 諭

Proc. of 5th Int. Nucl. Conf. on Recycling, Conditioning and Disposal (RECOD '98), 3, 8 Pages, 1998/00

湿式再処理機器材料の寿命評価基盤技術開発の研究成果を基に、平成7年度から実施中の六ヶ所再処理施設の耐食安全性実証試験を概観した。当該試験の対象機器には、機器の仕様や耐久性支配因子が大きく異なるステンレス鋼製酸回収蒸発缶と金属ジルコニウム製連続溶解槽の代表的な二つの機器を選定した。過去の東海再処理施設のトラブル経験や実証対象機器が数十年にわたり長期供用されること等に鑑みて、当該試験は、実機規模の小型構造体を用いて長時間硝酸ループ試験を行う小型モックアップ試験を基幹試験として、小型試験片を用いて放射性核種作用を含む耐久性支配因子の詳細評価を行う照射腐食抵抗性評価試験及び計算機シミュレーションにより実証試験の模擬性評価や実証試験結果を寿命予測へ拡張する耐食安全性評価システム整備の3項目から構成され、耐食安全裕度の定量的評価を実施する。

報告書

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)核燃料調製設備の概要

杉川 進; 梅田 幹; 石仙 順也; 中崎 正人; 白橋 浩一; 松村 達郎; 田村 裕*; 河合 正雄*; 辻 健一*; 館盛 勝一; et al.

JAERI-Tech 97-007, 86 Pages, 1997/03

JAERI-Tech-97-007.pdf:3.27MB

本報告書は燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の定常臨界実験装置(STACY)及び過渡臨界実験装置(TRACY)で使用する溶液燃料の調製を行うことを目的とした核燃料調製設備について述べたものであり、酸化物燃料の溶解系、溶液燃料の調整系、精製系、酸回収系、溶液燃料貯蔵系等の設備に関して、工程設計条件、主要機器の設計諸元を示すとともに、臨界、火災・爆発等の安全設計についての考え方をまとめたものである。

論文

高レベル廃液からの放射線分解発生水素量の評価,4; 模擬高レベル廃液の$$gamma$$線分解発生水素量

宮田 定次郎; 中吉 直隆*

日本原子力学会誌, 39(12), p.1062 - 1068, 1997/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:61.17(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料(燃焼度4.5GWd/t,冷却期間4年)の再処理高レベル廃液を模擬した廃液(SHLLW)の$$^{60}$$Co$$gamma$$線照射により発生する水素量を実験室規模の装置を用いて測定した。SHLLW中には計算コード(ORIGEN-2)より求めた24種のFP成分、3種の腐食成分(Fe,Cr,Ni)及びプロセス添加物1種(P)が含まれ、硝酸イオン濃度は4.97Mであった。水素放出のG値(吸収エネルギー100eV当たりの放出水素分子数)は、攪拌下では0.0164であり、非攪拌下で線量率2.8kGy/h、液深8cm以上の条件では液深(dcm)との間に次式の関係が成立した。G(H$$_{2}$$)=0.100・d$$^{-1.6}$$。酸素及び窒素の放出G値も求めた。

報告書

DIST: ピュレックス系分配比計算コードシステム

館盛 勝一

JAERI 1337, 250 Pages, 1996/05

JAERI-1337.pdf:8.2MB

使用済み核燃料の再処理で用いられているピュレックス法は、リン酸トリブチル(Tri-n-butylphosphate,以下略してTBPという)を抽出剤とする溶媒抽出法であるが、この系の主要な溶質成分の分配比を計算するコードシステムDISTを開発した。DISTは、分配比の実験データを格納したデータベース:DISTEX(およびDISTEXFP)、主要なアクチノイドである、U(IV)、U(VI)、Pu(III)、Pu(IV)、Pu(VI)、Np(IV)、Np(VI)あるいは核分裂生成物元素のTc(VII)、Zr(IV)さらにピュレックス工程において重要な成分である硝酸、亜硝酸の分配比を計算するコード:DIST1、DIST2より構成される。DIST1、DIST2コードは、多くのパラメータを含む分配比表記式に基づき、データベース(DISTEX)から指定条件を満足する抽出系の実験データを呼出して、最適化手法により表記式のパラメータ値を求めるという手法を採っている。DISTEX(およびDISTEXFP)には現在、約5000件の分配比の実験データを収納している。

論文

Interaction of iodine with an extractant of 30% TBP/70% n-dodecane

桜井 勉; 高橋 昭; 石川 二郎; 古牧 睦英

Journal of Nuclear Science and Technology, 32(7), p.664 - 670, 1995/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:70.78(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料溶解時のヨウ素の挙動は、多くの研究者により解明されつつあるが、それ以降のピュレックスプロセス中の挙動はほとんどわかっていない。本研究ではその点について知見を得ることを試みた。模擬燃料溶解液及びI$$_{2}$$またはIO$$_{3-}$$を含む硝酸ウラニル溶液を、ガンマ線照射した抽出剤(30%TBP/70%n-ドデカン)と接触させることにより、ヨウ素化学種のウラン抽出、逆抽出、及び溶媒洗浄における挙動を調べた。ウラン抽出の際、約70%のコロイドと90%以上のI$$_{2}$$及びIO$$_{3-}$$が有機相に抽出され、ウラン逆抽出の際にも有機相に保持される。溶媒洗浄の際、大部分のコロイドと約50%のI$$_{2}$$及びIO$$_{3-}$$が水相に逆抽出された。使用済燃料溶解液中の残留ヨウ素も、コロイド状ヨウ素と同じ挙動をとることが予想される。

