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論文

Evaluation of ECP measured in in-pile environment

塙 悟史; 内田 俊介; 端 邦樹; 知見 康弘; 笠原 茂樹*; 西山 裕孝

Proceedings of 20th Nuclear Plant Chemistry International Conference (NPC 2016) (USB Flash Drive), 11 Pages, 2016/10

腐食電位(ECP)は、金属表面に形成される酸化被膜の性状で変化するため、ECPを解析的に評価する際の取扱が課題である。現在、周囲の水環境に応じた酸化被膜性状変化を計算し皮膜の電気的抵抗変化として取り扱う方法、水環境に応じた異なるアノード分極曲線を扱う方法の二つが提案されている。本研究では、後者の取扱をしたECP計算プログラムを構築し、試験炉であるハルデン炉で取得された照射環境下におけるECP測定データで検証した。その結果、水の放射線分解で発生する酸素及び過酸化水素が混在する照射環境下においても、構築したECP計算プログラムが適用できることを確認した。

論文

Estimation method for corrosion rate of carbon steel in water with $$gamma$$-ray irradiated condition

山本 正弘; 佐藤 智徳; 小松 篤史; 中野 純一; 上野 文義

Proceedings of European Corrosion Congress 2015 (EUROCORR 2015) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2015/09

福島第一原子力発電所では、廃炉に向かう取り組みが進められているが、これは30年もかかる事業である。原子炉の健全性をこの期間中保つためには、一部で使用されている炭素鋼の腐食劣化が大きな課題である。核燃料デブリなどの放射線の影響下での腐食を明らかにするために$$^{60}$$Coを用いた$$gamma$$線照射下での腐食試験を実施した。試験より、放射線の線量率の上昇に伴い炭素鋼の腐食量が増加し、同様に酸化剤の生成量も増加することが分かった。この結果をもとに、放射線下での炭素鋼の腐食速度予測手法を提案した。

論文

Chemical repair activity of free radical scavenger edaravone; Reduction reactions with dGMP hydroxyl radical adducts and suppression of base lesions and AP sites on irradiated plasmid DNA

端 邦樹; 漆原 あゆみ*; 山下 真一*; Lin, M.*; 室屋 裕佐*; 鹿園 直哉; 横谷 明徳; Fu, H.*; 勝村 庸介*

Journal of Radiation Research, 56(1), p.59 - 66, 2015/01

AA2014-0383.pdf:0.93MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:75.84(Biology)

Reactions of edaravone (3-methyl-1-phenyl-2-pyrazolin-5-one) toward deoxyguanosine monophosphate (dGMP) hydroxyl radical adducts were investigated by pulse radiolysis technique. Edaravone was found to reduce the dGMP hydroxyl radical adducts through electron transfer reactions. The rate constants of the reactions were higher than 4 $$times$$ 10$$^{8}$$ dm$$^{3}$$ mol$$^{-1}$$ s$$^{-1}$$ and similar to those of the reactions of ascorbic acid, which is a representative antioxidant. Yields of single-strand breaks, base lesions, and abasic sites produced in pUC18 plasmid DNA by $$gamma$$ ray irradiation in the presence of low concentrations of edaravone were also quantified, and the chemical repair activity of edaravone was estimated by a method recently developed by the authors. By comparing suppression efficiencies to the induction of each DNA lesion, it was found that base lesions and abasic sites were suppressed by the chemical repair activity of edaravone, although the suppression of single-strand breaks was not very effective. This phenomenon is attributed to the chemical repair activity of edaravone toward base lesions and abasic sites. However, the chemical repair activity of edaravone for base lesions was lower than that of ascorbic acid.

論文

Connections between radiation and positronium chemistry

平出 哲也

Radiation Physics and Chemistry, 76(2), p.84 - 89, 2007/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:70.44(Chemistry, Physical)

放射線化学とポジトロニウム化学には多くの接点が存在する。モーゲンセンによって提唱されたポジトロニウム形成のスパー反応モデルは多くの放射線化学の知識を必要とする。一方、このスパー反応モデルは新しいアイデアを放射線化学者に示すことができた。ポジトロニウム形成は非常に速い反応であり、Dupratreらによって示されたように、放射線化学分野のパルスラジオリシスの結果とポジトロニウム形成には非常に良い相関が見られる。低温域で見られるポジトロニウム形成の増加は低温域で形成される捕捉電子と陽電子の反応によりうまく説明されたが、放射線化学においては捕捉電子の研究とは多くされてきており、これらの研究なくして、このポジトロニウム形成機構の解明はなかったと考えられる。そして、逆に、陽電子利用により捕捉電子などの新しい研究が可能となっていくと考えられる。

