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論文

Effects of diluents on the separation of minor actinides from lanthanides with tetradodecyl-1,10-phenanthroline-2,9-diamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 鈴木 英哉*; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 稲葉 優介*; 松村 達郎; 竹下 健二*

Analytical Sciences, 36(2), p.241 - 246, 2020/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

ランタノイドからのアクチノイドの効果的な分離について調べるため、新規抽出剤テトラドデシル-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(TDdPTDA)と3-ニトロベンゾトリフルオリド(F-3),ニトロベンゼン, ${it n}$-ドデカンなど様々な希釈剤並びにAm, Cm及びLnを用いて単段のバッチ試験を行った。抽出速度は実際の抽出フローシートを実行するにあたり十分な速さであった。分配比対TDdPTDA濃度及び分配比対硝酸濃度のグラフの傾きは、F-3系及びニトロベンゼン系では似ていたが、${it n}$-ドデカン系とは異なっていた。これらの違いは希釈剤の特徴によるものである。この研究ではTDdPTDAが高い${it D}$ $$_{Am}$$及び${it D}$ $$_{Cm}$$を示し、AmのLnに対する分離係数(${it SF}$)は分離するのに十分な値であることを明らかにした。

論文

Effect of U(VI) concentration on equilibrium and kinetics in flow-extraction of U(VI) in HNO$$_{3}$$/supercritical CO$$_{2}$$+TBP system

目黒 義弘; 磯 修一; 吉田 善行

Proceedings of International Solvent Extraction Conference 2002 (CD-ROM), p.1131 - 1136, 2002/00

10$$^{-3}$$M-10$$^{-1}$$M U(VI)を含む硝酸溶液と0.1-0.5M TBPを含む超臨界CO$$_{2}$$を用いて60$$^{circ}C$$,15MPaにおける両相間のU(VI)の分配比$$D$$を求めた。超臨界CO$$_{2}$$相中のフリーTBPの平衡濃度が減少するため、$$D$$はU(VI)濃度の増加とともにわずかに減少したが、検討した濃度領域では抽出化学種はU(VI)濃度に依存しなかった。$$D$$測定の結果から、UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(TBP)$$_{2}$$の超臨界CO$$_{2}$$中への溶解度が7$$times$$10$$^{-2}$$M以上であること、本実験条件下では、抽出錯体の超臨界CO$$_{2}$$中への飽和溶解は、U(VI)の超臨界CO$$_{2}$$相中への分配を制限する因子とならないことを確認した。フロー抽出系においてU(VI)の抽出効率(E%)と時間(t)の関係曲線を求め、この曲線からフロー抽出におけるU(VI)の分配比$$D_{flow}$$を計算した。$$D_{flow}$$$$D$$とよく一致し、このことはフロー抽出系においてもU(VI)の二相間分配が平衡に達していることを示唆した。

報告書

CMPOを用いた溶媒抽出による三価のアクチニドとランタニドの分離,9; Am(III)及びLn(III)イオンの溶存状態の評価

駒 義和; 小山 智造; 船坂 英之

JNC-TN8400 99-021, 34 Pages, 1999/03

JNC-TN8400-99-021.pdf:1.27MB

先進的核燃料リサイクルに係わる分離技術研究開発の一環として、三価のアクチニドとランタニドを分離する方法であるSETFICS法を開発している。これは、CMPO-TBP混合溶媒(TRUEX溶媒)とDTPA-塩析剤溶液を用いる溶媒抽出法である。本検討では、上記分離系での三価金属イオン(アクチニド及びランタニド)の挙動を理論的に説明することを目的とし、以下のような検討を行った。DTPAと金属の錯生成反応やCMPOによる金属の抽出反応に着目した。(1)DTPA溶液中での三価金属イオンの溶存状態水溶液中でのDTPAと金属Mの存在状態について、MDTPA2-及びMHDTPA-は錯体が形成されるモデルを検討した。DTPA-金属錯体の生成は高酸濃度で抑制されるが、pH1程度から顕著となる。pHが1$$sim$$2程度の領域では、MDTPA2-にプロトンが付加してMHDTPA-が生成する反応が寄与する。このような錯体の生成は酸性溶液中では極めて低濃度で存在するDTPA5-イオンの濃度に大きく依存する。DTPA-金属錯体の安定度が非常に大きいため、DTPA5-イオン濃度が非常に小さくとも比較的高い酸濃度から錯形成は進行しうる。(2)CMPO溶媒/DTPA-塩析剤溶液中での三価金属イオンの分配比・上記の錯体の形成に加え、CMPOによる金属の抽出反応を考慮した。pH1以下の高酸濃度では、DTPA5-濃度が低いために金属はほとんど抽出される。このときの分配比の大きさはCMPOの抽出平衡定数に依存する。pHが上昇するに伴って分配比は減少するが、pHに対する分配比の傾きは実験値と一致した。(3)CMPO溶媒/DTPA-塩析剤溶液中での三価金属イオンの分離係数金属間の分離係数については、DTPAの錯形成とCMPOの分配比を用いるより簡単な表現も検討した。このモデルは、pH2以上においてCe以上のランタニド及びアクチニド元素について成り立ち、実験値と良く一致した。

