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論文

In Situ Time-Resolved XAFS Studies on Laser-induced Particle Formation of Palladium Metal in an Aqueous/EtOH solution

佐伯 盛久*; 松村 大樹; 蓬田 匠; 田口 富嗣*; 辻 卓也; 齋藤 寛之*; 大場 弘則*

Journal of Physical Chemistry C, 123(1), p.817 - 824, 2019/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:68.15(Chemistry, Physical)

PdCl$$_{4}$$$$^{2-}$$水溶液にパルスレーザーを照射した際の、パラジウム(Pd)微粒子の形成反応メカニズムを透過型電子顕微鏡(TEM)、およびエネルギー分散型X線吸収分光法(DXAFS)を用いて調べた。266 nmの波長のナノ秒レーザー照射により形成されたPd微粒子をTEMにより観測した結果、微粒子径が照射レーザーのフルエンスに依存し、高フルエンスのレーザー照射が微粒子形成を促進することを明らかにした。DXAFSの結果よりPd$$^{2+}$$の濃度を算出し、Finke-Watzkyの二段階反応に基づいた解析を行った。その結果、照射するレーザーのフォトンは、1光子過程のPdCl$$_{4}$$$$^{2-}$$の還元と、多光子過程のPd微粒子の自己触媒的な成長に寄与することを見出した。

論文

原子力分野における分光分析手法の紹介

日下 良二

分光研究, 67(6), p.239 - 240, 2018/12

本稿では原子力分野外の読者を対象に、日本原子力研究開発機構(JAEA)と量子科学技術研究開発機構(QST)の共同研究によって開発された分光分析手法を解説した。解説した手法は、使用済燃料に含まれる$$^{107}$$Pd同位体を、レーザー誘起光還元法と誘導プラズマ質量分析計(ICP-MS)を用いることによって定量分析することに成功した手法である。使用済燃料に含まれる放射性同位体の定量分析の重要性と、その分析の難しさや問題点を解説した上で、本手法の原理、利点、さらには、今後の応用について記述した。

論文

$$^{107}$$PdのICP-MS測定のためのレーザー誘起光還元法による非接触・選択的パラジウム分離; 分離条件とPd回収率の関係

蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 江坂 文孝; 大場 弘則*; 北辻 章浩

分析化学, 66(9), p.647 - 652, 2017/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:91.97(Chemistry, Analytical)

ウランの核分裂生成物の一つである$$^{107}$$Pdは、半減期が約650万年と長く、長期間に渡り放射線を放出して人体に影響を及ぼす可能性があることから、高レベル放射性廃液(HLLW)中の存在量を正確に把握する必要がある。しかし、これまでその存在量の実測報告例はない。本研究では、遠隔・非接触分離が可能なレーザー誘起光還元法のHLLWへの適用を念頭に、HLW模擬液を用いて種々の分離条件がPd回収率に与える影響を検討した。Pdの回収率は、還元剤として作用するエタノール濃度、レーザー光の照射時間とパルスエネルギーに依存し、それぞれ40%、20分、100mJとした場合に60%となった。また、Pd濃度0.24$$mu$$g mL$$^{-1}$$から24$$mu$$g mL$$^{-1}$$の広い濃度範囲において、主要な放射能源やスペクトル干渉源となる元素を99.5%以上の割合で除去し、Pdを高純度に分離できることを明らかにした。本条件によれば、レーザー誘起光還元法はHLLWなど実際の放射性廃棄物に含まれる$$^{107}$$PdのICP-MS測定前処理法として、十分に適用可能である。

