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論文

Micro-PIXE analysis study of ferrite products synthesized from simulated radioactive liquid waste containing chemical hazardous elements

阿部 智久; 嶋崎 竹二郎; 大杉 武史; 中澤 修; 山田 尚人*; 百合 庸介*; 佐藤 隆博*

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 140, 2019/03

フェライト処理による有害元素の固定化技術の開発のため、固定化性能に影響を及ぼす可能性のある陰イオンを分析する必要がある。本研究では、異なる金属元素を複数の鉄源を用いて合成したフェライトのマイクロPIXE分析を行い、合成したフェライトの違いを組成の観点から明らかにすることを試みた。元素のマッピングデータとピクセルごとの信号強度の相関をとった結果、Agでは、陰イオンの分布がいずれも0に近い部分に分布していた。また、Pbでは横軸に広がった分布となっており、Crでは縦軸に広がった分布となった。今回の結果では、陰イオンの種類ではなく、対象とする金属元素により分布の相関に違いがあることがわかった。

論文

Application of ferrite process to radioactive waste; Study of ferrite product stability by micro-PIXE analysis

阿部 智久; 嶋崎 竹二郎; 大杉 武史; 山田 尚人*; 百合 庸介*; 佐藤 隆博*

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 61, 2018/03

本研究では、フェライト処理による有害な元素の固定化技術の開発のために、目的元素によるフェライト生成物の違いを明らかにすることを目指す。フェライト生成物には原料由来の軽元素が含まれるため、組成分析にマイクロPIXE分析の適用を試みた。Pb及びCrの有害元素含有廃液をフェライト処理し、その生成物を試料としてXRDによる構造解析、PIXEによる組成分析を実施した。測定の結果、フェライトが同一構造をとっているにも関わらず、PbでのみSが検出された。本研究によって、目的元素を変えることによって、同一のフェライト構造をとるのにも関わらず、組成に違いが表れることが分かった。今後は、Sが構造に果たしている役割について調査し、有害元素の固定化性能への影響を明らかにする。

論文

Micro-PIXE analysis on adsorbent of extraction chromatography for MA(III) recovery

高畠 容子; 渡部 創; 小藤 博英; 竹内 正行; 野村 和則; 佐藤 隆博*

International Journal of PIXE, 26(3&4), p.73 - 83, 2017/09

BB2016-1248.pdf:0.36MB

次世代再処理ガラス固化技術基盤研究で技術開発を行っている吸着ガラスについて、開発の対象とする抽出クロマトグラフィ技術に用いる吸着材の吸着元素分布情報をマイクロPIXE分析により明らかにすることを検討している。本研究では高レベル放射性廃液の模擬液をカラム法にて吸着並びに吸着/溶離した吸着材を用いて、実使用に即した条件下での吸着材の元素分布情報取得に対するマイクロPIXE技術の適用性評価を行った。検討に供した吸着材はCMPO/SiO$$_{2}$$-P吸着材及びHDEHP/SiO$$_{2}$$-P吸着材であり、分析には高崎量子応用研究所のシングルエンド加速器を用いた。分析結果より、カラム内での吸着バンドの形成や溶離後に吸着材に残留する元素の存在を確認できた。これより、マイクロPIXE分析を吸着材性能の定性的な評価に適用することが期待できた。

論文

Local structure and distribution of remaining elements inside extraction chromatography adsorbents

渡部 創; 佐野 雄一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 大野 真平*; 新井 剛*; 松浦 治明*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.202 - 206, 2017/08

 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

Extraction chromatography is one of the most promising technology for minor actinide (MA(III): Am and Cm) recovery from high level liquid waste generated in the reprocessing. A brand-new adsorbent proposed by our group are expected to achieve more efficient MA(III) recovery than usual procedure. Fundamental MA(III) adsorption/elution performances of the adsorbents have been demonstrated. An appropriate washing process of lanthanides (Ln(III)) is necessary to be established to design a process flow. In this study, chemical state and distribution of Eu inside the adsorbent before and after contacting with candidate eluents for MA(III) or Ln(III) were evaluated by EXAFS measurements and micro-PIXE analysis, respectively. Two-dimensional PIXE images showed that adsorbed Eu and residual Eu after contacting with the eluents for MA(III) were uniformly distributed on the particle. However, EXAFS oscillation revealed that local structure around Eu drastically changes by the contact. Those results suggest that the Eu remained inside the particle without distinct shift and that they form various complexes with extractants in the particle.