報告書

DIST: ピュレックス系分配比計算コードシステム

館盛 勝一

JAERI 1337, 250 Pages, 1996/05

JAERI-1337.pdf:8.2MB

使用済み核燃料の再処理で用いられているピュレックス法は、リン酸トリブチル(Tri-n-butylphosphate,以下略してTBPという)を抽出剤とする溶媒抽出法であるが、この系の主要な溶質成分の分配比を計算するコードシステムDISTを開発した。DISTは、分配比の実験データを格納したデータベース:DISTEX(およびDISTEXFP)、主要なアクチノイドである、U(IV)、U(VI)、Pu(III)、Pu(IV)、Pu(VI)、Np(IV)、Np(VI)あるいは核分裂生成物元素のTc(VII)、Zr(IV)さらにピュレックス工程において重要な成分である硝酸、亜硝酸の分配比を計算するコード:DIST1、DIST2より構成される。DIST1、DIST2コードは、多くのパラメータを含む分配比表記式に基づき、データベース(DISTEX)から指定条件を満足する抽出系の実験データを呼出して、最適化手法により表記式のパラメータ値を求めるという手法を採っている。DISTEX(およびDISTEXFP)には現在、約5000件の分配比の実験データを収納している。

報告書

核種分離抽出剤の調査

小沢 正基; 富樫 昭夫

PNC-TN8420 95-002, 140 Pages, 1995/01

PNC-TN8420-95-002.pdf:3.16MB

ウラン製錬及び使用済み燃料の再処理で, これまでに実用化されたプロセスに使用される抽出剤について,3価のアクチニドの抽出挙動について調査した。さらに3価のアメリシウムを抽出する抽出剤について,3価のアクチニドの抽出特性,抽出機構,抽出剤の構造,抽出された錯体の構造等について調査を行った。これらの調査結果をもとに,Purexプロセスでは抽出されない3価のアメリシウムを除去・回収し,燃料としてリサイクルするために有効な抽出剤について検討した。硝酸濃度の高い(1$$sim$$3M)溶液から,3価のアクチニドを効果的に抽出できる抽出剤として,2座配位中性有機化合物(ジフォスフィンジオキサイド,カルバモイルメチルフォスフィンオキサイド,プロパンジアミド等)を挙げることができる。新しい抽出剤あるいは抽出剤システムの研究は,1)これまでの抽出剤と異なった抽出機構を持った抽出剤の研究および2)これまでの抽出剤を含む効果的な相乗付加剤-希釈剤システムの研究を指定することになると思われる。

報告書

Determination of distribution ratio for $$^{60}$$Co,$$^{85}$$Sr and $$^{134}$$Cs in loess medium

田中 忠夫; 小川 弘道; Z.Li*; H.Wang*; 神山 秀雄*

JAERI-M 94-077, 17 Pages, 1994/06

JAERI-M-94-077.pdf:0.61MB

放射性核種野外移行試験を実施してきた中国輻射防護研究院の野外試験場内16地点から採取した黄土を対象として、黄土と地下水との間における$$^{60}$$Co、$$^{85}$$Sr及び$$^{134}$$Csの分配比を測定した。16試料に対する各放射性核種の分配比はほぼ一定の値を示し、野外試験場は放射性核種の収着性の観点から均一な黄土層であるとみなすことができた。収着親和性の大きさは$$^{134}$$Cs$$>$$$$^{60}$$Co≫$$^{85}$$Srの順であった。収着親和性の小さな$$^{85}$$Srは黄土層中を移行し易いので、移行現象を調べるための有効な核種であることが分かった。分配比に及ぼす種々のパラメータの影響を調べた結果、分配比の測定においては適切な温度及びpHを選定する必要があることが示唆された。また、黄土へのSrの収着は可逆的なイオン交換反応に支配されているが、Co及びCsの収着は非可逆的な反応に支配されていることが分かった。