論文

時間分解X線吸収分光による水溶液中パラジウムイオンのレーザー微粒子化反応研究

佐伯 盛久*; 田口 富嗣*; 大場 弘則*; 松村 大樹; 辻 卓也; 蓬田 匠

電気学会研究会資料,電子材料研究会(EFM-17-010$$sim$$021), p.15 - 18, 2017/09

パラジウム水溶液にナノ秒パルス紫外レーザーを照射すると、レーザー微粒子化反応により通常の手法ではできにくいサブミクロンサイズのPd微粒子が生成する。本研究ではその生成メカニズムを調べるため、パルスレーザー照射による微粒子化反応を時間分解XAFS分光により追跡した。そして、様々な照射レーザー強度における微粒子化反応速度を比較したところ、レーザー強度増大により反応が1光子から2光子過程に移行することを示唆する結果を得た。

論文

Determination of $$^{107}$$Pd in Pd recovered by laser-induced photoreduction with inductively coupled plasma mass spectrometry

浅井 志保; 蓬田 匠; 佐伯 盛久*; 大場 弘則*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 北辻 章浩

Analytical Chemistry, 88(24), p.12227 - 12233, 2016/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:55.57(Chemistry, Analytical)

放射性廃棄物中の放射能インベントリを合理的に積算するためには、実廃棄物の分析値によって裏付けられた信頼性の高い放射能評価値が不可欠である。$$^{107}$$Pdは、高レベル放射性廃棄物(HLW)の主要な発生源である使用済燃料中に存在し、HLWの放射能評価対象核種の1つとされている。しかしながら、測定が困難であるため実測値の報告例がなくHLW中存在量は未評価である。本研究では、ICP-MSによる使用済燃料中$$^{107}$$Pdの定量を目的とし、パルスレーザー照射によって誘起されるPdの光還元反応を利用した迅速簡便な分離法を開発した。方法の妥当性検証のため使用済燃料試料に適用したところ、20分のレーザー照射によって使用済燃料試料中に存在する約90%のPdが回収され、かつ不純物がほとんど存在しない純粋なPd沈殿が得られた。したがって、不純物による測定干渉がない正確な$$^{107}$$Pd定量値が得られ、初めての実測例となった。

報告書

ネプツニウムおよびプルトニウムの光化学分離に関する基礎試験

和田 光二*

PNC-TN8410 90-050, 62 Pages, 1990/04

PNC-TN8410-90-050.pdf:1.14MB

レーザー光を用いた核燃料サイクル技術の特徴として、次のような利点が考えられている。(1)レーザー光の波長選択性、短い波長巾およびパルス化等を利用して、対象物質の選択的励起、分離が可能となる。(2)ネプツニウムやルテニウムなどウラン・プルトニウム製品に同伴する元素の濃度プロファイルを制御できることからウラン・プルトニウムの品質管理を高度化できる。(3)酸化還元に必要な酸化還元試薬の代わりに、レーザーによって誘起される光酸化還元反応を利用するため、廃棄物量を低減できる。また、高レベル放射性廃液から、資源物質を回収する事により、廃棄物として処分される元素量を低減できる。(4)化学薬品の代わりにレーザーエネルギーを利用するので、プロセスが単純になり装置を小型化する事ができ、遠隔操作性のため新たな耐放射性機器や特殊な遠隔保守技術の開発の必要がないことにより高い経済性が得られる。(5)レーザー発生装置を、反応容器から距離的に引き離せるところから優れた遠隔操作性が得られる。これらの多くの優れた特徴を有するレーザー分離技術を群分離技術およびピュレックス法核燃料再処理工程技術等に導入することにより核燃料サイクル技術の一層の高度化を図れると期待される。そのための手始めとして、文献調査および基礎実験を実施した。まず、核燃料再処理工程に反映できるレーザー化学の適用性を探るため、プルトニウムおよびネプツニウムを使用した基礎試験を行った。今回の試験は、プルトニウム精製工程でプルトニウムに同伴してしまうネプツニウムの除去を目的とした、光酸化還元原子価調整を試み、その可能性を確認した。

