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論文

Solvent extraction of uranium with ${it N}$,${it N}$-di(2-ethylhexyl)octanamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 佐川 浩; 石井 翔; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 35(6), p.439 - 449, 2017/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:19.83(Chemistry, Multidisciplinary)

${it N}$,${it N}$-ジ(2-エチルヘキシル)オクタンアミド(DEHOA)による硝酸溶液中のウランに対する単段のバッチ抽出試験を行い、U(VI)の分配比計算式として$${it D}_{rm U}$$ = 1.1$$[rm NO^{-}_{3}]^{1.6}_{rm aq}[{rm DEHOA}]^{2}_{rm org}$$を導出した。硝酸の分配についても評価を行い、分配比計算式として$${it D}_{rm H}$$ = 0.12$$[rm H^{+}]^{0.76}_{rm aq}[{rm DEHOA_{rm Free}}]_{rm H}$$を得た。さらに、DEHOAのU(VI)抽出の時間依存性及びU(VI)負荷容量評価のためのバッチ試験も行った。DEHOAによるU(VI)抽出は数分以内に抽出平衡に達し、DEHOAと硝酸の濃度がそれぞれ1.5及び3Mのときの負荷容量は0.71Mであった。

論文

Uranium and plutonium extraction by ${it N,N}$-dialkylamides using multistage mixer-settler extractors

伴 康俊; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 津幡 靖宏; 松村 達郎

Procedia Chemistry, 21, p.156 - 161, 2016/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:86.75

${it N,N}$-ジアルキルアミドを用いたU及びPu回収プロセスの妥当性を示すための連続抽出試験を実施した。このプロセスは${it N,N}$-(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミドを抽出剤に用いた第1サイクル及び${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミドを抽出剤に用いた第2サイクルから構成されている。第1サイクルへの供給液は0.92M(mol/dm$$^{3}$$)のU、1.6mMのPu及び0.6mMのNpを含んだ5.1M硝酸であり、第1サイクルの抽残液を第2サイクルの供給液として使用した。UのUフラクション及びU-Puフラクションへの移行率はそれぞれ99.1%及び0.8%であり、PuのU-Puフラクションへの移行率は99.7%であった。U-PuフラクションにおけるUのPuに対する濃度比は9であり、Puは単離されていない。また、UフラクションにおけるUのPuに対する除染係数として4.5$$times$$10$$^{5}$$を得た。これらの結果は本プロセスの妥当性を支持するものである。

論文

Distribution behavior of neptunium by extraction with ${it N,N}$-dialkylamides (DEHDMPA and DEHBA) in mixer-settler extractors

伴 康俊; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 津幡 靖宏; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 34(1), p.37 - 47, 2016/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:32.02(Chemistry, Multidisciplinary)

${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)及び${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)のNp(V)及びNp(VI)に対する抽出特性の硝酸イオン濃度依存性をバッチ法にて調査した。DEHDMPA及びDEHBAのNp(VI)に対する分配比は硝酸イオン濃度が3mol/Lより高い条件において1を上回った。Np(V)はDEHDMPA及びDEHBAにほとんど抽出されず、それぞれの抽出剤が示した分配比の最大値は0.4及び0.2であった。連続抽出プロセスにおけるNpの挙動を把握するため、DEHDMPA及びDEHBAのそれぞれを抽出剤に用いた2サイクルプロセスの試験を行った。フィード液中のNpのUフラクション及びU-Puフラクションへの回収率は63.7%及び29.1%であり、第1サイクル試験の終了後にNp(V)からNp(IV)あるいはNp(VI)への原子価変化の進行を示唆する結果を得た。UのUフラクションへの回収率は99.9%、PuのU-Puフラクションへの回収率は99.8%であり、U及びPuの回収率に対するNpの悪影響は見られなかった。

論文

A Study on the application of ${it N,N}$-dialkylamides as extractants for U and Pu by continuous counter-current extractors

伴 康俊; 宝徳 忍; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 松村 達郎

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1147 - 1152, 2015/09

${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)、${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)及びこれらの劣化生成物のZr, Mo, Ru, Rh, Pd及びUに対する一段のバッチ抽出試験を行い、劣化生成物はいずれの金属元素も抽出しない結果を得た。さらに、連続向流プロセスにおけるDEHDMPA及びDEHBAのU及びPuに対する分離能力を計算コードで評価すると共に、UフラクションにおけるU及びU-PuフラクションにおけるU及びPuの濃度の実験値と計算値がほぼ同じ値を示すことを確認した。これらの結果は分離プロセスにおける抽出剤としてのDEHDMPA及びDEHBAの適用性、並びにプロセスの分離能力の評価における計算コードの有用性を支持している。

論文

Studies on hydrolysis and radiolysis of N,N,N,'N'-tetraoctyl-3-oxapentane-1,5-diamide

