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論文

Magnetically induced electric polarization in Ba$$_{3}$$Fe$$_{2}$$O$$_{5}$$Cl$$_{2}$$ with tunable direction in three dimensions

阿部 伸行*; 塩澤 俊介*; 松浦 慧介*; 佐賀山 基*; 中尾 朗子*; 大原 高志; 徳永 祐介*; 有馬 孝尚*

Physical Review B, 101(18), p.180407_1 - 180407_5, 2020/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

The correlation between magnetism and electric polarization in a chiral insulating magnet Ba$$_{3}$$Fe$$_{2}$$O$$_{5}$$Cl$$_{2}$$ has been investigated. The temperature dependence of magnetic susceptibility shows an anomaly at 564 K, suggesting the onset of antiferromagnetic order of Fe$$^{3+}$$ moments. Electric polarization appears in a magnetic field below TN due to the spin-direction-dependent metal-ligand hybridization. The direction of the electric polarization can be controlled in three-dimensional space by changing the direction of an external magnetic field. This compound also shows an antiferromagnetic-to-weak-ferromagnetic transition accompanied by a structural phase transition at 140 K.

論文

Successive phase transitions in $$R_{3}$$Ir$$_{4}$$Sn$$_{13}$$ ($$R$$: La and Ce) investigated using neutron and X-ray diffraction

中里 晟也*; 岩佐 和晃*; 橋本 大輔*; 塩澤 真未*; 桑原 慶太郎*; 中尾 裕則*; 佐賀山 基*; 石角 元志*; 大原 高志; 中尾 朗子*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 30, p.011128_1 - 011128_6, 2020/03

Successive phase transitions of $$R_{3}$$Ir$$_{4}$$Sn$$_{13}$$ ($$R$$: La and Ce) were studied using neutron and X-ray diffraction techniques. A semimetal Ce$$_{3}$$Ir$$_{4}$$Sn$$_{13}$$ undergoes three phase transitions: an antiferromagnetic ordering characterized by a propagation vector $$q_{rm M}$$ = (1/2, 1/2, 2/5) below 0.6 K, a structural transformation with $$q_{rm S2}$$= (1/4, 1/4, 1/4) at 2.0 K, and another structural transformation with $$q_{rm S1}$$ = (1/2, 1/2, 0) above room temperature. La$$_{3}$$Ir$$_{4}$$Sn$$_{13}$$ was confirmed to be a superconductor below 2.5 K under the $$q_{rm S1}$$ = (1/2, 1/2, 0) structure that also appears above room temperature.

論文

Crystal structure and cation distribution of the X-type hexaferrite Sr$$_{2}$$Co$$_{2}$$Fe$$_{28}$$O$$_{46}$$

駒淵 舞*; 漆原 大典*; 浅香 透*; 福田 功一郎*; 大原 高志; 宗像 孝司*; 石川 喜久*

Journal of the Physical Society of Japan, 89(3), p.034601_1 - 034601_5, 2020/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

The crystal structure of an X-type hexaferrite Sr$$_{2}$$Co$$_{2}$$Fe$$_{28}$$O$$_{46}$$ was investigated by the X-ray and neutron diffraction methods for a single crystal. Sr$$_{2}$$Co$$_{2}$$Fe$$_{28}$$O$$_{46}$$ has the crystal structure described as a space group $$Roverline{3}m$$ ($$Z = 3$$) and its lattice constants are $$a$$ = 5.9165(2) ${AA}$; and $$c$$ = 84.1395(33) ${AA}$; at 843 K. Co ions are almost localized in the octahedral site ($$9d$$) in the middle of S$$^{*}$$S$$^{*}$$ blocks. In addition, the adjacent octahedral and tetrahedral sites to $$9d$$ site contain the significant number of Co$$^{2+}$$.

論文

Time-controlled synthesis of the 3D coordination polymer U(1,2,3-Hbtc)$$_{2}$$ followed by the formation of molecular poly-oxo cluster {$rm U$_{14}$$} containing hemimellitate uranium(IV)

Dufaye, M.*; Martin, N. P.*; Duval, S.*; Volkringer, C.*; 池田 篤史; Loiseau, T.*

RSC Advances (Internet), 9(40), p.22795 - 22804, 2019/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:51.34(Chemistry, Multidisciplinary)