口頭

レーザー誘起光還元法により使用済燃料から回収したPd中$$^{107}$$Pdの定量

浅井 志保; 蓬田 匠; 佐伯 盛久*; 大場 弘則*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 北辻 章浩

no journal, , 

$$^{107}$$Pdは、高レベル放射性廃棄物(HLW)中に存在する長寿命核種の1つであり、HLWにおける長期的な安全評価の対象核種となっている。したがって、HLW中の$$^{107}$$Pd存在量を正確に把握する必要があるが、HLWは放射能を多量に含んでおりPdの回収操作が困難であるため、これまで$$^{107}$$Pdの存在量は未評価であった。そこで本研究では、Pdの回収操作における被ばく低減を目的として、レーザー誘起光還元法に基づく遠隔分離法に着目し、同法をHLWの発生元である使用済燃料の溶解液に適用した。使用済燃料試料から実際に回収されたPd沈殿中には、アクチノイド(U, Np, Pu, Am, Cm)および主要な核分裂生成物(Sr, Zr, Mo, Tc, Ru, Rh, Ba, Cs, Ceなど)はほぼ検出されなかったことから、ICP-MS測定において107の質量スペクトルが干渉を受けることなく、正確な$$^{107}$$Pd定量値が得られた。主成分$$^{238}$$Uの重量あたりに換算すると、使用済燃料中の$$^{107}$$Pd存在量は239$$pm$$9ng/mg-$$^{238}$$Uとなった。

口頭

Time-resolved XAFS study on photo-induced particle formation of palladium in presence of molybdenum ion

佐伯 盛久*; 松村 大樹; 田口 富嗣*; 蓬田 匠; 大場 弘則*

no journal, , 

我々のグループでは、レーザー誘起光還元反応を用いた貴金属の湿式分離法について開発を行っている。以前の結果から、本分離法を用いることにより、モリブデンとパラジウムの二元素混合溶液から、効率的にパラジウムのみを微粒子化して分離できることがわかっている。本研究では、時間分解X線吸収分光法を用いて、パラジウムの微粒子形成反応時におけるモリブデンイオンの添加効果を調べた。その結果、酸性溶液中のモリブデンイオンが、パラジウム微粒子の形成時に光増感剤として機能していることを見出した。

口頭

レーザー誘起光還元法を利用した白金族元素分離法の開発; 放射性廃棄物処分分野での応用に向けて

佐伯 盛久*; 大場 弘則*; 田口 富嗣*; 横山 淳*; 浅井 志保; 蓬田 匠; 半澤 有希子; 中島 信昭*

no journal, , 

放射性廃棄物処分分野での応用を目指し、レーザー誘起光還元法を利用した白金族元素分離法の開発を進めている。本講演ではその基本原理および実証実験について紹介する。基本原理の検証に、白金族とランタノイドイオンを含む14元素を含有した放射性廃棄物模擬試料を用い、レーザー誘起光還元法を適用することで模擬試料からの選択的なパラジウム分離に成功した。さらに、実証実験では使用済核燃料溶解液に適用し、実際の放射性廃棄物からの分離に成功した。また、レーザー誘起光還元法と溶媒抽出法を組み合せた白金族金属の分離手法を開発し、ロジウムイオン水溶液に適用した。その結果、水溶液中のロジウムイオンを微粒子化して有機相へと回収することに成功した。

