LIBS as diagnostics of analytical chemistry for surface mapping of complex mixed samples simulating debris inside the TEPCO's Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPS) reactor cores

Almaviva, S.*; 狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

Spectrochimica Acta, Part B, 218, p.106960_1 - 106960_7, 2024/08

https://doi.org/10.1016/j.sab.2024.106960

The Nuclear Energy Agency (NEA) launched the Nuclear Education, Skills and Technology (NEST) Framework to pursue careers in the nuclear field, by exposing researcher working on these topics to international challenging project of real-world issue and by transferring the knowledge and expertise accumulated in the current generation to them through hands-on training. In this framework the 2022 edition of the NEST project offered a training educational period at the Collaborative Laboratories for Advanced Decommissioning (CLADS) located at Tomioka, Futaba District, in the Fukushima prefecture (Japan). Among the research sectors active at CLADS there is the application and development of the LIBS technique as diagnostics of analytical chemistry aiming at characterizing the debris inside the Tokyo Electric Power Company (TEPCO)s FDNPS reactor cores after the tsunami of March 2011, which destroyed three of the six reactors of the plant. These debris need to be chemically characterized with techniques suitable to be implemented in compact, remote and radiation resistant devices, due to the residual radioactivity of the cores. The present study shows the results in realizing chemical bi-dimensional maps of samples in the form of compressed tablets of mixed oxides, with a complex distribution and concentration of chemicals simulating these debris. The results allowed to create detailed maps of the samples, with spatial resolution down to 0.5 mm and an excellent correspondence between the real spatial distribution of the materials and that reconstructed by LIBS. Moreover, it was found a good correspondence between the nominal concentration of the chemicals and the concentration estimated by using LIBS. This study shows the potentialities of LIBS in the realization of chemical maps on samples of interest for FDNPS, providing multi-elemental images of the samples under analysis.

組成分析方法及び組成分析装置、硬度算出方法及び硬度算出装置

阿部 雄太; 中桐 俊男

川上 智彦*

特願 2018-199316  公開特許公報  特許公報

【課題】金属を主成分とする材料中のO、Bの組成や材料の硬度を非接触で精密に算出できる。 【解決手段】図5の関係より、上記の方法で算出された(B/O)/M値のみからビッカース硬度を推定することは一般的には困難である。しかしながら、試料が図5におけるZを挟んだどちらの領域にあるかを判定することができれば、(B/O)/M値からビッカース硬度を推定することができる。前記の通り、図5におけるZよりも左側の領域はOの組成比が大きい場合であり、Zよりも右側の領域はBの組成比が大きな場合に対応する。このため、前記のO/M値、B/M値に応じてこの試料がどちらの領域に属するかを認識することができる。結局、(B/O)/M値から前記の一次式を用いてビッカース硬度を算出することができる。

過酷事故炉を対象とした迅速遠隔分析技術開発,1; レーザーを用いた迅速遠隔分析技術

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 大場 正規; Ruas, A.; 佐伯 盛久; 宮部 昌文; 池田 裕二*; 作花 哲夫*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃止措置においては、損傷炉内外の高放射線、水中又は高湿度、狭隘という過酷な環境条件下で燃料デブリや不明物などを遠隔・その場で簡便に分析する手法の開発が求められている。高い放射線環境下では、精密電子機器は動作が困難であり、電気信号に代わって光信号を用いた観察プローブの開発が求められることから、LIBSを中心としたレーザーモニタリング分析手法の開発を実施している。本報告では、ここでは、その一連の取り組みと、最近の成果について報告する。光ファイバを活用したLIBS計測プローブでは、強い放射線によるプラズマ発光への影響を評価した。マイクロ波支援LIBSでは、マイクロ波の遠隔伝送が可能な範囲で本手法の有効性が示された。LIBSの溶液試料への直接適用では、Zr水溶液への計測を試み、重元素であっても成分検出の可能性が示唆された。スペクトル解析技術では、スペクトルを関数化し、その重ね合わせから混合物を評価する手法を導入した。文部科学省廃炉加速化プログラムでは、光ファイバLIBSでのレーザー照射エネルギーの拡大を図るため、ロングパルスレーザー(約100ns)を活用し、発光強度の増大を狙う。

レーザー誘起ブレークダウン分光法及び関連技術の原子力分野への応用

若井田 育夫

no journal, , 

持続可能なエネルギー源で、超長期に及ぶ放射性廃棄物の管理抑制をめざした次世代の核燃料サイクルでは、低除染マイナーアクチノイド含有燃料が有望視されているが、核燃料物質の国際的な平和利用推進の観点から、新たな原理に基づく迅速な分析法の開発が必要とされている。一方、東京電力福島第一原子力発電所の廃炉では、事故炉内から燃料デブリを取り出すという、世界的に類例のない作業の安全かつ円滑な実行が求められており、過酷環境下での遠隔その場観分析技術の開発が不可欠となっているが、炉内デブリの観察・分析手法については、具体的に提示できていないのが現状である。光をプローブとし、光で分析するレーザー遠隔・迅速・非接触・非分離のその場分析手法は、これらの要求に答え得る手法の一つであり、その中でも、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は、簡便・迅速な計測手法として有望視されている。講演では、核燃料物質中のウラン・プルトニウム識別と半定量分析、薄膜状液体を用いた溶存元素分析、そして事故炉内でのデブリ分析を想定した、耐放射線性光ファイバー利用LIBSによる過酷環境下遠隔分析技術開発の現状について紹介する。