論文

TIARA研究発表会報告

荒川 和夫

放射線化学, (80), p.57 - 59, 2005/09

第14回TIARA研究発表会の開催結果について報告したもので、研究発表会の趣旨,特徴プログラム構成について紹介するとともに、特別講演(1件),特別セッション(発表3件),口頭発表10件について講演・発表内容の概要をまとめた。

論文

大気マイクロPIXE分析技術の開発と生物・環境分野への応用

荒川 和夫

アイソトープ・放射線利用フォーラム講演論文集, 5 Pages, 2003/00

イオンビームの物質照射で二次的に放出される特性X線のスペクトルは、その物質元素特有の電子構造を反映するので、これを利用して物質に含まれる微量元素を分析することができる。この分析方法はPIXE(Particle Induced X-ray Emission)と呼ばれている。原研では、1個の生物細胞内の微量元素分布を1$$mu$$mの空間分解能で大気中で測定できる技術を開発した。この技術を用い、牛の血管内皮細胞内の元素の2次元分布を測定するとともに、放射線照射したヒト白血病細胞のアポトーシス過程における鉄元素の集積の様子,ヒト食道癌細胞に抗癌剤が集積する様子などを画像として捉えることに成功した。また、大気環境問題を解明するためにエアロゾルの個別粒子の元素分布とその濃度を定量する技術を開発した。

論文

超高分解能マイクロビームPIXE計画による生物学利用計画

神谷 富裕

Radioisotopes, 50(8), p.42 - 48, 2001/08

原研TIARAの軽イオンマイクロビーム装置では、0.25$$mu$$m の高空間分解能を達成し、生物医学試料等の局所微量元素分析を行う大気マイクロPIXE分析システムを開発している。厚さ5$$mu$$mのPET膜をビーム大気取出窓と同時に試料のバッキングとして使用し、世界で初めて1$$mu$$mの空間分解能での生物細胞のマイクロPIXEイメージを取得することに成功した。さらにSTIM技術を開発し、極微小電流での分析試料のイメージングにより正確なビーム照準が可能になった。応用研究の進展に伴い、ナノ領域の空間分解能での分析が求められる。この時必然的にマイクロビーム強度も大幅に減少するが、実用的には分析が十分短時間で可能であることが求められる。そこで、X線をできる限り効率よく検出するために大立体角検出器を製作している。今後分析の空間分解能の向上とともに三次元的な分析も要求され、分析システムの高度化、特に検出感度のさらなる向上が不可欠となる。

論文

ミクロの世界に触れる視線と指先; イオンマイクロビーム技術の開発と応用

神谷 富裕

放射線化学, 2000(69), p.32 - 36, 2000/03

高崎研究所の加速器施設TIARAにおいては、3MVシングルエンド及び3MVタンデム加速器のビームライン上にそれぞれ軽イオン及び重イオンマイクロビーム装置を設置し、技術開発と応用研究を進めている。前者は、いわばミクロの世界を覗く視線であり、マイクロPIXE等による生物細胞を初めとする微細な試料内部に元素がどのように分布しているかを調べるためのものである。これに対し後者は、いわばミクロの世界を探る指先であり、シングルイオンヒットシステム等を用いて半導体素子や生物細胞が高エネルギーイオンにヒットされて引き起こされる現象を模擬し機構を解明するためのものである。本稿ではわれわれ自身が実際に行ってきた実験の一端を紹介し、マイクロビームの持つこれら2つの側面を示した。

論文

STIM imaging for mammalian cell samples before micro-PIXE analyses in air environment at JAERI Takasaki light ion microbeam system