口頭

原子力発電所で使われた燃料からのパラジウムの回収と定量

浅井 志保; 蓬田 匠

no journal, , 

使用済燃料中に存在するパラジウムは長半減期(約650万年)の放射性同位体$$^{107}$$Pdを含んでいることが特徴である。このため、長期にわたって放射線を放出し人体に影響を及ぼす可能性があり、資源利用や放射性廃棄物としての処分を検討する際には、$$^{107}$$Pdの存在量を測定し、$$^{107}$$Pdによる放射線の長期的な影響を予測する必要がある。使用済燃料中$$^{107}$$Pdの存在量を正確に測定するには、純度の高いパラジウムの回収が不可欠であるが、従来法では困難であるため、これまで使用済燃料中の$$^{107}$$Pdが実際に測定された例がなかった。本研究では、パルスレーザーを試料に照射してパラジウムを選択的に沈殿分離し、使用済燃料中に存在する$$^{107}$$Pdを世界で初めて定量することに成功した。この方法では、約20分のレーザー照射で90%以上のパラジウムを使用済燃料から回収できる。得られたパラジウム沈殿を王水で溶解し、使用済燃料を構成する主要元素の濃度をICP-MSによって測定した。その結果、パラジウム以外の元素はほぼ検出されず、99.9%以上の純度でパラジウムが回収され、正確な$$^{107}$$Pdの定量が実現した。

口頭

パラジウム水溶液中におけるレーザー微粒子化反応の時間分解XAFS研究

佐伯 盛久*; 松村 大樹; 辻 卓也; 蓬田 匠; 田口 富嗣*; 大場 弘則*

no journal, , 

パラジウム水溶液にナノ秒パルスレーザーを用いて光照射を行うと、Pd微粒子がサブミクロンサイズまで成長することがわかっている。ただし、パルスレーザーがPd微粒子の成長を促進する詳細なメカニズムについては明らかにされていない。本研究では、ナノ秒パルスレーザー照射によりパラジウム微粒子の成長が促進されるメカニズムを調べるために、エネルギー分散型XAFS(DXAFS)により微粒子化反応を追跡し、反応速度のレーザー強度依存性を調べた。その結果、レーザー強度の増大により微粒子化反応が1光子過程から2光子過程と変化し、レーザー光の照射はパラジウムイオンの還元反応だけでなく、還元されたパラジウムの凝集反応にも寄与することを見出した。

口頭

時間分解XAFS分光による水溶液中パラジウムイオンのレーザー微粒子化反応研究

佐伯 盛久*; 松村 大樹; 辻 卓也; 蓬田 匠; 田口 富嗣*; 大場 弘則*

no journal, , 

パラジウム水溶液に高強度ナノ秒パルスレーザーを照射すると、レーザー微粒子化反応により通常の手法では生成し難いサブミクロンサイズ(100-800nm)のPd微粒子が生成する。本研究ではその生成メカニズムを明らかにするため、時間分解XAFS法によりPd水溶液中でのレーザー微粒子化反応を様々な照射レーザー強度で調べた。レーザー強度増大により反応が1光子から2光子過程に変化することを示唆する結果を得た。

口頭

光還元・沈殿生成反応によるパラジウム分離法の開発; エタノール添加によるPdの溶存状態変化と回収率の関係

蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 江坂 文孝; 大場 弘則*; 北辻 章浩

no journal, , 

分析化学研究グループでは、高レベル放射性廃棄物(HLW)中に存在する長寿命核種である$$^{107}$$Pdを分析するため、単純な分離操作でPd沈殿を生成できる、レーザー誘起光還元法を用いた分析手法開発を行っている。しかし、レーザー誘起光還元法では大強度のパルスレーザー光の照射が必要であり、レーザー光源の導入と取扱いが難しい。そこで、取扱いの容易なキセノンランプを用いた紫外-可視光照射でPdの沈殿分離を行う方法について検討した。HLW模擬試料に還元剤として添加するエタノール濃度を変化させて、キセノンランプによる30分の紫外-可視光照射を行い、Pd沈殿を回収した。その結果、エタノール含有率50%でPd回収率は極大となり、50%のPdを回収できた。また、Pd沈殿中の共存元素の除去率は99%以上と高く、紫外-可視光の照射でもHLW模擬試料からPdを選択的に回収できることを明らかにした。