4価ウラン(U(IV))のヘミメリット酸との配位化合物がアセトン+水溶媒中で2種類合成され、構造同定された。水分量を調整したアセトン溶媒中では、U(IV)の加水分解はゆっくりと起こり、その結果、{$rm U$_{12}$$}$ $や{$rm U$_{14}$$}$ $といった特異なポリオキソ-U(IV)クラスターが生成していることを確認した。

論文

Magnetic, thermal, and neutron diffraction studies of a coordination polymer; bis(glycolato)cobalt(II)

中根 僚宏*; 米山 翔太*; 兒玉 健*; 菊地 耕一*; 中尾 朗子*; 大原 高志; 東中 隆二*; 松田 達磨*; 青木 勇二*; 藤田 渉*

Dalton Transactions (Internet), 48(1), p.333 - 338, 2019/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:66.91(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The two-dimensional quadratic lattice magnet, bis(glycolato)cobalt(II) ([Co(HOCH$$_{2}$$CO$$_{2}$$)$$_{2}$$]), showed anti-ferromagnetic ordering at 15.0 K and an abrupt increase in magnetisation at H = 22 600 Oe and 2 K, thereby acting as a metamagnet. Neutron diffraction studies suggested that the magnetic moment vectors of the Co(II) ions had an amplitude of 3.59 mB and were not aligned in a fully antiparallel fashion to those of their neighbours, which caused canting between the magnetic moment vectors in the sheet. The canting angle was determined to be 7.1deg. Canting induced net magnetisation in the sheet, but this magnetisation was cancelled between sheets. The magnetisations in the sheets were oriented parallel to the magnetic field at the critical magnetic field.

論文

High oxide-ion conductivity in Si-deficient La$$_{9.565}$$(Si$$_{5.826}$$[]$$_{0.174}$$)O$$_{26}$$ apatite without interstitial oxygens due to the overbonded channel oxygens

藤井 孝太郎*; 八島 正知*; 日比野 圭祐*; 白岩 大裕*; 福田 功一郎*; 中山 享*; 石沢 伸夫*; 花島 隆泰*; 大原 高志

Journal of Materials Chemistry A, 6(23), p.10835 - 10846, 2018/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:26.5(Chemistry, Physical)

Apatite-type rare earth silicates are attractive materials with exhaust application such as solid-oxide fuel cells, due to its extremely high oxide-ion conductivity below 600$$^{circ}$$C. Interstitial (excess) oxygens have been believed to be responsible for the high conductivity in apatite-type materials. On the contrary, the present study clearly reveals the presence of Si vacancies [] in La-rich La$$_{9.565}$$(Si$$_{5.826}$$[]]$$_{0.174}$$)O$$_{26}$$ instead of the interstitial oxygens, by single-crystal neutron and X-ray diffraction analyses, density measurements and ${{it ab initio}}$ electronic calculations.

論文

Magnetic-ordering propagation vectors of terbium hexaboride revisited

岩佐 和晃*; 伊賀 文俊*; 茂吉 武人*; 中尾 朗子*; 大原 高志

Journal of the Physical Society of Japan, 87(6), p.064705_1 - 064705_5, 2018/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

The magnetic-ordered state of a single-crystal sample of TbB$$_{6}$$ has been studied with the high-precision neutron diffraction instrument SENJU installed at BL18 of the Materials and Life Science Facility in J-PARC. We observed new Bragg-reflection spots characterized by a propagation vector $$q_{rm M2}$$ = (1/4, 1/4, 0) below the N$'e$el temperature $$T_{rm N}$$ $$approx$$ 20 K, in addition to the $$q_{rm M1}$$ = (1/4, 1/4. 1/2) reported in the previous literatures. Because X-ray Thomson scattering measurements do not detect the $$q_{rm M2}$$ superlattice reflections at 13 K, $$q_{rm M2}$$ is a new magnetic-ordering propagation vector. The magnetic multi-q structure of TbB$$_{6}$$ is similar to that of CeB$$_{6}$$, whereas the ratio of the $$q_{rm M2}$$ amplitude to that of qM1 is smaller than in CeB$$_{6}$$. The combination of $$q_{rm M1}$$ and $$q_{rm M2}$$ is expected to assist the $$q_{rm L1}$$ = (1/2, 0, 0) lattice modulation.