神谷 富裕; 酒井 卓郎; 及川 将一*; 佐藤 隆博*; 石井 慶造*; 杉本 明日香*; 松山 成男*

International Journal of PIXE, 9(3-4), p.217 - 225, 1999/11

原研高崎の軽イオンマイクロビーム装置において、走査透過イオン顕微鏡(STIM)による大気中動物細胞試料の像が初めて取得された。STIMは微少電流を用いるため高空間分解能でかつ試料への照射損傷のないイメージングが可能であり、マイクロPIXE分析を行う試料への直接的なビーム照準法として導入した。予備実験の試料として凍結乾燥法により有機薄膜上に調整した動物細胞を用いた。有機膜は試料ホルダーであると同時にビームを大気中に引出す窓でもある。膜と試料を透過したイオンのエネルギーを測定するため、検出器としてSi PINダイオードを試料直後に置いた。マイクロビーム走査・多次元データ収集システムによって得られたSTIM像は、マイクロPIXE分析の結果とよく対応づけられた。発表では、STIMシステムの詳細について述べ、得られた結果をマイクロPIXE分析のそれと合わせていくつか紹介する。

口頭

肺血液関門細胞の元素分布の特徴; マウスの系統差とニコチンの影響

櫻井 映子*; 櫻井 栄一*; 石井 慶造*; 小塩 成基*; 伊藤 駿*; 松山 成男*; 江夏 昌志; 山田 尚人; 喜多村 茜; 佐藤 隆博; et al.

no journal, , 

本研究は、ニコチン等の有害な化学物質の摂取を抑制する血液関門細胞の機能について、マウスの系統差を明らかにすることを目的としている。今回は、細胞の増殖能力が異なるICR系統とC57BL/6J系統の3周齢のマウスから肺血液関門細胞を分離し、コラーゲンコートした培養フラスコを使用して、CO$$_2$$インキュベーター内で培養した。培養液を緩衝液に置換後、0.02$$sim$$2$$mu$$Mのニコチンを一定時間作用させた後凍結乾燥し、微量元素分布をTIARAの大気マイクロPIXE(particle induced X-ray emission)装置で分析した。その結果、細胞の増殖能力が高いC57BL/6Jマウスの肺血液関門細胞では、ニコチン添加量の増加とともにリンの量が16$$mu$$g/cm$$^2$$から2$$mu$$g/cm$$^2$$以下に急激に低下しカルシウムと塩素が増加したが、ICRマウスではそのような変化が見られなかった。このように、マウスの系統による血液関門細胞の機能の違いについて、大気マイクロPIXEを用いて細胞内微量元素の観点から調査可能であることが示された。

口頭

大気micro-PIXE法を用いた骨髄異形成症候群(MDS)における赤血球内微量元素の測定

笠松 哲光*; 長嶋 友海*; 永井 清絵*; 長嶺 竹明*; 村上 博和*; 江夏 昌志; 山田 尚人; 喜多村 茜; 佐藤 隆博; 横山 彰人; et al.

no journal, , 

血液の難治性悪性疾患である骨髄異形成症候群(MDS)では、骨髄が過形成であるにもかかわらず鉄の利用率が低下し著しい貧血を来たすことがある。しかし、貧血の原因として知られている鉄,銅,亜鉛などの様々な微量元素のMDS赤血球における分布や動態は不明である。本研究では、MDSの病態とMDS赤血球における微量元素分布との関連を調べることを目的とした。最初に、健常人とMDS患者から採取した血液を等量の生理食塩水にて洗浄後、1400rpmで5分間遠心し上清を除去した。次に、0.5$$mu$$m厚のポリカーボネート膜上に滴下後凍結乾燥し、大気micro-PIXE(particle induced X-ray emission)分析を行った。その結果、健常者赤血球とMDS赤血球で鉄と亜鉛の濃度には差がなかったが、MDS赤血球で銅及びマンガンの濃度が有意に低値を示すとともにカルシウム濃度に高い傾向が見られた。また、鉄は健常者赤血球ではドーナツ状に分布している一方、MDS赤血球では全体に均一に分布していた。このように、MDS赤血球の微量元素の分布及び濃度が健常者赤血球とは有意に異なることを明らかにし、これらの異常が、MDS患者の貧血の要因となる可能性を示唆した。

口頭

脱灰処理されたエナメル質におけるフッ化物含有材料からのフッ素の拡散

松田 康裕*; 奥山 克史*; 小松 久憲*; 大木 彩子*; 橋本 直樹*; 佐野 英彦*; 山本 洋子*; 岩見 行晃*; 林 美加子*; 能町 正治*; et al.