過酷事故炉を対象とした迅速遠隔分析技術開発,3-4-3; ロングパルスレーザー適用ファイバー伝送LIBS特性

松本 歩; 大場 弘則; 利光 正章; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

過酷事故炉内部のその場元素分析技術として、ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)が期待されている。我々はこれまで、従来よりもパルス幅の長いロングパルスレーザーを利用することで、伝送エネルギーおよび発光スペクトル強度の大幅な向上に成功している。本研究では、ロングパルスLIBSにおけるプラズマ生成メカニズムを解明するために、気体由来の元素の発光挙動に着目した。ロングパルスでは、アブレーション初期過程で形成する気体の電離層によるレーザー光の吸収が抑制され、レーザーのエネルギーが効率的にアブレーションプラズマに供給されると考えられる。

過酷事故炉を対象とした迅速遠隔分析技術開発,4-2-4; ロングパルスレーザー適用ファイバー伝送LIBS特性

松本 歩; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所の廃炉を効率的に行うための手段の一つとして、ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)による遠隔その場分析が期待されている。我々はこれまで、ロングパルスレーザーを光源として導入することで、信号強度が大幅に増大することを見出している。また、Zrの発光スペクトルを解析し、ロングパルスLIBSの基礎的な特性を明らかにしてきた。本研究では、ロングパルスLIBSにおける発光線の自己吸収の効果を調べるために、Al原子の共鳴線を観測し、プラズマの空間分布や定量分析の精度について議論した。

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)の複数スペクトル同時計測による新たな材料硬度評価手法への応用検討,1; LIBSを用いた硬度計測のための試験片物性評価

阿部 雄太; 山下 拓哉; 川上 智彦*

no journal, , 

BWRでは制御材に炭化ホウ素(BC)を用いておりシビアアクシデント(SA)時の炉心溶融により酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成される可能性がある。したがって、廃炉における燃料デブリ取り出しを効率的に行うためには、金属、酸化物及びホウ化物を判別しながら取出工法を選定する必要がある。SA時の炉心溶融挙動の事象推移を評価するためには、数wt%のB分布について広い範囲(約1010cm)の測定範囲をmmオーダーの分解能で測定する必要があるため、EPMAを用いたBの元素マッピング手法を開発した。Bの元素マッピングで用いるB-K線近傍は、原子炉内にも存在するZr-Mz線の裾と干渉することが課題であるため、Zrの元素マッピング(L線)を用いてBの元素マッピング(K線)結果からZr-Mz線の影響を画像処理で補正した。

先進的光計測技術を駆使した炉内デブリ組成遠隔その場分析法の高度化研究

若井田 育夫; 作花 哲夫*; 池田 裕二*; 大場 弘則*; 平等 拓範*

no journal, , 

文部科学省英知を集結した原子力科学技術・人材育成事業廃炉加速化プログラム、平成27年度採択事業課題「先進的光計測技術を駆使した炉内デブリ組成遠隔その場分析法の高度化研究」(代表: 原子力機構, 京都大学, イマジニアリング, 量子科学技術研究開発機構, 分子科学研究所)について、平成30年度までの成果を研究代表がまとめて発表するものである。燃料デブリの遠隔その場分析を実現するため、耐放射線光ファイバーを活用したレーザー誘起発光分光法(LIBS)における発光強度の増倍を図ったもので、光源にロングパルスレーザーを利用した場合の発光特性、マイクロ波を導入した場合の発光強度の増倍特性、さらに、50mを超える超長尺光その場分析の実現に向けた、マイクロチップレーザーの活用の可能性を評価した研究成果を発表する。

格納容器/圧力容器内部観察技術の開発

伊藤 主税

no journal, , 

原子力機構が自主研究として実施してきた原子炉格納容器・圧力容器内部調査のための技術開発の成果を報告する。ファイバスコープによる観察技術とレーザー誘起ブレークダウン分光による元素分析技術を組み合わせて炉内の燃料デブリの分布を調査する装置の開発では、観察と組成分析の両機能を併用できる水中用のプローブシステムの成立性を確認するとともに、これらの光信号を伝送する光ファイバの耐放射線性を向上させ、積算線量100万Gyまでの使用を可能とした。宇宙線ミューオンを用いた非破壊検査技術では、HTTRの炉内を可視化する実験を行い、炉心部と炉内構造物を識別できることを確認し、1Fに適用するための高度化改良計画を立案した。また、JMTRの炉内照射試験技術として開発してきた自己出力型線検出器を1F炉内の線量計測に使えるように高感度化し、検出器を試作して線照射試験を行い、検出下限を10Gy/hまで拡張できたことを確認した。今後、国プロが実施する格納容器・圧力容器内部調査技術開発等において本研究開発の成果に基づく提案を行い、技術の適用を目指していく。

福島第一原子力発電所廃炉作業に向けた光による遠隔分析へのチャレンジ

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 中西 隆造*; 平等 拓範*; 坂本 寛*; 池田 裕二*

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)の廃炉では、燃料デブリの取り出しが必須となっており、過酷な放射線環境での燃料デブリの分析手法が求められている。光伝送に耐放射線光ファイバーを利用したレーザー誘起ブレークダウン分光法(光ファイバーLIBS)は、遠隔・その場分析を可能とする手法であることから、1Fへの適用に向けて基礎的な性能実証を重ねてきた。技術開発の現状について紹介する。可搬柄光ファイバーLIBS装置では、光ファイバー長さ50m、線量率10kG/h、積算線量数MGyの耐放射線性を有し、線量率10kGy/hの環境でも分析できることを実証した。LIBSプローブのみをホットセルに導入し、使用済み燃料を対象とした試験でも組成分析が可能であることを示した。より長尺化を図るため、マイクロチップレーザーLIBSを導入し、耐放射線性が保持できること、100mの光ファイバーでも分析特性に影響がないことを確かめた。さらに、レーザー生成プラズマにマイクロ波(2.45GHz)を重畳することで、時間積分スペクトル強度を数十倍に倍増できる可能性を示した。