須郷 由美; 佐々木 祐二; 館盛 勝一

Radiochimica Acta, 90(3), p.161 - 165, 2002/04

 被引用回数:123 パーセンタイル:99.05(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

高レベル廃液から高収率でアクチノイドを回収するのに最も有用なジアミド系抽出剤であるN,N,N,'N'-テトラオクチル-3-オキサペンタン-1,5-ジアミド(TODGA)の耐酸性及び耐放射線性も調べた。室温での耐酸性は高く、加水分解は認められなかった。$$^{60}$$Co-$$gamma$$線照射実験から、TODGAはアミド結合,エーテル酸素近傍の結合が放射線に対して比較的弱く、単体での分解G値は8.5でマロンアミドやモノアミドのそれと比べてやや大きな値となった。ドデカン溶液系では、放射線分解速度がドデカン分率に応じて増加することから、ドデカンによる増感効果が認められた。ベンゼンやモノアミドなどの添加剤を加えドデカン分率を下げることで、TODGAの耐放射線性が向上できることがわかった。また、共存する硝酸はTODGAの耐放射線性をわずかに高める効果をもつことがわかった。

論文

アミド系抽出剤を用いたTRU暫定備蓄を伴う使用済み核燃料処理プロセス

館盛 勝一; 鈴木 伸一; 佐々木 祐二

日本原子力学会誌, 43(12), p.1235 - 1241, 2001/12

 被引用回数:25 パーセンタイル:85.83(Nuclear Science & Technology)

使用済核燃料の処理法としてARTISTプロセスを提案した。本法は使用済燃料中のすべてのアクチノイドを分離回収して暫定貯蔵し、重要に応じて供給するものである。暫定貯蔵するアクチノイドは、ウラン製品と超ウラン元素の混合体製品であり、後者にはランタノイドも含まれるので、核不拡散性に富んだ製品である。本論では、以上の概念の技術基盤として、枝分かれアルキル基を有するモノアミド抽出剤によるウランの選択抽出法と、三座配位子であるTODGA抽出剤による超ウラン元素とランタノイドの一括抽出法を示した。これらの抽出剤はいずれも環境に調和するCHON原則の物質である。ARTISTプロセスでは、核分裂生成物のみを地層処分用廃棄物として排出し、例えば$$^{90}$$Srや$$^{137}$$Csといった発熱性核種の分離工程をオプションとして追加することが可能である。

論文

Solvent extraction of technetium(VII) by cyclic amides

鈴木 伸一; 田村 和成; 館盛 勝一; 臼井 義春*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 239(2), p.377 - 380, 1999/00

 被引用回数:10 パーセンタイル:62.33(Chemistry, Analytical)

環状アミド化合物は、モノアミドと同様に核燃料サイクル工程において用いられているリン酸トリブチルの代替抽出剤として注目されている。本研究では、8種類の環状アミド化合物を合成し、長寿命核種で工程内でその抽出挙動が注目されているTc(VII)の抽出特性について調べた。用いた環状アミド化合物は、基本骨格に5員環、6員環、7員環を用いており、Tc(VII)の抽出に及ぼす環状アミドの環サイズの効果及び7員環化合物にアルキル基を導入した化合物によるD$$_{Tc}$$の立体的な効果について検討した。さらに、Tc(VII)の抽出は、溶液中の硝酸イオンとの協奏関係にあるため、これらの環状アミド化合物による硝酸の抽出についても検討を行った。0.1Mの5,6,7員環化合物によるD$$_{Tc}$$の硝酸濃度依存性は、高酸濃度領域においてはTBPと同様に硝酸濃度の増加とともに減少している。1.0Mの5,6,7員環化合物によるD$$_{Tc}$$の硝酸濃度依存性は硝酸濃度の増加とともに増加しており、D$$_{Tc}$$の大きさは5,6,7員環の順に減少しており、7員環が一番立体的な障害を及ぼしやすいことがわかった。

論文

Distribution study of the hydration of nitric acid in dodecane

長縄 弘親; 館盛 勝一

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 70(1), p.135 - 142, 1997/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:20(Chemistry, Multidisciplinary)

核燃料の再処理において、アクチノイドの抽出分離に用いる抽出剤として、現在モノアミドが注目されている。モノアミドは、例えばTBPのようにリンを含まないため処理後に有害物質が生じないという利点がある。そこで、モノアミドの化学特性を明らかにするために、まず、モノアミドの1つとして、ジオクチルヘキサナミド(DOHA)を選び、ドデカン中における水和と会合を検討した。その結果、単量体1水和物(DOHA・H$$_{2}$$O)と二量体2水和物((DOHA)$$_{2}$$(H$$_{2}$$O)$$_{2}$$)の生成が明らかになった。TBPとDOHAを比較すると、DOHAはTBPよりも水和しにくく、また、高濃度においても、二重体等の会合体がTBPの場合よりもずっと生成しにくいことがわかった。

論文

Development of novel extracting-ligand for actinide separation supported by molecular design technique