no journal, , 

本研究では、フッ素による歯の脱灰抑制効果を調べるため、脱灰処理した歯質に充填したフッ化物含有材料からのフッ素の拡散を、マイクロPIGE/PIXEを用いて評価・検討した。試料は以下の3段階の手順で製作した。(1)う蝕のないヒト抜去歯のエナメル質最表層を除去し、頬側の歯冠部エナメル質に窩洞を形成した。(2)これを脱灰溶液中で72時間、37$$^{circ}$$Cで保管して、歯質表面を脱灰処理し、3種類のフッ素含有材料("フジIXエクストラ(GC)" (EX), "フジIX(GC)" (FN), "フジVII(GC)" (VII))をそれぞれに充填し、更に緩衝液中(pH7.5)で24時間、37$$^{circ}$$Cで保管した。(3)この後、歯軸と平行にカットして厚さ約200$$mu$$mの試料を作製した。最表層および窩壁からのフッ素の分布を測定した結果、EX群では他と比較して歯質表層の最も深い領域までフッ素の分布が認められたが、窩洞壁では他と比較してフッ素の拡散が認められなかった。FN群では逆に窩洞壁においてフッ素の拡散が強く認められた。VII群では窩洞壁にのみフッ素の拡散が認められた。これらの結果は、フッ素の拡散に歯質へ直接拡散する経路と溶液に溶出してから歯質へ拡散する経路の2つあることを示しており、フッ素含有材料を使い分けることによって効果的なう蝕予防が可能になると考えられる。

口頭

マイクロPIXEによる稲穂内部のCsおよびRb元素分布取得方法の開発

小塩 成基*; 伊藤 駿*; 石井 慶造*; 松山 成男*; 寺川 貴樹*; 佐多 大地*; 遠山 翔*; 笠原 和人*; 久保 亮介*; 江夏 昌志; et al.

no journal, , 

本研究では、国内で最も多く消費される農産物であるコメが、セシウム(Cs)を含む土壌で栽培された場合のCsの集積部位を明らかにするために、マイクロPIXE (particle induced X-ray emission)を用いてコメ内部のCsの元素分布測定を行った。また、より高感度にCsの挙動を観察することを目的とし、Csと同族で約5倍の特性X線発生断面積を持つルビジウム(Rb)をCsの代替として用いることを検討した。CsおよびRbを別々に散布した土壌で、14日間および34日間栽培したイネから収穫したコメを試料として用いた。測定の結果、Csは白米部よりも糠や籾殻に多く集積する様子が観察され、栽培期間14日と34日のCsの濃度比は1.5$$sim$$3.0で、栽培期間の比(34日間/14日間=2.43)とおよそ合致していることから、1日で取りこむ量が大きく変化しないと仮定すると、イネの生育によって取り込まれたCsを可視化したと考えられる。Rbの集積部位はCsの場合と類似しており、RbがCsの代替として使用可能であることが示唆されたが、感度については連続X線のバックグラウンドのためCsと同等となり向上は図れなかった。

口頭

高分解能イオン誘起発光分析に用いる顕微光学系の開発

加田 渉*; 三浦 健太*; 花泉 修*; 横山 彰人; 喜多村 茜; 江夏 昌志; 佐藤 隆博; 神谷 富裕

no journal, , 

プロトンマイクロビームを試料に照射することで誘起するionoluminescence (IL)の波長を高分解能で分析することにより、微小領域の化学組成情報が得られる。本研究では、既存のIL検出システムの高感度化を目的に、IL検出光学系とイオンマイクロビームの焦点を一致させた共焦点顕微光学系を開発するとともに、この光学系の反対側の焦点に、直径800$$mu$$mの光ファイバを介して、背面入射冷却CCDの分光器を設置した。その結果、外乱光の遮断によるバックグラウンドの低下により、従来はほとんどILスペクトルが得られなかったAl$$_2$$O$$_3$$:Cr試料から、Cr$$^{3+}$$に対応する幅の狭い689nmのピークを精度よく計測することに成功した。