論文

Mn$$_{2}$$VAl Heusler alloy thin films; Appearance of antiferromagnetism and exchange bias in a layered structure with Fe

土屋 朋生*; 小林 亮太*; 窪田 崇秀*; 斉藤 耕太郎*; 小野 寛太*; 大原 高志; 中尾 朗子*; 高梨 弘毅*

Journal of Physics D; Applied Physics, 51(6), p.065001_1 - 065001_7, 2018/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:72.27(Physics, Applied)

Mn$$_{2}$$VAl Heusler alloy films were epitaxially grown on MgO(100) single-crystal substrates by ultra-high-vacuum magnetron sputtering. A2- and L21-type Mn$$_{2}$$VAl order was controlled by the deposition temperature. A2-type Mn$$_{2}$$VAl films showed no spontaneous magnetization, while L21-type Mn$$_{2}$$VAl films showed ferrimagnetic behaviour with a maximum saturation magnetization of 220 emu/cm$$^{3}$$ at room temperature (RT). An antiferromagnetic reflection was observed with neutron diffraction at RT for an A2-type Mn$$_{2}$$VAl film deposited at 400$$^{circ}$$C. A bilayer sample of the antiferromagnetic A2-type Mn$$_{2}$$VAl and Fe showed an exchange bias of 120 Oe at 10 K.

論文

Non-aqueous selective synthesis of orthosilicic acid and its oligomers

五十嵐 正安*; 松本 朋浩*; 八木橋 不二夫*; 山下 浩*; 大原 高志; 花島 隆泰*; 中尾 朗子*; 茂吉 武人*; 佐藤 一彦*; 島田 茂*

Nature Communications (Internet), 8, p.140_1 - 140_8, 2017/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:62.58(Multidisciplinary Sciences)

Orthosilicic acid (Si(OH)$$_{4}$$) and its small condensation compounds are among the most important silicon compounds but have never been isolated, despite the long history of intense research due to their instability. These compounds would be highly useful building blocks for advanced materials if they become available at high purity. We developed a simple procedure to selectively synthesize orthosilicic acid, its dimer, cyclic trimer, and tetramer, as well as appropriate conditions to stabilize these species, in organic solvents. Isolation of orthosilicic acid, the dimer and the cyclic tetramer as hydrogen-bonded crystals with tetrabutylammonium halides and of the cyclic trimer as solvent-containing crystals was achieved. The solid-state structures of these compounds were unambiguously clarified by single crystal X-ray diffraction analysis and also by neutron diffraction study for orthosilicic acid. Based on these results, we also succeeded in developing a more practical synthetic procedure for high concentrations of stable orthosilicic acid stably in organic solvents via a simple hydrolysis of tetraalkoxysilanes.

論文

Molecular gyrotops with a five-membered heteroaromatic ring; Synthesis, temperature-dependent orientation of dipolar rotors inside the crystal, and its birefringence change

増田 敏幸*; Arase, Junko*; 稲垣 佑亮*; 川幡 正俊*; 山口 健太郎*; 大原 高志; 中尾 朗子*; 門馬 洋行*; Kwon, E.*; 瀬高 渉*

Crystal Growth & Design, 16(8), p.4392 - 4401, 2016/08

 被引用回数:18 パーセンタイル:10.08(Chemistry, Multidisciplinary)

Three-dimensional arrays of dipolar rotors were constructed as single crystals of molecular gyrotops, which are macrocage molecules with a bridged dipolar rotor. In this study, we synthesized novel molecular gyrotops with a five-membered heteroring, i.e., furan-diyl, thiophenediyl, and selenophene-diyl, and investigated the temperature-dependent orientation and rotation of the dipolar rotors inside the crystal.

論文

Encapsulating mobile proton carriers into structural defects in coordination polymer crystals; High anhydrous proton conduction and fuel cell application

犬飼 宗弘*; 堀毛 悟史*; 板倉 智也*; 篠崎 良太*; 荻原 直希*; 梅山 大樹*; Nagarker, S.*; 西山 裕介*; Malon, M.*; 林 灯*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 138(27), p.8505 - 8511, 2016/07

 被引用回数:68 パーセンタイル:4.99(Chemistry, Multidisciplinary)

We describe encapsulation of mobile proton carriers into defect sites in non-porous coordination polymers. The proton carriers are encapasulated with high mobility and provide high proton conductivity at 150$$^{circ}$$C under anhydrous condition. The high proton conductivity and non-porous nature allow power generation by fuel cell in which CPs are used as electrolyte. To observe defects and mobile proton carriers, we carried out solid-state NMR, XAFS, XRD, and ICP-AES/EA. On the basis of these analyses, we elucidated that the defect sites provide space for mobile uncoordinated H$$_{3}$$PO$$_{4}$$, H$$_{2}$$PO$$_{4}$$$$^{-}$$, and H$$_{2}$$O. These mobile carriers play a key role to expand proton hopping path and promote the mobility of all protons in coordination frameworks, leading to high proton conductivity and fuel cell power generation.