論文

Primary process of radiation chemistry studied by ion pulse radiolysis

吉田 陽一*; Yang, J.*; 佐伯 昭紀*; 田川 精一*; 柴田 裕実*; 南波 秀樹; 小嶋 拓治; 田口 光正

JAERI-Review 2004-025, TIARA Annual Report 2003, p.143 - 144, 2004/11

AVFサイクロトロンの重イオンを用いたパルスラジオリシス研究のため、ナノ秒の時間分解能を持つ重イオン時間分解光吸収システムを構築した。Cイオンがシンチレータを通過する際に発する光を分析光として用い、水溶液試料を入れたサンプルセルの底面に設けたレンズ集光機能を持つ光ファイバーを通して光検出器に導き、フォトンカウンティング法により水中に生成する活性種を測定した。観測波長を480nmとし、水の有る場合と、無い場合の光強度の差を用いて、水和電子の吸光度を算出した。光強度の絶対値の評価ができていないため詳細な定量的議論ができないものの、水和電子の減衰には、10ns程度の速い減衰過程とそれに続く遅い減衰過程があることがわかった。このような二成分の減衰は軽イオンを用いた海外での研究や、吸収でなく発光測定法による研究においても観測されており、速い減衰過程は高密度励起に起因すると考えられる。

論文

Photocathode RF gunにおけるレーザー-ビーム同期不安定性の環境依存性

上坂 充*; 飯島 北斗; 上田 徹*; 室屋 裕佐*; 作美 明*; 熊谷 教孝*; 冨澤 宏光*

Proceedings of 1st Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan and 29th Linear Accelerator Meeting in Japan, p.628 - 630, 2004/08

ポンプ-アンド-プローブ法を用いた超高速反応の放射線化学実験では、ポンプ・ビームとプローブ・レーザーのパルス幅が短いことも重要であるが、2つのパルスの時間同期も精度に対する重要な要因となる。本研究ではMgフォトカソードRF電子銃とシケイン型圧縮器を用いたリニアックからの電子ビームとフェムト秒モードロックレーザーで、ピコ秒からサブピコ秒の時間分解能実現してきた。しかしながら短時間では安定な時間同期も、レーザー室の温度変化に敏感で、1時間程度では10psのタイミング・ドリフトを起こすことがある。これは、レーザー室の温度変化に伴い、レーザー共振器中での光の行路長が変化し、発振周波数が変化することで、RFに対するタイミングがずれることにより起きる。行路長の変化は、共振器長自身の変化に加えて、結晶の屈折率が変化する場合の2つに起因している。現在、この解決策として、共振器とフォトカソード電子銃の間に光学遅延装置を置き、共振器でのタイミングのずれを補正する装置を開発中である。

論文

Primary process of radiation chemistry studied by ion pulse radiolisys

吉田 陽一*; Yang, J.*; 関 修平*; 佐伯 昭紀*; 田川 精一*; 柴田 裕実*; 田口 光正; 小嶋 拓治; 南波 秀樹

JAERI-Review 2003-033, TIARA Annual Report 2002, p.145 - 146, 2003/11

AVFサイクロトロンからのCイオンを、試料液面上に設置したシンチレータを通過させ、水溶液試料に照射した。Cイオンがシンチレータを通過する際に発する光を、分析光として用い、試料容器底面に設けたレンズ集光機能を持つ光ファイバーを通して、光測定系に導いて生成物の吸光特性を調べた。吸光度は、溶質の存在する場合と、無い場合の光強度の差を用いて算出した。Cイオン照射により生成したOHラジカルとの反応により生成した(SCN)$$_{2}$$$$^{-}$$の過渡吸収時間プロファイルを480nmで測定した。この結果得られた吸光度は20nsで立ち上がることがわかった。これは、システムの時間分解能に等しい。また、吸光度の減衰は、10ns程度の速い減衰過程とそれに続く遅い減衰過程が観測された。この速い減衰過程は高密度励起に起因するものと考えられる。

論文

Pulse radiolysis study on reactions of a hydrated electron with europium(III); Aminopolycarboxylate complexes in aqueous perchlorate media

永石 隆二; 木村 貴海; 吉田 陽一*; 古澤 孝弘*; 田川 精一*

Journal of Physical Chemistry A, 106(39), p.9036 - 9041, 2002/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:93.36(Chemistry, Physical)