口頭

DNA修復阻害剤AZD-2281と抗癌剤Carboplatinを含む放射線感受性マイクロカプセルを用いた標的薬剤併用療法

原田 聡*; 江原 茂*; 石井 慶造*; 江夏 昌志; 山田 尚人; 喜多村 茜; 佐藤 隆博; 横山 彰人; 大久保 猛; 石井 保行

no journal, , 

本研究では、放射線による腫瘍治療の効果を増強するために、放射線照射に反応してDNA切断修復阻害剤AZD-2281を放出する直径1$$mu$$m以下の放射線感受性マイクロカプセルを開発してきた。前回、マウス左下腿に移植した乳癌細胞の周囲にこのマイクロカプセルを皮下注射後、100kVの軟X線を10$$sim$$20Gy照射し、抗腫瘍効果を検証したが、腫瘍の増殖を抑制するのみで縮小には至らなかった。そこで今回、AZD-2281と抗癌剤Carboplatinの混合薬剤をマイクロカプセルに封入し、抗腫瘍効果の増強を試みた。マイクロカプセルからの混合薬剤の放出は、Carboplatin中に含まれる白金をTIARAのマイクロPIXE(particle induced X-ray emission)分析システムで測定して確認した。抗腫瘍効果はマウスに移植した腫瘍径を毎日計測することによって評価した。その結果、X線照射によって混合薬剤が25$$mu$$m以上の範囲に放出されることがわかり、約二週間後から腫瘍径の縮小が確認された。

口頭

標準物質によるTIARAマイクロビームシステムにおける種々の検出器の校正

岩田 吉弘*; 江夏 昌志; 山田 尚人; 喜多村 茜; 佐藤 隆博; 横山 彰人; 大久保 猛; 石井 保行

no journal, , 

マイクロPIXE分析における検出器の校正や分析値の相互比較のために、半径6$$sim$$9$$mu$$mの球形のイオン交換樹脂1粒に計11種類の軽・重元素を含有する標準物質(SRM)を作製し、分析感度を特性X線強度と元素含有量から求める方法を開発している。本方法を試験的に用いて、TIARAのマイクロPIXEシステムで従来から使用されている2台のX線検出器(A, C)と、新規導入された高分解能X線検出器(B)について実際に校正を行った。SRMの半径から元素含有量と照射電荷量を算出し、検出器で検出した特性X線のカウントから、元素1pgあたり1nCのプロトン照射による特性X線のカウント数と標準偏差を算出した。その結果、検出器Aは軽元素に感度が高く、また検出器CはMnより原子番号の大きな元素に対して検出器Aの約4倍の感度があることがわかった。従来型より窓が薄い検出器Bはナトリウムより軽い元素の検出に適していると考えられたが、その感度は検出器Aと同等か低かった。このように、多種の元素を含むSRMを用いることで、広い原子番号の範囲で検出器の校正が行えることが確認された。

口頭

加速器中性子源中性子捕捉療法に向けたホウ素可視化と分布の解析

中井 啓*; 山本 陽平*; 山本 哲哉*; 吉田 文代*; 松村 明*; 江夏 昌志; 山田 尚人; 喜多村 茜; 佐藤 隆博; 横山 彰人; et al.

no journal, , 

加速器中性子源中性子捕捉療法は、予め生体に投与したホウ素化合物に熱中性子を照射し、核反応で生じるアルファ線やリチウム原子核を治療に用いる方法で、細胞の直径程度の極めて短い飛程と、粒子線による高い線エネルギー付与が特長である。ホウ素を悪性腫瘍のみに集積することで、細胞選択的に抗腫瘍効果をもたらすと期待されており、効果の検証には細胞大の分解能のホウ素濃度分布測定が要求される。そこで、高感度と高空間分解能を併せ持つTIARAの大気マイクロPIXE/PIGE(Particle Induced X/Gamma-ray Emission)分析システムを用いた細胞中のホウ素分布分析を行った。細胞培養培地にホウ素化合物を濃度0$$sim$$300$$mu$$g/mLで添加した6種類の試料を用いてホウ素の検出限界を調べたところ、20$$mu$$g/mLの濃度で検出が可能であることがわかった。この培地で細胞を培養し培養液を吸引除去後凍結乾燥した試料では、生体細胞の主要構成元素であるリンやカリウムとホウ素の分布が一致しており、細胞に取り込まれたホウ素が可視化できたと考えられる。このように、TIARAの大気マイクロPIXE/PIGEが加速器中性子源中性子捕捉療法の効果を知る上で重要となるホウ素分布測定に応用可能であることがわかった。