報告書

EXTRA・M:再処理ピュレックス工程(ミキサーセトラ)解析用過渡計算コードシステム

館盛 勝一

JAERI 1331, 177 Pages, 1994/03

JAERI-1331.pdf:5.32MB

再処理ピュレックス工程における、U,Pu,Np,Tc,硝酸等主要成分のふるまいを解析するための過渡計算コードEXTRA・Mを開発した。これは、EXTRA・M1,M2,M3という3つのコードより成るコードシステムで、用途により選択して用いる。対象はミキサーセトラのような平衡型抽出器により構成される工程である。本コードでは、18種の成分を取扱い、40個の化学反応速度式を組込んでいる。各成分の液々分配比は、実験データから最適化手法で求めるパラメータを含む計算式により得る。計算途中時間での瞬時の条件変動やリフラックス方式の過渡計算もできる。本報では、EXTRA・Mコードシステムのモデル概要、数値モデルとその解法、計算例、実験によるコードの検証例を示した。また付録として、プログラムの構造と処理フロー、モジュール説明、データ入力方法、プログラムのソース(EXTRA・M1のみ)等を載せた。

報告書

ウラン(IV)-硝酸-TBP-n-ドデカン系の第3相生成特性と数値計算モデル

阿見 則男; 鈴木 伸一; 阿部 仁; 館盛 勝一

JAERI-M 93-014, 40 Pages, 1993/02

JAERI-M-93-014.pdf:1.04MB

リン酸トリブチル(TBP)を用いた抽出系での第3相生成特性を調べるため、30%TBP-n-ドデカン-U(IV)-硝酸系で実験を行った。U(IV)濃度40~130g/l、硝酸濃度1.5~6mol/lの範囲の水相原液(10ml)に対し、同体積の有機溶媒を加えて攪拌し第3相を生成させた。水相、軽有機相、第3相について体積、U(IV)濃度、硝酸濃度を測定した。第3相と軽有機相については、TBPとn-ドデカンの濃度および水分を測定した。これらについて、水相原液の成分濃度や第3相生成後の水相中成分濃度等を基準とした回帰分析を行い第3相、軽有機相体積や成分濃度を計算する実験式を導いた。その結果、水相原液中のU(IV)濃度増加(40から130g/l)に対して第3相中U(IV)濃度は70から190g/lと増加、また第3相体積は1.5から3.5mlと増加し、水相原液中硝酸濃度をパラメータとして良い相関が得られた。

論文

Sorption and desorption behavior of $$^{60}$$Co,$$^{85}$$Sr and $$^{137}$$Cs in a porous tuff; Mechanisms and kinetics

C.K.Park*; S.I.Woo*; 田中 忠夫; 神山 秀雄

Journal of Nuclear Science and Technology, 29(12), p.1184 - 1193, 1992/12

多孔質凝灰岩への収着特性を研究するために、$$^{60}$$Co,$$^{85}$$Srおよび$$^{137}$$Csの収着実験が行われた。収着速度と律速過程が調べられた。また、収着と分配比に及ぼす粒径の影響も調べられた。種々の抽出剤を用いての脱着実験が行われ、地下水条件における可逆収着およびイオン交換、Fe-Mn酸化物やオキシ水酸化物との結合、不可逆的固定化などの収着機構の識別が行われた。ストロンチウムは、凝灰岩表面に反応速度が速く可逆的であるイオン交換反応によって主として収着される。コバルトとセシウムの収着過程は単純ではない。コバルトの収着は、主としてFe-Mn酸化物への結合であり、不可逆的な固定化も起こる。コバルトの収着速度は、鉱物の格子への拡散によって支配される。セシウムの主な収着は不可逆的固定化であり、イオン交換も生じている。

論文

Extraction chromatography in the DHDECMP-HNO$$_{3}$$ system, II; Characteristics of the DHDECMP/XAD-4 resin on separation of trivalent actinide elements

木村 貴海; 吾勝 常勲

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 149(1), p.25 - 34, 1991/00

 被引用回数:9 パーセンタイル:29.14(Chemistry, Analytical)