ユウロピウム(III)の還元に及ぼす配位状態の影響を解明するため、パルスラジオリシス法により水和電子とアミノポリカルボン酸錯体との反応の速度定数を測定した。ここで、錯体の内圏水和数が異なる9種類のアミノポリカルボン酸を用い、錯体の水和数や安定度定数,酸化還元電位と速度定数との線形関係を見いだした。このような錯体の還元機構を明らかにするため、速度定数の温度依存性により反応の活性化パラメータを評価し、ユウロピウムの3価/2価間の配位状態変化に伴う配位子の再配向が反応に直接反映していること、つまり、反応に対する支配因子がエントロピー項であることを明らかにした。さらに、速度定数のイオン強度依存性により還元機構における拡散過程について検討した。

報告書

微小領域線量分布測定装置

田口 光正; 南波 秀樹; 青木 康; 渡辺 立子*; 松本 裕一*; 渡辺 宏

JAERI-Tech 96-046, 65 Pages, 1996/11

JAERI-Tech-96-046.pdf:1.66MB

重イオン照射により固体及び液体中に付与される高密度なエネルギー付与によって誘起される現象を理解するために、TIARA施設内のAVFサイクロトロンの垂直ポートに、重イオンによるエネルギー付与の空間分布測定及び高速時間分解吸収・発光測定の可能な微小領域線量分布測定装置を設置した。本報告書は、装置の仕様、性能、運転方法の説明及び基本データをまとめたものである。

報告書

地下水化学に対する放射線影響に関する研究(2)

藤村 庸介*

PNC-TJ1602 96-002, 138 Pages, 1996/02

PNC-TJ1602-96-002.pdf:3.29MB

高レベル廃棄物の地層処分における健全性の確保のためには地下水の化学環境の把握が重要で、化学環境に及ぼす重要な因子として地下水の放射線誘起反応の検討が必要となる。塩素イオンは地下水の溶存イオンの重要な成分の一つと考えられるため、水溶液中の塩素オキソ酸の放射線反応の検討を行った。水の分解で生ずる化学種とこれらイオンとの素反応の速度定数をパルスラジオリシス、レーザーフォトリシス法で決定した。酸化・還元反応の結果生成する各種イオンの収量を分光測定やイオンクロマトグラフィー法を分析手法として用い、水溶液中の塩素イオン、塩素オキソ酸の放射線誘起反応を追跡した。計算による実験結果の再現性を検討することから、水溶液中の塩素イオン、塩素オキソ酸の放射線誘起酸化還元反応の現状と課題を整理した。

口頭

Yield of transient species in NaBr aqueous solution observed in ion beam pulse radiolysis of H$$^+$$, He$$^2$$$$^+$$, C$$^5$$$$^+$$ and Ne$$^8$$$$^+$$ ions

岩松 和宏; 山下 真一*; 田口 光正; 木村 敦; 倉島 俊; 勝村 庸介

no journal, , 

高LET放射線であるイオンビームは低LET放射線である$$gamma$$線や電子線などとは異なる照射効果を引き起こす。その照射効果はイオンビームの飛跡にそった高密度かつ不均一な活性種分布に由来する。イオンビームの照射効果の解明を目的に、低LET放射線での蓄積から放射線分解の挙動がよくわかっている水を媒体として研究を行った。水分解生成物のうち生成量も多く強力な酸化剤である水酸化(OH)ラジカルに着目し、そのプローブとしてBr$$^-$$イオンを用い時間分解光吸収測定実験を行った。イオン種としては19.2MeV/uのH$$^+$$、11.4MeV/uのHe$$^2$$$$^+$$、15.8MeV/uのC$$^5$$$$^+$$、12.8MeV/uのNe$$^8$$$$^+$$を用いた。OHラジカルとBr$$^-$$との反応で過渡的に生成するBr$$_2^-$$の光吸収が375nm($$varepsilon$$[Br$$_2^-$$]=9000M$$^-$$$$^1$$cm$$^-$$$$^1$$)の波長で観測され、照射直後から2分子反応により減少した。吸光度から生成収率(個/100eV)を求めたところ、照射直後の収率は、原子番号の増加とともに1.8から0.6まで減少した。原子番号が大きくなるにつれ、トラック内のラジカル初期密度が増加し、ラジカル同士が反応し、その結果Brと反応したOHラジカルが減少したためと考えられる。Br$$_2^-$$の減少速度は原子番号の増加とともに早くなった。これは、二分子反応で消滅するBr$$_2^-$$の濃度が、LETすなわち原子番号の増加に伴い増加したことが原因と考えられる。現在、トラック構造モデルに基づいた3次元化学反応解析を進めている。

口頭

An Investigation on radiation-induced chemical reactions in highly concentrated sodium chloride solutions