口頭

Efficacy of in-air microanalysis of particles in interstitial pneumonia lung tissue

古賀 康彦*; 解良 恭一*; 山田 正信*; 土橋 邦生*; 松崎 晋一*; 久田 剛志*; 江夏 昌志; 山田 尚人; 佐藤 隆博; 横山 彰人; et al.

no journal, , 

The aim of this study was to assess the utility of in-air micro-PIXE (particle induced X-ray emission) analysis for lung biopsy specimens of patients with occupational dust exposure. Some patients with evidence of interstitial pneumonia (IP) on computed tomography were enrolled in this study. Lung specimens were obtained by transbronchial lung biopsy (TBLB) at bronchofiberscopy or video-assisted thoracic surgery (VATS). These samples were measured with the in-air micro-PIXE analyzer at TIARA after freeze-drying. As a result, it was revealed that the elemental distributions in tiny particles in the lung tissues varied widely among those patient specimens. For example, aluminum was detected in a lung specimen of a patient working at aluminum plant. Therefore, elemental analysis of lung specimens by in-air micro PIXE is useful for the biopsy of dust-exposed patients.

口頭

植物試料を対象としたMicro-PIXEによる多元素分布解析

古川 純*; 山本 剛史*; 野田 浩希*; 佐藤 忍*; 江夏 昌志; 山田 尚人; 喜多村 茜; 佐藤 隆博; 横山 彰人; 大久保 猛; et al.

no journal, , 

大気Micro-PIXE (particle induced X-ray emission)を用いた植物組織切片の元素分析手法の確立と、微量元素の生理学的機能の解明を目的に研究を進めている。今回は、植物体の構造維持に関与する不溶性の元素(Ca,Si)を残存させることができるパラフィン包埋法とTIARAの大気Micro-PIXE分析システムを用いた分析手法を考案し、通常及び遺伝子改変したイネの葉身の切片試料の分析に応用した。その結果、Caは葉身の内側、特に細胞と細胞の接着部分である中葉と呼ばれる部位に粒状に分布しており、Siは葉の表皮に一様かつ多量に分布するが葉身の内側には少量しか検出されなかった。CaもSiも細胞壁における構造維持が中心的な役割の一つとされており、これを支持する結果と考えられる。遺伝子改変されたイネ葉身の分析では、表皮のSi分布が不均一になり量も減っていたが、葉身の内側に存在する量は増加していた。また、Caの蓄積量が少ないはずの未成熟葉であっても葉身内部にCaの局在が認められた。このように、パラフィン包理法と大気Micro-PIXEによって元素局在の変化を解析することに成功し、遺伝子機能の変化や欠損が起こった際の植物の応答の詳細な解析が可能となった。

口頭

フェライト廃液処理法の放射性廃棄物への適用; マイクロPIXE分析法による生成物の安定性の検討

阿部 智久; 嶋崎 竹二郎; 中山 卓也; 大曽根 理; 大杉 武史; 中澤 修; 百合 庸介*; 山田 尚人*; 佐藤 隆博*

no journal, , 

本研究では、フェライト処理による有害な元素の固定化技術の開発のために、目的元素によるフェライト生成物の違いを明らかにすることを目指す。フェライト生成物には原料由来の軽元素が含まれるため、組成分析にマイクロPIXE分析の適用を試みた。Pb及びCrの有害元素含有廃液をフェライト処理し、その生成物を試料としてXRDによる構造解析、PIXEによる組成分析を実施した。測定の結果、フェライトが同一構造をとっているにも関わらず、PbでのみSが検出された。本研究によって、目的元素を変えることによって、同一のフェライト構造をとるのにも関わらず、組成に違いが表れることが分かった。今後は、Sが構造に果たしている役割について調査し、有害元素の固定化性能への影響を明らかにする。

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