館盛 勝一; 矢板 毅; 鈴木 伸一

Proc. of Workshop on Long-Lived Radionuclide Chemistry in Nuclear Waste Treatment, p.179 - 188, 1997/00

アクチノイド元素の分離に適する抽出剤を開発するには、アクチノイドの化学的特性の把握と、各種配位子の特性及びそれらが抽出分配特性とどういった相関を持つのかを解明、評価する必要がある。このような方法論を分子設計と呼んで、当研究室では新抽出剤の開発を行っている。OECD/NEAの上記ワークショップでは、当研究室でこれまでに得られた成果の中から、U(VI),Pu(IV)の抽出に有効な環状アミド化合物の分子設計の研究、及びAm(III),Cm(III)の抽出に有効な有機リン系二座配位抽出剤の抽出挙動の特徴解析について報告する。これらの発表を通して、新しい抽出剤の開発を理論的に進めることの重要さを指摘したい。

口頭

濁度測定による${it N}$,${it N}$-ジアルキルアミド-硝酸系の二相分離に関する研究,2; 濁度とウラン分配比の相関関係

筒井 菜緒; 伴 康俊; 袴塚 保之; ト部 峻一; 松村 達郎

no journal, , 

${it N}$,${it N}$-ジアルキルアミド(モノアミド)は湿式再処理プロセスの開発において、PUREX法で用いられているリン酸トリ-${it n}$-ブチル(TBP)の代替抽出剤として提案されているが、これまで、硝酸とモノアミドとの二相分離の定量評価は行われていない。本研究では、モノアミドの一種である${it N}$,${it N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)とウランを含む硝酸との混合溶液の振とう後の濁度測定及び振とう後の静置時間をパラメータとした分配比の測定を行い、濁度と分配比との相関関係を調べた。初期水相ウラン濃度700mMでの振とう終了3分後の濁度の値は1000FTU以上であり、このときのウランの分配比は1.7であった。6分後の濁度は363FTUと減少したのに対し、分配比は2.2と大きくなった。6分以後は濁度の値は緩やかに減少したが、分配比はほとんど変化しなかった。発表ではその相関関係について述べる。

口頭

Recent progress on R&D of reprocessing and minor actinide separation process with innovative extractants in CHON principle

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香

no journal, , 

原子力機構では、廃棄物の減容化、低減化を目指し、CHON原則に合致した抽出剤による再処理及びマイナーアクチノイド(MA)の分離プロセスの開発を進めている。新規な抽出剤は、分子構造にリンなどの固体廃棄物となる元素を含まず、再処理及びMA分離の各分離プロセスに適切な分離性能を有するものを開発した。これらの抽出剤による分離プロセスは、ミキサセトラ型多段抽出器を用いて模擬廃液及び実液による向流多段抽出試験を実施し、その分離性能を確認している。本発表では、これらの開発の現状を紹介する。

口頭

Current status of R&D on reprocessing and minor actinide separation process with CHON ligands in JAEA

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; et al.

no journal, , 

PUREX法再処理は実用再処理工場に採用されており、MAを高レベル廃液から分離するために開発されたTRUEX法及び4群群分離法は、実高レベル廃液からの分離性能を実証している。しかし、これらの分離プロセスに採用されている抽出剤は、分子中にリンを含み、これは分離プロセスからの二次廃棄物の発生源となる。分離プロセスからの発生廃棄物の低減化のため、CHON原則に合った抽出剤による再処理及びMA分離プロセスの開発を進めた。再処理にはモノアミド、MA分離プロセスにはTDdDGA, HONTA, ADAAMを開発し、これらを採用した再処理及びMA分離プロセスについて、トレーサーを含む模擬液による連続抽出試験及び実廃液を用いた試験を実施し、その性能を確認した。

口頭

モノアミド抽出剤を適用したホットセルでの連続抽出試験におけるウラン及びプルトニウムの分離特性

伴 康俊; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 津幡 靖宏; 松村 達郎

no journal, , 

モノアミド抽出剤はウラン(U)及びプルトニウム(Pu)に対する抽出能力を持つと共に、焼却処分が可能であることから廃溶媒処理に伴う二次廃棄物の発生量低減が見込まれる。さらに、既存のPUREXプロセスで希釈剤として使用されているドデカン等の炭化水素に可溶であることから、専用装置の開発の回避も期待できる。モノアミド抽出剤の研究はビーカースケールのバッチ法で実施されている例が多く、実プロセスの検討に必要な連続抽出試験で得られた知見は限られている。そこで、本研究ではホットセル内に設置したミキサセトラ型抽出器にモノアミド抽出剤を適用した連続抽出試験を行い、U及びPuの移行挙動の観点からモノアミド抽出剤の評価を行った。約10時間の試験を実施した結果、99.9%以上のU及び99%以上のPuを回収すると共に、プロセスの運転に悪影響を及ぼすような析出物等は発生せず、U及びPu回収プロセスにおけるモノアミド抽出剤の有効性を支持する結果を得た。

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