端 邦樹; 山下 真一*; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*; 塙 悟史; 笠原 茂樹; 塚田 隆

no journal, , 

放射線場にある海水が構造材料に与える影響を評価するために海水のラジオリシス現象に関する研究を進めている。海水のように高濃度の食塩水中では、塩化物イオンが水のラジオリシスの初期過程にまで影響を及ぼすことが懸念される。ラジオリシスの初期過程では水分解由来の化学種がスパーと呼ばれる局所領域に偏在しており、ここでのラジカル同士の反応がその後の過酸化水素などの安定生成物の収量に大きく影響を与えるため、塩化物イオンがスパー内の反応プロセスにどのように寄与しているかということを理解することは海水のラジオリシス現象を把握するうえで極めて重要である。本研究ではパルスラジオリシス実験よって食塩水のスパー内反応を観測し、シミュレーション結果と比較することでスパー内の反応プロセスのデータセットの改良(具体的には個々の速度定数の再評価)を行った。改良の結果、酸性系での実験結果に対する再現性が得られた。

口頭

海水相当濃度の塩化物イオンを含む水溶液の放射線分解反応初期過程

端 邦樹; 山下 真一*; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*; 塙 悟史; 笠原 茂樹; 上野 文義

no journal, , 

放射線場にある海水が構造材料に与える影響を評価するために海水のラジオリシス現象に関する研究を進めている。海水のように高濃度のNaCl水溶液中では、塩化物イオンが水のラジオリシスの初期過程にまで影響を及ぼすことが懸念される。ラジオリシスの初期過程では水分解由来の化学種がスパーと呼ばれる局所領域に偏在しており、ここでのラジカル同士の反応がその後の過酸化水素などの安定生成物の収量に大きく影響を与える。そのため、塩化物イオンがスパー内の反応プロセスにどのように寄与しているかということを理解することは海水のラジオリシス現象を把握するうえで重要である。本研究ではパルスラジオリシス法による初期過程の測定結果をモデル計算により再現することで、計算に使用するデータセットの改良を行っている。はじめに低pH条件において重要となる反応経路のデータセットの見直しを行い、酸性系における実験結果を計算によってほぼ再現はできるようになった。現在は中性-アルカリ性の測定結果に対する確認を進めている。

口頭

Effects of temperature on the corrosion potential of stainless steel under $$gamma$$-ray irradiation

佐藤 智徳; 加藤 千明; 上野 文義

no journal, , 

福島第一原子力発電所の機器構造材は$$gamma$$線照射kの腐食環境にさらされている。照射下でのステンレス鋼の腐食における温度の影響を決定するために、$$gamma$$線照射下でのステンレス鋼の腐食電位測定を実施した。その結果、照射による、腐食電位の上昇が確認された。そこで、水の放射線分解解析を実施して、照射下の腐食環境を解析した結果、数ppmの過酸化水素が生成されていることを示し、過酸化水素の生成量は$$gamma$$線の線量より初期溶存酸素濃度により決定されることを示した。さらに、この解析結果を用いて、照射下での腐食電位測定結果を解析し、照射下での電位の上昇が、過酸化水素に起因することを示した。また照射下での腐食電位の温度依存性が、非照射下での腐食電位と同様に、溶存酸素濃度の温度依存性により決定されることを示した。

口頭

海水及びその濃厚系での水の放射線分解のプライマリ収量の実験的評価

永石 隆二; 近藤 孝文*; 神戸 正雄*; 吉田 陽一*; 井上 将男

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故では冷却水に海水が使われ、その塩分に含まれるハロゲン化物が水の放射線分解に重大な影響を及ぼすため、純水及び無限希釈水を対象とした従来の均一反応計算では、海水等の塩水溶液中の溶存種や生成物の挙動解析が極めて困難である。したがって、分解生成物(ラジカル・分子)の収量や放射線誘起反応に対する塩濃度依存性(塩効果)の解明・評価が急務である。そこで本研究では、低LET(線エネルギー付与)放射線を用いた定常・パルス照射実験の結果をもとに、上記計算での入力データとして不可欠な水の分解のプライマリ(1次)収量の評価を、海水及びその濃厚系に対して試みた。