論文

SENJU; A New time-of-flight single-crystal neutron diffractometer at J-PARC

大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 及川 健一; 金子 耕士; 川崎 卓郎; 田村 格良; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*; et al.

Journal of Applied Crystallography, 49(1), p.120 - 127, 2016/02

 被引用回数:24 パーセンタイル:5.78(Chemistry, Multidisciplinary)

SENJU, a time-of-flight Laue-type single-crystal neutron diffractometer, was developed at the Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of the Japan Accelerator Research Complex (J-PARC). Molecular structure analysis of a sub-millimeter taurine crystal and magnetic structure analysis of a MnF$$_{2}$$ crystal were performed to evaluate its performance.

論文

Proton order-disorder phenomena in a hydrogen-bonded rhodium-$$eta$$$$^{5}$$-semiquinone complex; A Possible dielectric response mechanism

満身 稔*; 江崎 一成*; 小松 裕貴*; 鳥海 幸四郎*; 宮東 達也*; 水野 元裕*; 東 信晃*; 宮崎 裕司*; 中野 元裕*; 北河 康隆*; et al.

Chemistry; A European Journal, 21(27), p.9682 - 9696, 2015/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:73.18(Chemistry, Multidisciplinary)

A newly synthesized one-dimensional (1D) hydrogen-bonded (H-bonded) rhodium(II)-$$eta$$$$^{5}$$-semiquinone complex, [Cp$$^{*}$$Rh($$eta$$$$^{5}$$-$$p$$-HSQ-Me$$_{4}$$)]PF$$_{6}$$ exhibits a paraelectric-;antiferroelectric second-order phase transition at 237.1 K. Neutron and X-ray crystal structure analyses reveal that the H-bonded proton is disordered over two sites in the room-temperature (RT) phase. The phase transition would arise from this proton disorder together with rotation or libration of the Cp$$^{*}$$ ring and PF$$_{6}$$ ion. The relative permittivity $$varepsilon$$$$_{b}$$' along the H-bonded chains reaches relatively high values (ca., 130) in the RT phase.

論文

J-PARCにおけるパルス中性子ビームの利用と展望,1; 中性子ビームの特徴と結晶構造解析

阿久津 和宏*; 大原 高志

ぶんせき, 2014(11), p.617 - 621, 2014/11

J-PARCのMLFでは現在18本の中性子ビームラインに実験装置が設置され、世界最高強度のパルス中性子ビームを用いた学術研究や産業利用が行われている。本稿では、J-PARCおよびMLFの中性子実験施設の概要、中性子の特徴を紹介するとともに、中性子実験装置の一つである単結晶回折計「千手」の特徴に触れながら中性子結晶構造解析について説明する。

論文

J-PARCの大強度中性子を用いた結晶化学の新展開

大原 高志

日本結晶学会誌, 56(5), p.301 - 306, 2014/10

近年、茨城県東海村に建設されたJ-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)は陽子加速器による核破砕反応を利用した大強度パルス中性子実験施設であり、2008年からiBIX、2012年からSENJUという2台の単結晶回折計がそれぞれ稼働を開始した。これらの回折計ではパルス中性子の特徴を利用したtime-of-flight(TOF) Laue法によって広い逆空間を一度にスキャンできるため、J-PARCの大強度中性子と相まって従来に比べて小さい0.5mm角程度の単結晶試料を用いた測定が現実的なビームタイムで可能となった。加えて、SENJUでは極低温($$sim$$4K)や磁場($$sim$$7T)環境下での測定が可能であり、高温や高圧、電場といった様々な試料環境の整備も進めている。これにより、これまで結晶サイズの問題から測定を諦めざるを得なかった様々な機能性有機・有機金属結晶の単結晶中性子構造解析を、その機能が発現する環境下で実現できると期待される。

論文

Measurements of small organic molecules on the single crystal neutron diffractometers for biomolecules at JAERI

大原 高志; 栗原 和男; 玉田 太郎; 田中 伊知朗*; 新村 信雄*; 黒木 良太

Physica B; Condensed Matter, 385-386(2), p.1049 - 1051, 2006/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Condensed Matter)