DHDECMP-硝酸系抽出クロマトグラフ法によるIII価のアクチニド元素の分離におけるDHDECMP/XAD-4樹脂の特性を検討した。Ceを代用元素としてバッチ法及びカラム法によりDHDECMP/XAD-4樹脂の抽出容量を測定した。さらに、DHDECMP/XAD-4カラムにおけるAm、Cm、Cf及びFPの溶離挙動を調べ、ランタニド元素を除くFPはIII価のアクチニド元素から分離できること、III価のアクチニド元素及びランタニド元素の分配比はCe$$>$$Am$$>$$Pm$$>$$Cm$$>$$Cf$$>$$Euの順であること、及びAmとCmはほぼ定量的に相互分離できることなどを明らかにした。

論文

Extraction chromatography in the TBP-HNO$$_{3}$$ system, II; Characteristics of the TBP/XAD-4 resin on separation of actinide elements

木村 貴海

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 141(2), p.307 - 316, 1990/00

 被引用回数:11 パーセンタイル:26.27(Chemistry, Analytical)

TBP-硝酸系抽出クロマトグラフ法によるアクチニド元素の分離におけるTBP/XAP-4樹脂の特性を検討した。Uを用いてバッチ法及びカラム法によりTBP/XAD-4樹脂の抽出容量を測定した。さらに、アクチニド元素及び核分裂生成物のTBP/XAD-4樹脂に対する分配比の測定結果に基づき、TBP/XAD-4カラム及びカラム内でのアクチニド元素の酸化還元反応を利用する、U、Np、Pu、のAm、FPからの分離及びU、Np、Puの相互分離法を提案した。

論文

Ion exchange of 36 elements with diaion PA 306

吾勝 永子; 渡部 宏道*

Analytica Chimica Acta, 93, p.317 - 322, 1976/00

 被引用回数:1

イオン交換は原子炉冷却水やボイラー用水などの鈍化にひろく用いられている。しかし中性~アルカリ性におけるイオン交換のデータは特殊な場合を除き、報告例がない。そこで本報ではポーラス型陰イオン交換の樹脂のひとつ、ダイヤイオンPA306を用い、0.1~2.0M NaCl、0.1~2.0M Na$$_{2}$$CO$$_{3}$$、0.05~1.0M Na$$_{2}$$SO$$_{4}$$を水相として36元素のイオン交換挙動を放射化学的手法でしらべた。得られた分配比を周期表の形の図にまとめた。

報告書

Calculation Code; REPROSY-P for Process Studies on Pu Purification with TBP

辻野 毅; 鴻坂 厚夫; 青地 哲男

JAERI-M 6284, 33 Pages, 1975/10

JAERI-M-6284.pdf:0.75MB

TBPによるPu精製工程を検討するため,TBP-HNO$$_{3}$$-Pu系の計算コード(REPROSY-P)を多段回分向流抽出の原理に基づいて作成した。このコードでは、定常あるいは非定常状態にある濃度分布および所要理論段数を与えられたフローシート条件から求めることができる。この報告では、使用したPuの分配データとその数式化、計算プログラムを含む計算コードの詳細をまとめたものである。

口頭

濁度測定による${it N}$,${it N}$-ジアルキルアミド-硝酸系の二相分離に関する研究,2; 濁度とウラン分配比の相関関係

筒井 菜緒; 伴 康俊; 袴塚 保之; ト部 峻一; 松村 達郎

no journal, , 

${it N}$,${it N}$-ジアルキルアミド(モノアミド)は湿式再処理プロセスの開発において、PUREX法で用いられているリン酸トリ-${it n}$-ブチル(TBP)の代替抽出剤として提案されているが、これまで、硝酸とモノアミドとの二相分離の定量評価は行われていない。本研究では、モノアミドの一種である${it N}$,${it N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)とウランを含む硝酸との混合溶液の振とう後の濁度測定及び振とう後の静置時間をパラメータとした分配比の測定を行い、濁度と分配比との相関関係を調べた。初期水相ウラン濃度700mMでの振とう終了3分後の濁度の値は1000FTU以上であり、このときのウランの分配比は1.7であった。6分後の濁度は363FTUと減少したのに対し、分配比は2.2と大きくなった。6分以後は濁度の値は緩やかに減少したが、分配比はほとんど変化しなかった。発表ではその相関関係について述べる。

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