口頭

海水成分を含む水のラジオリシスの低合金鋼の腐食への影響

端 邦樹; 笠原 茂樹; 塙 悟史; 上野 文義; 塚田 隆; 井上 博之*; 小嶋 崇夫*; 岩瀬 彰宏*

no journal, , 

海水の主成分である塩化物イオン(Cl$$^{-}$$)や臭化物イオン(Br$$^{-}$$)を含む水溶液中に原子炉圧力容器用低合金鋼(SQV2A)を浸漬し、$$gamma$$線照射下での腐食試験を実施した。その結果、水溶液に1mM程度のBr$$^{-}$$が含まれることで、照射下での腐食が顕著に増加した。これらイオンを含む水溶液の$$gamma$$線照射実験及びラジオリシス計算を行ったところ、Br$$^{-}$$を含む水溶液の放射線分解では、純水やNaCl水溶液の場合と比較して、水分解生成物である過酸化水素等の発生量が多くなった。これはBr$$^{-}$$が過酸化水素捕捉剤であるOHラジカルを効率よく捕捉するためであることが計算結果から示され、海水のような1mM程度のBr$$^{-}$$を含む水溶液中は照射下での腐食が非常に進みやすい環境であると推察された。

口頭

$$gamma$$線照射下のアルカリ性模擬地下水溶液中での純チタンならびに純銅、ニッケル基合金の分極挙動

湯川 卓司*; 井上 博之*; 小嶋 崇夫*; 立川 博一*; 谷口 直樹

no journal, , 

使用済み核燃料の直接処分において、処分容器は処分場に侵入した地下水と反応し腐食する。処分容器と地下水の界面では、廃棄体からの放射線によるラジオリシス反応で、過酸化水素(H$$_{2}$$O$$_{2}$$)や酸素ガス(O$$_{2}$$)などが生成し、容器材料の腐食を助長する可能性がある。また、地下水は、炭酸塩や塩化物イオン等の化学種を含む中性$$sim$$弱アルカリ性の条件が想定される。しかし、処分場内に浸透した地下水は、コンクリート支保との接触によりアルカリ性となる可能性がある。本研究は、前述の代替材料を対象に処分環境での分極挙動への放射線照射の影響を検討することを目的とした。$$gamma$$線照射下の不活性ガス雰囲気で、pHが8から13の微量の塩化物イオンを含む炭酸水素塩/炭酸塩水溶液中での純チタンや純銅、ニッケル基合金の分極特性を測定し、非照射下での測定結果と比較した。

口頭

鉄イオンと塩化物イオン共存下における水の放射線分解

端 邦樹; 佐藤 智徳; 井上 博之*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃炉作業を安全に進めるにあたり、原子炉構造材料の腐食量を予測することは重要である。格納容器内の滞留水は高放射線場にあり、かつ材料由来の金属イオンや微量ながら地下水・海水由来のアニオン等の不純物を含んでいる。照射下での腐食量の予測にあたっては、そのような複雑な水のラジオリシス現象を理解し、水分解由来の過酸化水素や酸素の発生量を予測することが重要となってくる。本研究では、このような複雑な水の腐食環境予測を目的に、Fe$$^{2+}$$イオンとCl$$^{-}$$イオンとが共存する環境でのラジオリシス計算を実施した。Fe$$^{2+}$$イオンが存在することにより照射下で溶液の酸性化が起こり、その結果、Cl$$^{-}$$イオンの照射下での反応が促進され、Fe$$^{2+}$$イオンを含まない系より水の放射線分解が進む可能性が示された。

口頭

Effect of ferrous ion addition on radiolysis of chloride ion solutions

端 邦樹; 井上 博之*; 佐藤 智徳; 知見 康弘

no journal, , 

Cl$$^{-}$$は中性水溶液中では放射線による水分解ラジカルとの反応性が低いため、希釈海水中では水の放射線分解にはほとんど寄与しないと考えられている。しかし、福島第一原子力発電所の滞留水のような環境では、人為的な添加物や周囲の環境から流入する不純物等の作用により、Cl$$^{-}$$の反応が促進される可能性も否定できない。Cl$$^{-}$$水溶液の放射線分解への不純物の寄与を調べる一環として、本研究では、Cl$$^{-}$$とFe$$^{2+}$$が共存する水溶液の放射線分解シミュレーションを実施した。Fe$$^{2+}$$と水分解ラジカルとの反応により生成するFe$$^{3+}$$の加水分解の過程で溶液の酸性化が起こり、これが原因となってCl$$^{-}$$の放射線分解における反応が促進されることが示された。この反応機構は、pHやFe$$^{2+}$$濃度等の初期条件に強く影響を受けることも示された。

口頭

放射線環境下での腐食データベースの構築

加治 芳行; 佐藤 智徳; 端 邦樹; 井上 博之*; 田口 光正*; 清藤 一*; 多田 英司*; 阿部 博志*; 秋山 英二*; 鈴木 俊一*

no journal, , 

本研究は、公開されているラジオリシスデータベースに含まれない、福島第一原子力発電所廃炉で必要となるラジオリシスデータと構造材料の腐食データを大学等と連携して取得することを目的として行った。本発表では、全体概要を報告する。

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