口頭

アルコール溶液中での多光子励起によるEu$$^{3+}$$の光還元反応

松田 晶平; 中島 信昭*; 横山 啓一; 八ッ橋 知幸*; Chosrowjan, H.*; 谷口 誠治*; 染川 智弘*

no journal, , 

1970年代に提唱されたランタニドイオンの光酸化還元反応を利用する精製は、有用金属の分離回収や放射性廃棄物の減容に貢献する可能性がある。そこで、ユウロピウムを対象に検証した。ここでは、メタノールおよびエタノール溶媒、またパルス幅ナノ秒レーザーを励起光源に用いた。いずれの溶媒でも、励起波長依存性から、f-f遷移を介した吸収によりEu$$^{3+}$$$$rightarrow$$Eu$$^{2+}$$の還元が起こることがわかった。また、励起光強度依存性から2光子過程であることが確認された。メタノール溶媒に比べエタノール溶媒では、高い光還元効率が得られたことから、溶媒効果が示唆された。

口頭

白金族元素イオン溶液におけるレーザー微粒子化反応のその場・時間分解XAFS研究

佐伯 盛久*; 松村 大樹; 蓬田 匠; 田口 富嗣*; 辻 卓也; 齋藤 寛之*; 中西 隆造*; 大場 弘則*

no journal, , 

白金族元素イオンが溶けた水/アルコール混合溶液にナノ秒パルス紫外レーザーを照射すると、サブミクロンサイズまで成長した白金族微粒子が生成する。本研究では、パラジウム溶液でのレーザー微粒子化反応を時間分解XAFS分光法でその場観察し、Pd$$^{2+}$$イオンの還元反応速度のレーザー強度依存性を調べた。その結果、レーザー光はパラジウムイオンの光還元反応だけでなく、パラジウム微粒子の自己触媒的成長反応にも寄与していることがわかった。

口頭

ナノ秒パルス紫外レーザー照射時のPd溶液における光誘起微粒子化の時間分解XAFS研究; パルスエネルギーに依存した反応機構変化の発見

佐伯 盛久*; 蓬田 匠; 松村 大樹; 中西 隆造*; 田口 富嗣*; 辻 卓也; 齋藤 寛之*; 大場 弘則*

no journal, , 

アルコールを添加したPdCl$$_{4}$$$$^{2-}$$イオン水溶液に紫外光を照射すると、イオンが還元されてPd微粒子が生成する。本研究では、ナノ秒パルスレーザーを紫外光源として用い、平均出力一定の条件下で、パルスエネルギーと繰り返し周波数を変化させた時の光誘起微粒子化反応の様子を、時間分解X線吸収分光によりその場観測した。その結果、パルスエネルギーが低いとき(5mJ)はPdCl$$_{4}$$$$^{2-}$$は半分程度が還元されたところで定常状態になってしまうのに対し、パルスエネルギーを高く(25mJ)するとPdCl$$_{4}$$$$^{2-}$$はすべてPd原子に還元できた。したがって、Pd原子の生成において、多光子プロセスが関与したレーザー特有の光化学反応が起きていることを明らかにした。

口頭

Eu(III)のf-f遷移を介する多光子励起による光還元のフルエンス依存性

松田 晶平; 中島 信昭*; 横山 啓一; 八ッ橋 知幸*; Chosrowjan, H.*; 谷口 誠治*; 染川 智弘*

no journal, , 

f電子系元素の分離回収の高効率化のために、光酸化還元反応を応用することが考えられる。元素固有のf-f遷移を介した多光子励起、つまり、光による選択性を利用することで、化学的な分離が難しい系においても特定元素の分離回収が可能となる。本研究では、4f電子の多光子励起を介するEu(III)からEu(II)への光還元のフルエンス依存性を調べた。縮小光学系で制御したガウシアンビームを励起光として用い、ビームプロファイルを計測することで、反応領域を正確に見積った。これにより、Eu(III)の光還元のフルエンス依存性を従来よりも精密に評価した。結果から、既報と同様に2光子過程であることが示唆された。また、これまで多光子過程の効率の評価方法が統一されていなかったが、その候補を提案した。

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