JRR-3炉室に設置された単結晶中性子回折計BIX-3及びBIX-4は、生体高分子用に設計されたものではあるが、入射中性子の波長を2.9Aから1.5Aに変更することで分子量の小さな有機化合物結晶の測定も可能となる。これらの回折計は検出器として大面積の中性子イメージングプレートを備えているため、比較的格子定数の大きな有機結晶の単結晶回折や繊維回折の測定を効率的に行うことができる。本発表では、BIX-3及びBIX-4の、低分子結晶用の回折計としての性能を紹介する。

論文

The dHvA experiment under pressure in UIr

宍戸 寛明*; 山本 悦嗣; 芳賀 芳範; 池田 修悟; 中島 美帆*; 摂待 力生*; 大貫 惇睦

Journal of the Physical Society of Japan, 75(Suppl.), p.119 - 120, 2006/08

 被引用回数:17 パーセンタイル:31.58(Physics, Multidisciplinary)

UIrは反転対称性をもたない単斜晶PbBi型の結晶構造をとり、キュリー温度46Kのイジング型強磁性体である。最近、圧力下での電気抵抗,磁化率測定からUIrが圧力誘起超伝導体であることが明らかになった。加圧によりキュリー温度は減少し、キュリー温度が0になってからさらに加圧するとより小さなモーメントの強磁性が出現する。超伝導はこの高圧における強磁性相が消失する2.6GPa近傍のごく狭い圧力範囲で観測された。われわれはこのUIrの純良単結晶育成と加圧下での物性測定結果について報告する。

論文

In situ characterization of the heterointerfaces between SrO films and dangling-bond-terminated Si surfaces

朝岡 秀人; 山崎 竜也*; 山本 博之; 社本 真一

Thin Solid Films, 508(1-2), p.175 - 177, 2006/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:75.46(Materials Science, Multidisciplinary)

接合界面に水素終端処理を行うことによって格子不整合度による成長物質の制約が緩和されたSiとSrとの物質間でヘテロエピタキシャル成長に成功している。RHEEDなどによるその場観察法により成長初期段階から歪みのない薄膜結晶が成長する過程を見いだした。

論文

Single crystal growth of Gallium Nitride by slow-cooling of its congruent melt under high pressure

内海 渉; 齋藤 寛之; 金子 洋*; 桐山 幸治*; 青木 勝敏

Proceedings of Joint 20th AIRAPT - 43rd EHPRG International Conference on High Pressure Science and Technology (CD-ROM), 5 Pages, 2005/06

高圧下においてその融液を徐冷することによって、GaN単結晶を合成することに成功した。その場X線観察によって、6万気圧以上の圧力下ではGaNの高温での分解が抑制され、一致溶融液体を得られることが初めて確認された。この知見に基づき、キュービックアンビル型高圧装置を用いて、6.5万気圧,2400$$^{circ}$$Cから温度を下げることによってGaN単結晶が得られた。この結晶はロッキングカーブ半値幅が30秒以下であり、転位密度が小さいことを示唆している。

論文

Radiation defects in heavy ion-irradiated nickel at low temperature by X-ray diffuse scattering

前田 裕司*; 松本 徳真; 加藤 輝雄; 須貝 宏行; 大塚 英男*; 左高 正雄

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 232(1-4), p.312 - 316, 2005/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.73(Instruments & Instrumentation)

本研究は原子力材料での照射効果の機構を理解するために、重要な研究課題の一つであるカスケード損傷の構造を明らかにすることを目的としている。照射欠陥の生成や回復などの過程はこれらを凍結することでその素過程を調べることができるため、極低温での実験が不可欠である。しかし、このような低温での研究の報告例は少ない。また、微小サイズの照射欠陥を調べるには電子顕微鏡でも困難であり、最も有力な測定方法としてX線散漫散乱法がある。X線散漫散乱はブラック角近傍のX線の散乱である。本報告は低温のままで重イオン照射とX線回折ができるクライオスタットを開発し、これを用いてX線散漫散乱の測定による照射欠陥の解析をしたものである。実験はNi単結晶試料にタンデム加速器の127MeVのヨウ素イオン(I$$^{10+}$$)を16Kの温度で照射し、35K以下の温度でX線散漫散乱の測定を行った。その結果、散漫散乱強度はqをブラック角からのずれとして、q$$^{-2}$$乗及びq$$^{-4}$$乗の依存性が観測された。これは、生成された欠陥は点欠陥だけではなく、クラスターも形成していることを示すことから、カスケード損傷の形成を示唆するものである。また、室温までの焼鈍により、クラスターは格子間原子型では成長し、空孔型では変化しないことがわかった。

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