論文

Highly hydrated associate of tributyl phosphate in dodecane

長縄 弘親; 館盛 勝一

Analytical Sciences, 10, p.607 - 613, 1994/08

 被引用回数:9 パーセンタイル:57.05(Chemistry, Analytical)

先の報文で、TBPの水和とそれに伴うTBPの二量化について報告した。今回は、さらにTBPの濃度が高いときに生成する、水和数の大きいTBP会合体について報告する。最近になって、ピュレックス抽出工程における第3相の形成が、多くの水分子を伴ったTBP-金属錯体の会合体(いわゆるミセル)の生成に大きく関連している(あるいは、第3相自体がミセルである)という報告がいくつかなされている。今回報告する多水和会合体、(TBP)$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)$$_{6}$$は、このようなミセル成分の1つと考えられる。本論文はこのような多水和会合体の生成を明らかにした最初の報告である。また、本研究では、この多水和会合体の生成機構について論じ、その構造(結合や形)を推定している。

論文

Simulation study on behavior of technetium and its controlled strip during codecontamination process of fuel reprocessing

館盛 勝一

Journal of Nuclear Science and Technology, 31(5), p.456 - 462, 1994/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:70.93(Nuclear Science & Technology)

再処理共除染工程におけるテクネチウム:Tc(VII)のふるまいを、その分配比計算式を組込んだ計算コードEXTRA・Mにより検討し、テクネチウム除染工程のフローシート条件を明らかにした。使用済燃料中に含まれるZr(IV)は、Tc(VII)の抽出に大きな促進効果を示すので、フィード中のZr(IV)濃度を0.05~0.1~1.0g・l$$^{-1}$$と変化させて、有機相にU,Puと共に抽出されるTc(VII)の割合を調べた。通常の共除染工程に5mol・l$$^{-1}$$位の高硝酸濃度によるストリップ工程を追加すれば、Tc(VII)を効率良く水相中に除染できるが、このストリップ液の流量は、Zr(IV)濃度に依存する。ある流量範囲ではTc(VII)のリサイクル蓄積現象が発生し、最高濃度はフィード中濃度の100倍にも達する。この様な蓄積現象を避け、ストリップ液の高流量を許すために、バイパスフローシートを提案した。

報告書

EXTRA・M:再処理ピュレックス工程(ミキサーセトラ)解析用過渡計算コードシステム

館盛 勝一

JAERI 1331, 177 Pages, 1994/03

JAERI-1331.pdf:5.32MB

再処理ピュレックス工程における、U,Pu,Np,Tc,硝酸等主要成分のふるまいを解析するための過渡計算コードEXTRA・Mを開発した。これは、EXTRA・M1,M2,M3という3つのコードより成るコードシステムで、用途により選択して用いる。対象はミキサーセトラのような平衡型抽出器により構成される工程である。本コードでは、18種の成分を取扱い、40個の化学反応速度式を組込んでいる。各成分の液々分配比は、実験データから最適化手法で求めるパラメータを含む計算式により得る。計算途中時間での瞬時の条件変動やリフラックス方式の過渡計算もできる。本報では、EXTRA・Mコードシステムのモデル概要、数値モデルとその解法、計算例、実験によるコードの検証例を示した。また付録として、プログラムの構造と処理フロー、モジュール説明、データ入力方法、プログラムのソース(EXTRA・M1のみ)等を載せた。

論文

Reduction stripping of plutonium loaded on TBP with addition of nitrous acid

辻野 毅; 星野 忠也*; 青地 哲男

Journal of Nuclear Science and Technology, 13(6), p.321 - 326, 1976/06

 被引用回数:6

TBPによるプルトニウムの精製工程において、還元塩を用いず、Puを効率よく還元逆抽出させる目的で、過剰の亜硝酸を抽出供給液に添加する改良プロセスを提案した。ついで、この概念を基礎抽出実験およびミニミキサーセトラーによるプロセス実験によって確認した。このプロセスでは、亜硝酸は抽出部でPu(IV)に対する酸化剤、逆抽出部では還元剤として作用するものである。抽出供給液に0.1mol/lの亜硝酸を添加すれば、約50%の亜硝酸は逆抽出部に運ばれ、流量比(A/0)=1.4,硝酸0.3~HNO3の条件で、約40%のPuが還元され。99.9%が逆抽出された。さらに、TBPによる亜硝酸の抽出、亜硝酸によるPu(IV)の還元、酸化還元電位などについて、基礎的に検討した。

論文

Improvement of fission products decontamination through dibutyl phosphate masking in a Purex process

辻野 毅; 星野 忠也*; 青地 哲男

Ind.Eng.Chem.,Process.Des.Dev., 15(3), p.396 - 400, 1976/03

ピュレックスプロセスの共除染工程において、核分裂生成物(FP)の除染係数(DF)を向上させる目的で、非放射線ジルコニウムあるいはハフニウムイオンを添加する新しいプロセスを提案し、この原理をミニミキサーセトラーを用いるプロセス実験によって実証した。高速炉燃料を再処理する場合の溶媒の損傷(~2watt-hr/l-solv.)に相当するリン酸ニブチル(DBP)を加えた実験において、DFは、Zr-Nb、およびRu-Rhにおいてそれぞれ約4および2倍に上昇させることができた。これは主として、添加金属イオンによる「DBPのマスキング効果」によるものと推定され、非放射性HfはDFを向上させるだけでなく、水溶性中性子毒として、臨界制御にも用いることができる。

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